Q2: Detaillierte Eingabebeschreibungen

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1 Q2: Detaillierte Eingabebeschreibungen Martin Lehner, Gymnasium Biel-Seeland, Schweiz Inhaltsverzeichnis 1 Allgemeines 2 2 Elektronische Rechnungen Elektronische Zustände Elektronische Dipol- und Übergangsmomente Elektronische Basen Vibratorische Rechnungen Berechnung von Vibrationszuständen Wellenpaketdynamik Vibratorische Übergangsmatrixelemente 8 5 Graphik 9 1

2 1 Allgemeines In den Entry-Feldern sind bereits gewisse Voreinstellungen zu sehen, welche zusammen mit den nebenstehenden Stichworten Erklärungshinweise geben. Abbildung 1: Das Haupt-Menu der Lernsoftware Q2. 2 Elektronische Rechnungen 2.1 Elektronische Zustände Koordinatensystem: Bei Berechnungen zu Atomen ist der Kern im Ursprung des Koordinatensystems positioniert. Bei zweiatomigen Molekülen befinden sich beide Atomkerne auf der z-achse symmetrisch zum Koordinatennullpunkt. Das gewünschte Verhalten der Wellenfunktion bei Spiegelung an einer Koordinatenebene wird durch 1 (keine Änderung) bzw. 1 (Vorzeicheänderung) festgelegt. Folgende Eingabemöglichkeiten sind vorhanden (siehe Figur 2 von oben nach unten): Schalter Anzahl Elektronen (1 oder 2) 2

3 Schalter Anzahl Atomkerne (1 oder 2) Eingabefeld: Ladung 1. Kern (in Einheiten der Elementarladung) Eingabefeld: Ladung 2. Kern (in Einheiten der Elementarladung). Für Atome wird dieses Feld für die Eingabe des Symmetrieverhaltens des Wellenfunktion bezüglich Spiegelung an der xy-ebene verwendet (1 oder 1). Abbildung 2: Eingabefelder zu elektronischen Rechnungen. Symmetrieverhalten bezüglich der Spiegelung an der yz bzw. xz-ebene. Anzahl gewünschte Kernabstände (Schleife) 3

4 Erster und letzter Kernabstand (dazwischen äquidistant). Gewünschter Spin (0.5 für ein Elektron, für zwei Elektronen 0 (Singulett) oder 1 (Triplett). Name der Basis (Textfile, die Endung.txt wird nicht angegeben). Name der Ausgabe (wird zum Beispiel für Grafiken wieder gebraucht). Referenzenergie in a.u. (atomic units). Die Ausgabe der elektronischen Energie erfolgt in ev bezüglich der angegebenen Referenzenergie. Beispiele: Zwei getrennt H-Atome im Grundzustand 1.0 a.u., ein H-Atom im ersten angeregten Zustand a.u. (n = 2). Es gilt: 1 Atomare Einheit der Energie (Hartree): J= 27.21eV. Zweiteilchenintegrale: 1 neu rechnen (python-version, sehr langsam) und speichern, 2 lesen (Dateiname vom Ausgabename abgeleitet), 3 neu rechnen mit FORTRAN-Version (schneller) und speichern. Schreibparameter 0, 1, 2,... beeinflusst die Konsolenausgabe (je grösser, desto mehr Information). Knopf zur Speicherung der Eingaben. Knopf für den Start einer elektronischen Rechnung. 2.2 Elektronische Dipol- und Übergangsmomente In Figur 3 sieht man die Eingabemöglichkeiten zur Bestimmung von elektronischen Dipol- und Übergangsmomenten Θ el if = k < Ψ i e r k Ψ f >, wobei Ψ i und Ψ f elektronische Konfigurationen bezeichnen. Mit dem Schalter wird entweder Ueb (Ψ i Ψ f ) oder Dip (Ψ i = Ψ f ) ausgewählt. Der Spin beider Zustände muss gleich sein, wobei die Eingabe im elektronischen Menu gilt. Zur Berechnung von Übergangsmomenten muss die Raumsymmetrie des zweiten Zustandes Ψ f in den entsprechenden Felder eingegeben werden (jeweils 1 oder 1). Im Fall von Molekülen entfällt die Symmetrieangabe z, da die Kerne auf der z-achse positioniert sind. Für den ersten Zustand Ψ i gelten die Symmetrieeingaben im elektronischen Menu. 4

5 Abbildung 3: Eingabefelder zu elektronischen Dipol- und Übergangsmomente. In den mit EW-Nr. bezeichneten Kästchen werden die Eigenwertnummern für die beiden Zustände definiert. Für Dipolmomente ist nur das erste Feld massgebend. Das letzte Feld erlaubt die Angabe der Resultatsdatei. 2.3 Elektronische Basen Im Verzeichnis bas sind einige Basen vorgegeben. Die Basisdateien lassen sich mit einem beliebigen Texteditor verändern oder neu erstellen. Das Format lässt sich an einem Beispiel erklären: etc. In der ersten Zeile steht die Anzahl Kontraktionen und die maximale Kernladung. Jede Kontraktion beginnt mit einer Zeile mit folgenden Angaben: Kernladung, Anzahl primitive Gaussfunktionen, Exponenten i, j, k in ϕ(x, y, z) = cx i y j z k e α(x2 +y 2 +z 2). Anschliessend folgt pro primitive Funktion 5

6 eine Zeile mit dem Wert von α und dem relativen Gewicht. Die Normierung der Kontraktionen wird im Programm überprüft und nötigenfalls angepasst. 3 Vibratorische Rechnungen 3.1 Berechnung von Vibrationszuständen Im vibratorischen Teil sind gemäss Figur 4 folgende Eingabefelder vorhanden: Kernmassen in Atommasseneinheiten (Wasserstoffkern m 1 amu). Name der Datei mit den Stützstellen der Potentialkurve. (Diese Textdatei stammt normalerweise aus einer Serie von elektronischen Rechnungen und hat folgende Form: 1. Zeile Anzahl Kern-Abstände. Ab der 2. Zeile R (in a.u.), 4 Energien in ev. Die zu verwendende Spalte wird (weiter rechts) unter Nummer für Grafik oder Potential ausgewählt. Name der Ausgabe: In der Textdatei Name.txt findet man die Basis und die Energieeigenwerte. Die Koeffizienten der Wellenfunktionen werden (unformatiert) unter Name.npy gespeichert. Abbildung 4: Eingabefelder zu vibratorischen Rechnungen. Energie für die Basiswahl: Die Eigenfunktionen und Eigenwerte sollten bis zu dieser Referenzenergie einigermassen genau sein. Rotationsquantenzahl l in Einheiten von h: Zur Potentialkurve wird das entsprechende Zentrifugalpotential addiert. Die vibratorischen Eigenwerte und auch 6

7 die Energie für die Basiswahl beziehen sich auf den gleichen Energienullpunkt wie die Potentialkurve selbst. 3.2 Wellenpaketdynamik Im Menu Wellenpaketdynamik (Figur 5) geht es um die zeitliche Entwicklung eines eindimensionalen Startpaketes auf einer vorgebenen Potentialkurve. Die (reduzierte) Masse µ und die Datei mit der Potentialkurve überträgt sich aus dem Vibrations-Menu, wobei die Potential-Nummer (wie oben) unter Nummer für Grafik oder Potential ausgewählt wird. Bei den Massen kann auch eines der Felder Null gesetzt werden, µ entspricht dann einfach der nicht verschwindenden Masse. Abbildung 5: Eingabefelder zu vibratorischen Rechnungen. Wahlschalter zwischen Basisentwicklung und FFT (Fouriertransformation zur Anwendung des Operators der kinetischen Energie). Definition von Breite und Position R 0 (in Å) des Start-Wellenpaketes: Konkret werden in Ψ(R, t = 0) = N a e a(r R 0) 2 [cos(kr) + i sin(kr)] die Parameter a und R 0 festgelegt. Je grösser a ist, desto schmaler wird die Umhüllende des Wellenpaketes, wobei sich die Ortsunschärfe verkleinert und die Impulsunschärfe wächst. Eingabe der Wellenzahl k = 2π in λ h Å 1. (p ist der Impuls, k kann auch negativ gewählt werden Startrichtung nach links.) = 2πp Zeitangaben für die animierte Darstellung der Wellenpaketbewegung: Anzahl Zeitintervalle und Länge der Zeitintervalle in fs (10 15 s). Intern 7

8 wird bei der FFT-Methode auf einem deutlich feineren Zeitraster propagiert, die entsprechenden Parameter könnten direkt im Programm wpfft verändert werden. 4 Vibratorische Übergangsmatrixelemente Bei einem kombinierten elektronisch-vibratorischen Übergang in einem Molekül ist die Rate (Emission oder Absorption) proportional zum Betragsquadrat des Vektors Θ n n if = 0 Θ el if(r)ψ vib n (R)Ψvib n (R)dR. Neben Θ n n if wird auch die Rate der spontanen Emission berechnet. Dazu ist es wichtig, dass sich die Vibrationsenergien auf den gleichen Nullpunkt beziehen. Abbildung 6: Eingabemenu zu vibratorischen Übergängen. Zuerst werden die Namen der Dateien angegeben, welche die beiden Vibrationswellenfunktionen Ψ vib n und Ψvib n enthalten. Die zugehörigen Rotationsquantenzahlen l und l wurden bereits bei der Lösung der vibratorischen Schrödingergleichung definiert. Bereich der vibratorischen Quantenzahlen: 0 bis n max bzw. 0 bis n max Name der Resultatsdatei. Der Name der Datei mit den elektronischen Übergangsmomenten wird im Menu Elektronische Dipol- und Uebergangsmomente gewhlt. Falls die zugehörige elektronische Übergangsmomentenfunktion eins gesetzt wird, so erhält man Franck-Condon-Faktoren. Button zum Start der Berechnung 8

9 Form der Ausgabe: Zeilenweise jeweils Energiedifferenz in ev, Rate der spontanen Emission (in s 1 ), Betragquadrat von Θ n n if, Vibrationsquantenzahlen n und n. 5 Graphik In diesem Menu (siehe Figur 7 hat man die Wahl zwischen verschiedenen Graphik-Formen: Abbildung 7: Eingabe zur Erzeugung von Grafiken. Potentialkurve in ev als Funktion des Kernabstandes R in Å. Es gilt der Name der Potentialdatei im vibratorischen Menu und die Spaltebezeichnung unter Nummer für Grafik oder Potential. Vibratorische Wellenfunktion in Å 0.5 als Funktion des Kernabstandes R. Der Name der Vibrationsdatei steht im Vibrationsmenu; die Eigenwertnummer wird unter Nummer für Grafik oder Potential angegeben. Dreidimensionale Darstellungen von elektronischen Wellenfunktionen (aus Name: Elektronische Wellenfunktion ) als Funktion der kartesi- 9

10 schen Koordinaten x und z. Die y-koordinate für den ebenen Schnitt kann ganz unten im Menu definiert werden. Man hat die Wahl zwischen der Darstellung von primitiven Basisfunktionen (ϕ k ) (ev. Kontraktionen), Orbitalen (φ k ) aus der Orthonormalbasis und Zweiteilchenwellenfunktionen. Im letzten Fall hängt der Wellenfunktionwert von den Koordinaten beider Elektronen ab, deshalb muss die Position des einen Elektrons in den entsprechenden Feldern festgelegt werden. Das spinabhängige Symmetrieverhalten bezüglich Austausch der beiden nicht unterscheidbaren Elektronen wird korrekt berücksichtigt. Für die zweidimensionale Darstellung von Orbitalen oder Konfigurationen kann der Koordinatenbereich (x und z) noch manuell verstellt werden. 10

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