Chemische Bindungsanalyse in Festkörpern
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- Marielies Simen
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1 Fakultät Mathematik und Naturwissenschaften Fachrichtung Chemie und Lebensmittel Chemie Professur AC2 Dr. Alexey I. Baranov Chemische Bindungsanalyse in Festkörpern Sommersemester 2015
2 Bindung in Orbitaldarstellung: qualitative Analyse Gliederung 1. Bindungen im Orbitalbild - 2c-2e - 3c-2e und 3c-4e - Orbitale als Bausteine 2. Festkörper: von Orbitalen zu Bändern - Bindung in einfachsten Festkörper - Mehrere Orbitale - Bandstrukturen und Zustandsdichten mit dem Bleistift - LiF 2-1 [MH 4 ]
3 Bindung als Orbitalwechselwirkung Bindung = Energie ist erniedrigt: E Grundsätzliches Annahmen in der Orbitalanalyse: 0 Orbitalenergien bes. i i sind entscheidend Aber!: KS-DFT Energie: E el = i bes. i E H + E xc [ρ( r)] drv xc (r)ρ( r) E ee R Orbitale sind nach dem Aufbau-Prinzip (gewöhnlich) besetzt Aber nicht immer!: Beispiel: High-Spin Low Spin-Konfigurationen High-Spin Δ Δ Δ > <? E ee E ee E ee Low-Spin 3 I < Br < SCN < Cl < F < OH < H 2 O < NH 3 < CNO < CN < CO
4 2c Bindung Rein kovalent χ 1 χ 2 Bindungsenergien aus Orbitalen Rein ionisch χ 2 = χ 1 +χ 2 Mittlere Energie pro Elektron in ungebundenem Zustand 1 = 1 χ 1 E bind =2 2 1 H S E bind = = 1 2 Gebunden Ungebunden Gebunden Ungebunden 4
5 2c Bindung Rein kovalent χ 1 χ 2 Bindungsenergien aus Orbitalen Rein ionisch χ 2 = 2 1 χ 1 +χ 2 Konzepte: Bindende/Antibindende Orbitale 1 Kovalente/Ionische Bindung Mittlere Energie Bindungspolarität pro Elektron in Bindungsordnung ungebundenem = N Zustand e (bind)/2 1 = 1 χ 1 E bind =2 2 1 H S E bind = = 1 2 Gebunden Ungebunden Gebunden Ungebunden 5
6 2c Bindung Allgemeiner Fall c 1 χ 1 + c 2 χ 2 (c 1 < c 2 ) Wechselwirkung zweier Orbitaler E g 1 2 Tieferliegendes Orbital ist beigemischt Orbitalenergie wird erhöht c 1 χ 1 + c 2 χ 2 (c 1 > c 2 ) Mittlere Energie pro Elektron in ungebundenem Zustand 2 E g ( 1 2 ) + H 2 2 Ionischer Beitrag Kovalenter Beitrag 6 Höherliegendes Orbital ist beigemischt Orbitalenergie wird erniedrigt: Bindende Orbitale liegen tief! E g groß Bindung stärker Unterschiedliche Symmetrietypen Mischungsverbot! ψ k, ψ k' (wie für ) (H=0) S p
7 3c Bindung Gliederung 1. Bindungen im Orbitalbild - 2c-2e - 3c-2e und 3c-4e - Orbitale als Bausteine 2. Festkörper: von Orbitalen zu Bändern - Bindung in einfachsten Festkörpern - Mehrere Orbitale - Bandstrukturen und Zustandsdichten mit dem Bleistift - LiF - 1 [MH ] 4 7
8 3c Bindung Z ? 3 AO 3 MO! 8
9 3c Bindung FMO MO Liganden Komplex Zentralatom Z 2 Z MO 1 Liganden-FMO (Fragment-MO) 3 AO 3 MO 9
10 3c Bindung FMO MO Liganden Komplex Zentralatom Z 2 Z MO 1 0 Liganden-FMO (Fragment-MO) 3 AO 3 MO Mischungsverbot: Unterschiedliche Symmetrieeigenschaften! 10
11 3c Bindung Liganden Komplex Zentralatom 3c-2e Z 2 Z MO 1 0 Beispiel: HF 2 - Bindung ist vielzentrisch BO=(N e /2)/ N Bindungen 11 Bindungsordnung=2 e / 2 / 2 Bindungen= 0.5
12 3c Bindung Liganden Komplex Zentralatom 3c-4e Z 2 Z MO 1 0 Beispiel: ClF 2 - Bindung ist vielzentrisch Elektronenreservoir BO=(N e /2)/ N Bindungen 12 Bindungsordnung=2 e / 2 / 2 Bindungen= 0.5
13 3c Bindung Konzepte Liganden Komplex Zentralatom Z 2 Z MO 1 Konzepte: Nichtbindende Orbitale 0 Vielzentrische Bindung Beispiel: ClF 2 - Bindung ist vielzentrisch Elektronenreservoir 13 Bindungsordnung=2 e / 2 / 2 Bindungen= 0.5
14 Gliederung 1. Bindungen im Orbitalbild - 2c-2e - 3c-2e und 3c-4e - Orbitale als Bausteine 2. Festkörper: von Orbitalen zu Bändern - Bindung in einfachsten Festkörpern - Mehrere Orbitalen - Bandstrukturen und Zustandsdichten mit dem Bleistift - LiF - 1 [MH ] 4 14
15 Orbitale als Bausteine Anteile zur Bindung Rumpf- Valenz- leere Zustände 15 Leicht antibindend Bindend Nicht-Bindend
16 Orbitale als Bausteine C 2 -Molekül Orbitale als Bausteinsatz: AO (FMO ) MO C 2 C C z 2p 2s 1s 16 MO aus AOs
17 Orbitale als Bausteine C 2 -Molekül Orbitale als Bausteinsatz: AO (FMO ) MO 3 σ u C 2 C C z 2p 2s 1 π g 1 π u 3 σ g 2σ u 2σ g σ-bindung Orbitalnummer dieses Types π-bindung 3 σ g Symmetrietyp Gleiche Symmetrie können miteinander mischen (sp-hybridisierung) 17 1s 1σ u 1σ g MO aus AOs
18 Orbitale als Bausteine Orbitalmischung Orbitale als Bausteinsatz: AO (FMO ) MO 3 σ u C 2 C C z 2p 1 π g Orbitalnummer dieses Types 3 σ g Symmetrietyp 18 2s 1s 2σ u 2σ g 1σ u MO aus AOs π-bindung Mischung zweier Orbitale 1 π u 3 σ g σ-bindung σ-bindung 1σ g Gleiche Symmetrie können miteinander mischen E (sp-hybridisierung) g 2 1
19 Orbitale als Bausteine Konzepte Orbitale als Bausteinsatz: AO (FMO ) MO 3 σ u C 2 C C z 1 π g Orbitalnummer dieses Types 3 σ g 2p 3 σ g σ-bindung Symmetrietyp 1 π u π-bindung Bindungsordung=4/2=2 2s 2σ u Konzepte: 1s 2σ g 1σ u Bindungstyp (σ-/π-) Hybridisierung 1σ g 19 MO aus AOs
20 Gliederung 1. Bindungen im Orbitalbild - 2c-2e - 3c-2e und 3c-4e - Orbitale als Bausteine 2. Festkörper: von Orbitalen zu Bändern - Bindung in einfachsten Festkörpern - Mehrere Orbitalen - Bandstrukturen und Zustandsdichten mit dem Bleistift - LiF - 1 [MH ] 4 20
21 Einfachster Festkörper Bindung in 1D Wasserstoffkette Freies H Atom (k)=α+ 2βcos(ka) Bindung in H-Kette α α F 4 β F Bandenergie pro Zelle π a 0 π 2a π a k n() E Zelle 1e = 2 V bes. dk (k)= 2a π/ 2a BZ 2π π/ 2a dk α+ 2a π/ 2a 2π π/ 2a dk2 β cos(ka)= = a π π a α+ 2β π a 1 4β (sin(π/ 2) sin( π/ 2))=α+ a π 21 Für freies H-Atom: E 1e =α β< 0 Bindung!
22 Einfachster Festkörper Bänder aus p-orbitalen π-bindung σ/π-bindung σ-bindung β< 0 β> 0 (k)=α+ 2βcos(ka) (k)=α+ 2βcos(ka) Antibindend α α Γ X k Bindend Γ X k Zentrum der Brillouin-Zone ( k=0 ) Grenze der Brillouin-Zone ( ) Bandverlauf zeigt auf den Bindungstyp k=b/2 22
23 Gliederung 1. Bindungen im Orbitalbild - 2c-2e - 3c-2e und 3c-4e - Orbitale als Bausteine 2. Festkörper: von Orbitalen zu Bändern - Bindung in einfachsten Festkörpern - Mehrere Orbitalen - Bandstrukturen und Zustandsdichten mit dem Bleistift - LiF - 1 [MH ] 4 23
24 Bindung im Festkörper H-Kette in der Doppelzelle Viele Orbitale in einer Zelle: H-Kette in der Doppelzelle 2a π/ 2a 0 k π/ 2a = Entartet bei ±k=π/ 2a Orbitale können hier effektiv mischen 24
25 Bindung im Festkörper Effekt der Bändermischung H-Kette in der Doppelzelle 2a F = π/ 2a 0 k π/ 2a 0 π/ a k 25
26 Bindung im Festkörper A B Unterschiedliche Atome in der Zelle Kette aus 2 Typen der Atomen Bandlücke F Nicht mehr entartet! π/ 2a 0 k π/ 2a 26
27 Bindung im Festkörper A B Unterschiedliche Atome in der Zelle Kette aus 2 Typen der Atomen Zustandsdichte Bandlücke F F π/ 2a 0 k π/ 2a n() 27
28 Gliederung 1. Bindungen im Orbitalbild - 2c-2e - 3c-2e und 3c-4e - Orbitale als Bausteine 2. Festkörper: von Orbitalen zu Bändern - Bindung in einfachsten Festkörpern - Mehrere Orbitalen - Bandstrukturen und Zustandsdichten mit dem Bleistift - LiF - 1 [MH ] 4 28
29 Bindung im Festkörper Valenzleere E bind =0 Bandstruktur Anteile zur Bindung Zustandsdichte E bind 0 F Rumpfzustände 29 E bind =2α 2α=0 0 k n()
30 Bindung im Festkörper Zustandsdichte mit dem Bleistift aus Orbitalen Zustandsdichten mit dem Bleistift Banddispersion F Schmaler Peak die Wechselwirkung zwischen Zellen ist schwach (lokalisierte Zustände) Breiter Peak Wechselwirkung zwischen Zellen ist stark Peak-Position ~ Orbitalenergie 30 n()
31 Zustandsdichten mit dem Bleistift LiF Ionischer Kristall LiF Li Fermi Niveau F n() 31
32 Zustandsdichten mit dem Bleistift LiF Ionischer Kristall LiF Li Fermi Niveau APW+lo+LO DFT Rechnung F n() Ionische Bindung ist leicht zu betrachten kaum Mischung 32
33 Gliederung 1. Bindungen im Orbitalbild - 2c-2e - 3c-2e und 3c-4e - Orbitale als Bausteine 2. Festkörper: von Orbitalen zu Bändern - Bindung in einfachsten Festkörpern - Mehrere Orbitalen - Bandstrukturen und Zustandsdichten mit dem Bleistift - LiF - 1 [MH ] 4 33
34 Zustandsdichten mit dem Bleistift Kette aus MH 4 Orbitale der MH 4 M (n-1)d MH 4 [4H] M-H antibindend y M MH 4 H x xz, yz x 2 -y 2 z 2 xy nichtbindend M-H bindend 1 [MH 4 ] 34
35 Zustandsdichten mit dem Bleistift Von MH 4 -Orbitalen zu 1 [MH ]-Bändern 4 M (n-1)d MH 4 [4H] M-H antibindend Kette aus MH 4 y M MH 4 x 2 -y 2 H x xz, yz x 2 -y 2 z 2 xy x 2 -y 2 nichtbindend M-H bindend M-H antibindend 1 [MH 4 ] xz, yz 35 z 2 xy M-M-Bindung: z 2 σ yz/yz π xy/x2-y2 - δ z 2 M-M antibindend xy xz, yz M-M bindend M-H bindend n()
36 Zustandsdichten mit dem Bleistift Von MH 4 -Orbitalen zu 1 [MH ]-Bändern 4 M (n-1)d MH 4 [4H] M-H antibindend Kette aus MH 4 y M MH 4 x 2 -y 2 H x xz, yz x 2 -y 2 z 2 xy x 2 -y 2 nichtbindend M-H bindend M-H antibindend 1 [OsH 4 ] Extended Hückel xz, yz 35 z 2 xy M-M-Bindung: z 2 σ yz/yz π xy/x2-y2 - δ z 2 M-M antibindend xy xz, yz M-M bindend M-H bindend n()
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