Erzeugung Hoher Harmonischer mit Laserpulsen im grünen Spektralbereich

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1 Erzeugung Hoher Harmonischer mit Laserpulsen im grünen Spektralbereich High Order Harmonic Generation by laser pulses in the green spectral regime Master-Thesis von Patric Ackermann September 2011

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3 Erzeugung Hoher Harmonischer mit Laserpulsen im grünen Spektralbereich High Order Harmonic Generation by laser pulses in the green spectral regime vorgelegte Master-Thesis von Patric Ackermann 1. Gutachten: Prof. Dr. Thomas Halfmann 2. Gutachten: MSc. Uwe Petzold Tag der Einreichung:

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6 Erzeugung Hoher Harmonischer mit Laserpulsen im grünen Spektralbereich High Order Harmonic Generation by laser pulses in the green spectral regime vorgelegte Master-Thesis von Patric Ackermann 1. Gutachten: Prof. Dr. Thomas Halfmann 2. Gutachten: MSc. Uwe Petzold Tag der Einreichung:

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8 Inhaltsverzeichnis Inhaltsverzeichnis Einleitung 1 1 Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Grundlagen zu Verstärkung von Laserpulsen Welchselwirkung von Licht mit Materie Vier-Niveau-Verstärkungsmedien Laser-Farbstoffe als Verstärkungsmedium Optik Gauß scher Strahlen Parasitäre Propagationseffekte bei der Verstärkung Stand der Technik Lasersystem Der vorhandene Farbstoff-Verstärker Erweiterung des Farbstoff-Verstärkers Weiterentwicklung der ersten beiden Verstärkerstufen Aufbau der dritten Verstärkerstufe Aufbau der vierten Verstärkerstufe Charakterisierung des Oszillator-Verstärker-Systems Strahlprofil Zeitliche und spektrale Eigenschaften der verstärkten Strahlung Ausstehende Optimierungen des Verstärkers Austausch der dritten Verstärkerstufe Verkürzung der vierten Verstärkerstufe Relay-Imaging Erzeugung von extrem ultravioletter Strahlung Erzeugung von Hohen Harmonischen Wechselwirkungsmechanismen zur Ionisation Mehrphotonenionisation Experimentelle Durchführung Aufbau des Experiments Vergleich der Edelgase Optimierung des Fokusdurchmessers Intensitätsabhängigkeit der XUV-Photonenzahl Resonante Überhöhung der HHG Zusammenfassung und Ausblick 59 i

9 Inhaltsverzeichnis Anhang HHG-Spektren für verschiedene Anregungsintensitäten in Argon Intensitätsabhängigkeit der HHG in Xenon Literaturverzeichnis 64 Danksagung 67 ii

10 Einleitung Einleitung Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Erzeugung von Strahlung im extremultravioletten Spektralbereich (XUV), d.h. in einem Wellenlängenbereich von 100 bis 10nm. Diese Strahlung wird durch die Erzeugung von Hohen Harmonischen in den Edelgasen Xenon, Krypton, Argon und Neon generiert. Frequenzkonversionsprozesse erweitern den durch kohärente Strahlung erreichbaren Spektralbereich über das sichtbare Spektrum hinaus bis hin zu weicher Röntgenstrahlung. Die Erzeugung von Hohen Harmonischen (High Order Harmonic Generation HHG) ist Gegenstand aktueller Forschung und stellt eine der geeignetsten Methoden zur Erzeugung kohärenter Strahlung im extrem-ultravioletten Spektralbereich, dar [1]. Die erzeugbaren Wellenlängen erstrecken sich bis hin zu Photonenenergien von 500 kev [2]. Die Anwendungsmöglichkeiten der Strahlung reichen von der Spektroskopie [3, 4] über die extrem hochauflösende Laserlitographie bis zur Erzeugung von Attosekunden-Pulsen [5, 6], die ihrerseits zur Untersuchung ultraschneller Molekül- oder Atomdynamik eingesetzt werden können. Hierbei wird die Erzeugung der Strahlung üblicherweise mit treibenden Laserfeldern im infraroten Spektralbereich durchgeführt, da sich so die höchsten Photonenenergien erreichen lassen. Die Produktion von XUV-Strahlung ist jedoch auch mit Laserpulsen im sichtbaren Spektralbereich möglich. Mitte 2009 wurde eine Theorie bezüglich der Skalierung der Erzeugungseffizienz für Hohe Harmonische mit Laserstrahlung im sichtbaren Spektralbereich aufgestellt [7]. In der Veröffentlichung werden Lösungen in geschlossener Form erhalten, welche die Skalierung der Erzeugungseffizienz als Funktion der Laserparameter und Medieneigenschaften ermöglichen. Dabei ergibt sich für die Erzeugungseffizienz von extrem-ultravioletter Strahlung die Abhängigkeit ω6 o/e 6 mit der Kreisfrequenz der Laserstrahlung ω 0 und der Amlplitude des elektrischen Feldes E. Daraus folgt für Strahlung im grünen Spektralbereich eine mehr als fünf mal höhere Konversionseffizienz im Vergleich zur üblicherweise verwendeten infraroten Strahlung bei einer Wellenlänge von 800nm. Die theoretische Abhängigkeit wurde 2010 bereits durch erste Experimente mit Femtosekunden-Laserpulsen bei 400nm bestätigt [8]. Pikosekunden-Laserpulse stellen als Quelle für HHG eine Besonderheit dar: Durch die geringe spektrale Bandbreite der fundamentalen Strahlung wird die Erzeugung spektral extrem schmalbandiger Frequenzkämme zur spektroskopischen Nutzung möglich [4]. Die Erzeugung von Hohen Harmonischen mit Pikosekunden-Laserpulsen im grünen Spektralbereich wurde bisher kaum untersucht. Lediglich für Wellenlängen im Bereich von 750 bis 795 nm wurden durch Barkauskas et al. [9] bereits Untersuchun- 1

11 Einleitung gen mit spektral schmalbandigen, 300 ps langen Laserpulsen durchgeführt. Der Prozess der Erzeugung von Hohen Harmonischen benötigt Intensitäten oberhalb 50 TW/cm² [8], weshalb im ersten Kapitel dieser Arbeit die Verstärkung von der Laserpulsen thematisiert wird. Hierzu wurde die Entwicklung eines Oszillator- Verstärker-Systems weitergeführt, um mit Pulsenergien größer als 2 mj für die Erzeugung von Hohen Harmonischen Spitzenintensitäten von 1 PW/cm² zu generieren. Die Laserpulse mit einer Pulsdauer von ca. 1.2 ps werden von einem Titan-Saphir- Oszillator erzuegt und durch einen synchrongepumpten optisch-parametrischen Oszillator mit Frequenzverdopplung in den grünen Spektralbereich konvertiert. Die Verstärkung der ca. 1.4 ps langen Laserpulse wird durch einen Farbstoffverstärker unter Nutzung von Coumarin 307 und 153 in Farbstofflösung ermöglicht. Im Verstärker werden zwei strahlformerhaltende Farbstoffzellen mit interner Totalreflexion, sowie zwei auf maximale Nutzung der Pumpleistung ausgelegte, longitudinal gepumpte Farbstoffzellen verwendet. Die Pumpstrahlung wird von einen frequenzverdreifachten, longitudinal einmodigen Nd:Yag-Pulslaser erzeugt. Die verstärkten Pulse werden einer zeit- und frequenzaufgelösten Analyse (Frequency Resolved Optical Gating, FROG) unterzogen und im Hinblick auf Strahlprofil und Fokussierbarkeit untersucht. Das zweite Kapitel befasst sich mit der Erzeugung von Hohen Harmonischen in Edelgasen. Hierzu wird zunächst der Prozess der HHG, sowie die zugrundeliegenden Wechselwirkungsmechanismen eingeführt. Durch vergleichende Messungen bei Nutzung der Edelgase Xenon, Krypton, Argon und Neon wird Argon als geeignetes Medium für die effiziente Erzeugung von Strahlung im Spektralbereich von 40 bis 70 nm identifiziert. Durch Optimierung des Wechselwirkungsvolumens wird die Intensität der erzeugten Strahlung im betrachteten Spektralbereich optimiert. Durch systematische Messungen wird die Sättigung der Ionisation als limitierender Faktor der Photonenzahl im XUV identifiziert. 2

12 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Kapitel 1 Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Zum Erreichen von hohen Spitzenintensitäten, wie sie zur effizienten Durchführung von nichtlinear-optischen Prozessen benötigt werden, ist die Nutzung von ultrakurzen Laserpulsen nötig. Für die Experimente steht ein Lasersystem zur Verfügung welches Laserpulse im Spektralbereich von nm mit einer zeitlichen Pulsdauer von 1,5 ps emittiert (vgl. Abschnitt 1.2.1). Die Energie dieser Pikosekunden-Laserpulse ist jedoch zu gering um den Prozess der HHG zu treiben, weshalb eine Nachverstärkung um ca. den Faktor 10 6 nötig ist. Daher werden im Folgenden zurnächst die Grundlagen zur Verstärkung von Laserpulsen thematisiert. Im Anschluss wird der entwickelte Farbstoff-Verstärker vorgestellt, mit dem bei Durchschnittsleistungen unterhalb 1W Spitzenleistungen oberhalb 1GW erzeugt werden können. 1.1 Grundlagen zu Verstärkung von Laserpulsen Welchselwirkung von Licht mit Materie Die klassische Methode zur Verstärkung von Laserpulsen ist die Nutzung eines Lasermediums. Für die Propagation von Licht der Frequenz ν mit einer Intensität I durch ein Medium entlang x gilt das Beer sche Absorptionsgesetz [10] di = αi(x)dx. (1.1) Zu Grunde liegt die Wechselwirkung von Licht mit Atomen bzw. Molekülen. Diese besitzen Zustände i> mit diskreten Energieniveaus E i. Im ungestörten Fall befinden sich alle Atome im energetischen Grundzustand der Energie E 0. Wird ein Atom einem Lichtfeld der Frequenz ν ausgesetzt, so kann das Atom ein Photon der Energie E Ph = hν mit dem Planck schen Wirkungsquantum h absorbieren, falls hν = E 0 E n für den Zustand n> gilt. Dabei wird dem Lichtfeld die benötigte Energie für den Übergang 0> n> des Atoms in den angeregten Zustand n> entzogen. Unter der Voraussetzung, dass die Frequenz ν resonant zu einem Übergang 0> 1> mit der Übergangsenergie E 0> 1> = hν ist, kann der Absorptionskoeffizient α in einer atomistischen [10] Deutung der Absorption identifiziert werden als α = σ(n 1 N 0 ). Dabei ist σ der Wechselwirkungsquerschnitt eines Atoms mit dem Lichtfeld und N 0 die Dichte der Atome im Grundzustand. N 1 stellt die Dichte der Atome im Zustand 3

13 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse 1> dar. Die Größe der Besetzungsinversion = (N 1 N 0 )/ρ mit der Atomdichte ρ entscheidet dabei, ob Absorption oder Verstärkung eintritt. Absorption Die Besetzungszahlen von Energiezuständen werden für endliche Temperaturen T durch die Boltzmann-Verteilung beschrieben, sodass für die Dichten N 1 und N 0 gilt: N 1 exp( E 1 E 0 N 0 k B T ) k B ist hierbei die Boltzmann-Konstante. Darus ergibt sich eine negative Inversion und somit ein positiver Absorptionskoeffizient α, der zu einer exponentiellen Intensitätsabnahme bei Propagation durch das Medium führt. Dabei bewirkt jedes absorbierte Photon einen Übergang vom Grundzustand in den angeregten Zustand. Im Grenzfall hoher Intensität kann die Populationsdynamik welche durch das Lichtfeld induziert wird nicht mehr vernachlässigt werden. Die durch Absorptionsprozesse vergrößerte Inversion führt zu einer Abschwächung des Absorptionskoeffizienten. Dabei kann die Inversion maximal den Wert Null annehmen. Für diesen Wert der Inversion ergibt sich auch der Absorptionskoeffizient zu Null, sodass keine weitere Absorption stattfindet. Im atomaren Bild sind nun die Raten für Absorption und Emission von Licht identisch. Das Medium wird für nachfolgende Photonen transparent und man spricht von einem sättigbaren, bzw. gesättigten Absorber. Lichtverstärkung Für die Verstärkung eines Lichtfeldes ist es notwendig, dass der Absorptionskoeffizient α negativ wird. Im atomistischen Bild bedeutet dies, dass die Wahrscheinlichkeit für stimulierte Emission von Photonen höher ist, als die Wahrscheinlichkeit für Absorption. Unter der Voraussetzung, dass ein Medium durch geschickte Wahl eines Anregungs- und Emissions-Übergangs mit positiver Inversion präpariert wurde (vgl. Abschnitt 1.1.2), ergibt sich aus Gleichung 1.1 für kleine Eingangsintensitäten die Kleinsignalverstärkung G k (x) = I(x) = exp(σ ρ x) (1.2) I(0) mit der differentiellen Verstärkung g k = σ ρ. Schwache Strahlung wird exponentiell mit der Propagationsstrecke x durch das Medium verstärkt. Auch in diesem Fall muss, sobald durch den Vorgang der stimulierten Emission die Population im angeregten Zustand signifikant verändert wird, die Populationsdynamik berücksichtigt werden. Hierdurch ergibt sich für die differentielle Verstärkung g(x) = σρ 1 + I(x) /I s. I s bezeichnet Intensität, bei der die Verstärkung auf die Hälfte der Kleinsignalverstärkung zurück geht. Die Großsignalverstärkung G ergibt sich aus der Lösung der Differentialgleichung di d x = σρ I 1 + I(x) /I s 4

14 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Für Dauerstrich-Laser ergibt sich eine stationäre Verstärkung G L, wohingegen für gepulste Verstärker mit hoher Kleinsignalverstärkung die differentielle Verstärkung g durch die Zunahme der Intensität im Medium für größere x immer weiter abnimmt. Im Grenzfall I I s kann für Laserpulse von einer längenproportionalen Energiezunahme ausgegangen werden. Diese Näherung beruht auf der Tatsache, dass pro inkrementelle Längeneinheit x bei starker Sättigung nahezu die gesamte Inversion abgebaut wird. Unter Annahme einer räumlich homogenen Inversion ist der Zuwachs an Pulsenergie dabei proportional zur Propagationslänge im Medium. Verstärkte Spontanemission Neben der gewünschten Verstärkung von Laserpulsen wird in einem Laserverstärker auch spontane Emission verstärkt. Wird ein Photon durch Spontanemission erzeugt, so besteht eine nichtverschwindende Wahrscheinlichkeit, dass dieses im Volumen des aktiven Mediums die Emission eines weiteren Photons induziert. Findet diese Kettenreaktion entlang des Verstärkungsmediums statt, so kann die Intensität der auf diese Weise erzeugten Strahlung bis zum Austritt aus dem Medium hohe Werte annehmen. Diese verstärkte Spontanemission (engl.: Amplified Spontaneous Emission, ASE) führt insbesondere in Medien mit kurzer Fluoreszenzlebensdauer und hoher Verstärkung zu einem Abbau der durch die Pumpstrahlung erzeugten Inversion. Dieser Abbau kann dazu führen, dass schon vor dem Eintreffen des zu verstärkenden Laserpulses ein Großteil der Inversion durch ASE abgebaut wurde, sodass die erzielbare Verstärkung verringert wird. Da ASE an verschiedenen Stellen im Medium aus spontan emittierten, unkorrelierten Photonen entsteht besitzt die Strahlung keine Kohärenz und wird in allen Raumrichtungen abgestrahlt. Die höchste ASE-Intensität entsteht entlang der Richtung im Medium, in der das Verstärkungs-Längenprodukt g l mit der Länge des Mediums l am größten ist. Die zeitliche Intensitätseinhüllende der ASE-Strahlung gleicht der des Pump-Pulses, ist jedoch um ca. die Lebensdauer τ des Emissionsübergangs zu späteren Zeiten verschoben. ASE kann bei der Berechnung der Verstärkung eines Mediums in Form einer effektiven Zerfallszeit τ e f f < τ L1 L0 berücksichtigt werden. Mit Vergrößerung des Verstärkungs-Längen-Produktes nimmt τ e f f immer kleinere Werte an. [11] ASE, welche in der gleichen Richtung wie die zu verstärkende Signal-Strahlung propagiert, kann in sensiblen Experimenten die Anfangsbedingungen verändern. ASE, welche entgegen der Propagationsrichtung der Signal-Strahlung produziert wird, kann auf Grund ihrer hohen Energie das Lasersystem beschädigen. Aus diesen Gründen ist die Bildung von ASE oder deren Propagation zu verhindern Vier-Niveau-Verstärkungsmedien Um Besetzungsinversion zu erreichen, muss ein Medium mit einer geeigneten Energie-Level-Struktur genutzt werden, da durch einfache optische Anregung von Atomen nur eine Besetzungsgleichverteilung zwischen dem angeregten und dem Grundzustand möglich ist. Die besten Voraussetzungen für Laser- bzw. Verstärker-Nutzung besitzt ein Vier- 5

15 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse (a) (b) Abbildung 1.1: (a) Schematische Darstellung eines Viernieveau-Systems bestehend aus Grundzustand G, angeregtem Zustand des Pump-Übergangs P, oberem Energieniveau L 1 und unterem Energiniveau des Emissionsübergangs L 0, sowie den dazugehörigen Lebensdauern τ i. Strahlungsfreie Übergänge sind schwarz, Übergänge unter Aussendung eines Photons farbig dargestellt. (b) Realisierung des Vierniveau-Systems in einem Laserfarbstoff. Dargestellt sind der Singulett-Grundzustand (unten), sowie der erste angeregte Singulett-Zustand (oben) mit Vibrations-Energieniveaus (schwarz). Nach Anregung (blau) startet vibratorische Relaxation (grau), Emission eines Photons (grün) und Relaxation in den vibratorischen Grundzustand. Niveau-System, wie in Abbildung 1.1a dargestellt. Dieses besteht aus einem Grundzustand P 0, aus welchem Elektronen mit einem ausreichend großen Übergangsmoment in ein höherliegendes Energieniveau P 1 angeregt werden können. Aus diesem Niveau ist ein strahlungsfreier Übergang in ein weiteres Energieniveau L 1 möglich, aus welchem das Elektron unter Aussendung eines Photons in das vierte Niveau L 0 übergehen kann. Aus dem Niveau L 0 kann das Elektron strahlungsfrei in den Grundzustand zurückkehren. Sind die Lebensdauern in der Form, dass die Relaxation in Niveau L 1 (τ P1 L1 ) schnell ist gegenüber der Lebensdauer des Zustandes L 1 und des damit verbundenen spontanen Zerfalls mit τ L1 L2, so ergibt sich bei starker Anregung des Pumpübergangs mit der Pumprate R > τ 1 Besetzungsinversion zwischen den Zuständen L L1 L2 1 und L 0. Damit ist Verstärkung von Photonen mit der Frequenz hν = E L1 L2 möglich. Gilt weiterhin τ P L1, τ L0 P0 < τ L1 L0 so besteht jederzeit Besetzungsinversion, wenn L 1 bevölkert ist, sodass schon bei niedriger Pumprate Verstärkung möglich ist Laser-Farbstoffe als Verstärkungsmedium Der große Spektralbereich von 500 bis 750 nm der durch das vorhandene Lasersystem abgedeckt wird stellt hohe Anforderungen an ein geeignetes Verstärkungsmedium. Um den nutzbaren Spektralbereich des Systems für zukünftige Experimente 6

16 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse nicht einzuschränken, muss auch die Verstärkung der Laserpulse für den gesamten erzeugbaren Spektralbereich möglich sein. Bei allen verfügbaren Festkörper- Lasermedien liegt der Übergang L 1 L 0 im infraroten oder roten Spektralbereich. Diese kommen daher zur Verstärkung insbesondere der grünen Laserpulse nicht in Frage. Die einzige Möglichkeit der Verstärkung des gesamten sichtbaren Spektralbereiches liegt in der Nutzung von Laserfarbstoffen, welche in gelöster Form eingesetzt werden. Diese Farbstoffe besitzen eine Verstärkungsbandbreite von jeweils 15-25nm, weisen jedoch den Vorteil der Austauschbarkeit auf. Es kann für jede benötigte Wellenlänge ein entsprechend optimierter Farbstoff eingesetzt werden, sodass für den gesamten durch den OPO erschlossenen Spektralbereich ein Verstärkunsgmedium zur Verfügung steht. Laserfarbstoffe bestehen aus großen Molekülen mit Kohlenstoff-Doppelbindungen. Die π Elekt r onen dieser Doppelbindung können als quasi frei beweglich über die Länge der Doppelbindungs-Kette angenommen werden. Daraus ergibt sich ein näherungsweise kastenförmiges Potential, dessen Energielevel E n skalieren wie E n n² L² mit der Länge L der Doppelbindungskette und der Anzahl n der π-elektronen [12]. Für n π-elektronen ergibt sich demnach ein Singulett-Grundzustand der Energie E n. Durch Einstrahlung von Pump-Photonen kann ein Elektron in den nächsthöheren Singulett-Zustand mit der Energie E n+1 übergehen. Die beiden elektronischen Zustände besitzen zahlreiche Vibrationszustände, sodass auch für Photonenenergien größer E = E n+1 E n eine Anregung möglich ist. In Abb. 1.1b ist eine auf den relevanten elektronischen Übergang des Farbstoffs reduzierte, vereinfachte Darstellung der beiden vibratorisch aufgespaltenen elektronischen Zustände in Form der Linienpakete skizziert. Ein Molekül im vibratorisch angeregten Zustand relaxiert strahlungsfrei innerhalb weniger als einer Pikosekunde [12] in den vibratorischen Grundzustand. Das gilt sowohl für den elektronsich angeregten, als auch für den elektronischen Grundzustand. Damit befinden sich nahezu alle elektronisch angeregten Moleküle im vibratorischen Grundzustand und es besteht Besetzungsinversion im Bezug auf alle vibratorisch angeregten Zustände des Grundzustandes. Dadurch ergibt sich eine spektrale Breite der spontanen Emission von 10-20nm. Die möglichen Übergänge sind in Abb. 1.1b durch gestrichelte Pfeile dargestellt. Innerhalb dieser Bandbreite kann einfallende Laserstrahlung verstärkt werden, was in Abb. 1.1b durch den grünen Pfeil repräsentiert wird. 1 Unter Berücksichtigung des schnellen spontanen Zerfalls mit τ L1 L2 5ns [10] ist es zur Verstärkung von kurzen Laserpulsen sinnvoll, zum Pumpen ebenfalls Laserpulse zu nutzen, um eine hohe Verstärkung zu erreichen. 1 In dieser kurzen Darstellung werden Verluste durch die Triplett-Zustände des Moleküls nicht eingeführt, da für gepulsten Betrieb mit niedriger Pulswiederholungsfrequenz dieser Vorgang für den Farbstoff Coumarin auf Grund seiner verglichen mit dem Verstärkungs-Übergang langen Zeitkonstanten in der Größenordnung >10ns vernachlässigbar ist. 7

17 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Abbildung 1.2: Schematische Darstellung eines gaußförmigen Laserstrahls: Änderung des Strahlradius w(z) der 1/e²-Intensitätseinhüllenden (schwarze Linie), sowie des Krümmungsradius R(z) der Wellenfronten (rot). Auswahl des Laserfarbstoff und Pumpquelle Zur Verstärkung der grünen Laserpulse werden Coumarine als Laserfarbstoff gewählt. Ihr Emissionsband liegt zwischen 440 und 540nm. Die Anregung durch Pumpstrahlung kann zwischen 300 und 420nm erfolgen. Dabei beträgt die Effizienz für die Umwandlung der Pumpstrahlung in Emission ca. 15% [13]. Die Farbstoffe werden in gelöster Form mittels mechanischer Pumpen durch Edelstahl-Zellen geleitet. Diese Zellen besitzen Fenster für die zu verstärkende Laserstrahlung, sowie die Pumpstrahlung. Als Quelle für diese Pumpstrahlung steht die frequenzverdreifachte Strahlung eines Nanosekunden-Nd:Yag-Lasers mit einer Wellenlänge von 355nm zur Verfügung Optik Gauß scher Strahlen Die Propagation von Laserstrahlung wird durch die Optik Gauß scher Strahlen beschrieben. Dabei wird die Ausbreitung einer monochromatischen Lichtwelle der Kreisfrequenz ω mit der Wellenzahl k entlang der z-achse betrachtet. Diese ist als optische Achse in Grafik 1.2 gestrichelt eingezeichnet. Als Lösung der paraxialen 2 Wellengleichung [14] besitzen Laserstrahlen mit Gauß scher transversaler Intensitätseinhüllender die Eigenschaft bei Propagation ihre Form zu erhalten. Gauß scher Laserstrahl wird dabei in Zylinderkoordinaten beschrieben durch eine ebene Welle E( r, t) = E 0 exp( ikz) exp(iωt) + k.k., deren Feldamplitude E 0 jedoch räumlich nicht konstant ist. Sie geht über in eine komplexe Größe E Gauss ( r ), welche die Feldstärke, sowie die Phase der Ebenen Welle an jedem Ort r festlegt. E Gauss ( w r ) = E 0 w(z) exp( r² w(z)² ikr² ) exp( ) exp((iφ(z)). (1.3) 2R(z) Dabei ist E 0 die Maximalamplitude des elektrischen Feldes und z = 0 der Ort der Strahltaille. 2 In einer paraxialen Näherung wird davon ausgegangen, dass sich die Einhüllende des elektrischen Feldes orthogonal zur z-achse viel stärker ändert, als entlang dieser. 8

18 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Die transversale Einhüllende des Laserstrahls wird durch den Term ex p( r² ) bestimmt. Die entsprechende laterale Intensitätsverteilung ist somit gegeben durch w(z)² I = ex p( 2r² ) und besitzt demnach einen w(z)² 1 /e²-strahlradius von I max w(z) = w z² z² r (1.4) mit dem Radius der Strahltaille w 0 = z r λ/π. In Propagationsrichtung weitet sich der Strahl bei Entfernung von der Strahltaille nach Gleichung 1.4 langsam auf, bis sich nach der Rayleigh-Länge z r der Strahlradius um den Faktor 2 vergrößert hat. Man spricht auch vom konfokalen Parameter b = 2z R, der die Tiefenschärfe eines Fokus beschreibt. (vgl. Grafik 1.2) Im Fernfeld (z z r ) verläuft die Strahltaille mit dem Divergenzwinkel θ = λ /πw 0. Der zweite Exponentialterm ex p( ikr/2r(z)) in Gleichung 1.3 beschreibt die Krümmung der Flächen gleicher Phase des Laserstrahls (Wellenfronten) mit dem Radius R(z) = z + z 2 /z. Diese Krümmung verschwindet an der Strahltaille und nimmt im R Fernfeld des Strahles die Form einer Kugelwelle mit Ursprung im Fokus an. Im Nahfeld z < z r muss auch der letzte Term in Gleichung 1.3 zur Beschreibung des Lichtfeldes berücksichtigt werden. Während die Phasenfronten hier nahezu ohne Krümmung verlaufen ergibt sich durch die Gouy-Phase Φ = arctan( λz /πw 0 ) eine Phasendrehung des elektromagnetischen Feldes von nahezu 180 beim Durchlaufen der Stahltaille. Fokussierung Gauß scher Strahlen Um hohe Intensitäten zu erreichen ist es nötig einen Laserstrahl zu fokussieren. Durch Einbringen einer Linse wird die Phase der Wellenfronten modifiziert. Für die Strahlradien R am Ort der Linse ergibt sich [15]: 1 R (z) = 1 R(z) 1 f für f < R(z) ergibt sich so ein negativer Radius R hinter der Linse und damit eine Fokussierung. Der Fall negativer Strahlradien entspricht einer Propagation von links nach rechts in Grafik 1.2. Mit kleinerer Brennweite f ergeben sich größere Radien und damit kleinere Strahltaillen w im Bereich des Fokus der Linse Parasitäre Propagationseffekte bei der Verstärkung Bei der Propagation von Laserstrahlung hoher Intensität, bzw. elektrischer Feldstärke E in einem Medium wird neben dem statischen Brechungsindex n 0 auch der intensitätsabhängige Brechungsindex n 2 beruhend auf dem Kerr-Effekt [16] relevant. Für den totalen Brechungsindex ergibt sich in isotroper Materie ohne freie Ladungsträger n total = n 0 + n 2 E(t) 2. 9

19 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Ganzstrahl-Selbstfokussierung Bei Propagation eines Laserstrahls mit transversal gaußförmiger Intensitätsverteilung durch ein Medium ergibt sich durch den nichtlinearen Brechungsindex n 2 ein räumlich inhomogener totaler Brechungsindex n total. Dieser ist nahe der optischen Achse wegen der hohen Intensität am größten und verringert sich fern der optischen Achse zum statischen Brechungsindex n 0. Hierdurch ergibt sich eine Krümmung der Phasenfronten des Strahles hin zu einer konkaven Form. Da die Ausbreitung des Lichtes orthogonal zu den Phasenfronten geschieht, ergibt sich eine Fokussierung des Strahls. Diese Fokussierung führt zu einer weiteren Erhöhung der Intensität, was den Einfluss des nichtlinearen Brechungsindex und damit die Fokussierung verstärkt. Der Laserstrahl fokussiert sich selbst auf kleinste Strahldurchmesser, bis defokussierende, nichtlineare Effekte einsetzen. Die durch die Selbstfokussierung erreichbaren Intensitäten sind jedoch so hoch, dass optische Elemente im Lasersystem Schaden nehmen können. Zudem verändert sich bei einsetzender Selbstfokussierung der Strahldurchmesser abhängig von der Pulsenergie, was die Produktion von wiederholbaren Messergebissen erschwert. Als Maß für die Gefahr von Selbstfokussierung dient das B-Integral B = 2Pi λ ˆ l 0 n 2 n 0 I(r = 0, z)dz entlang der optischen Achse z über die Länge l des Wechslewirkungsgebietes. B gibt dabei die akkumulierte Phase φ gegenüber dem äußeren Teil des Laserstrahles an. Wird B innerhalb einer Rayleigh-Länge des Laserstrahls größer als 5, so besteht Gefahr, dass Selbstfokussierung eintritt [17]. Kleinskalige Selbstfokussierung Neben der Ganzstrahl-Selbstfokussierung, die für die Auslegungsleistung durch eine geschickte Wahl der Linsenpositionen im Verstärker verringert werden kann, können auch kleinskalige Intensitätsmodulationen durch den induzierten Brechungsindex zu einer Selbstfokussierung (Small Scale Self Focussing, SSSF) führen. In Abbildung 1.3 ist die Herausbildung von langen, fadenartigen Intensitätsmaxima entlang der Propagationsrichtung, sogenannten Filamenten, durch kleinskalige Selbstfokussierung gezeigt. Die Experimente wurden mit einem 46 fs langen Laserpuls bei einer Intensität von 7, W/cm² von Schroeder und Chin [18] durchgeführt. Dabei induziert die Intensitätsmodulation hinter einer Schlitzblende eine Modulation im Brechungsindex, sodass sich durch Selbstfokussierung eine weitere Erhöhung der Intensität ergibt. Nach Unterschreiten eines kritischen Filament-Durchmessers treten Plasma-Defokussierungseffekte auf, sodass sich in einem Wechselspiel aus Defokussierung und Selbstfokussierung ein konstanter Durchmesser jedes einzelnen Filaments stabilisiert. So wachsen aus einem ein nahezu homogenen Strahlprofil (P1) schmale Intensitätsspitzen (P3) heraus. Nichtlineare Verlustmechanismen wie Multiphotonen- Absorption (vgl ) oder konische Emission im Medium verringern die Pulsenergie [19]. Das resultierende Strahlprofil am Ausgang ist schlecht fokussierbar und für Experimente nahezu unbrauchbar. Mögliche Intensitätsmodulationen, aus denen SSSF starten kann sind Staubpartikel 10

20 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Abbildung 1.3: oben: Entwicklung einer eindimensionalen Filament-Anordnung in Methanol hinter einer Schlitzblende. Die gelbe Farbe ist die Zweiphotonen-Fluoreszenz von Rhodamin B, das zur Visualisierung der lokalen Intensität bei der Propagation des ursprünglich unfokussierten fs-ti-sa-laserstrahls genutzt wird. Schnittbilder an den Positionen p1, p2 und p3 sind unten abgebildet. unten: Drei Schnittbilder durch die eindimensionale Filament-Anordnung zeigen die Fortpflanzung und die Formung von Filamenten aus Rauschen und der anfänglichen Wellenfrontverzerrung. (Grafiken entnommen aus [18] und neu beschriftet) auf Spiegeln, kleinste Beschädigungen an Optik oder sonstige Inhomogenitäten. Um neben der Ganzstrahl-Selbstfokussierung auch die SSSF zu vermieden muss ein möglichst homogenes Strahlprofil während des gesamten Verstärkungsprozesses sichergestellt werden. 1.2 Stand der Technik Lasersystem Das Lasersystem besteht aus einem Diodengepumpten Nd:YVO Dauerstrichlaser, welcher als Pumplaser für einen Pikosekunden Titan-Saphir-Laser (MIRA 900, Coherent) fungiert. Die vom Ti:Sa-Laser emittierten Laserpulse mit einer zeitlichen Sech²-Intensitätseinhüllenden, bei einer Pulslänge von ca. einer Pikosekunde und einer Wellenlänge von 766 nm werden mittels eines synchrongepumpten optischparametrischen Oszillators (OPO PP, APE-Berlin) in den sichtbaren Spektralbereich von nm konvertiert. Hierbei ist für zukünftige Experimente der Wellenlängenbereich um 512 nm relevant, sodass weitere Untersuchungen in diesem Wellenlängenbereich durchgeführt werden. Die gemittelte Ausgangsleistung des OPO beträgt bei 512nm mw. Dabei emittiert der Oszillator Pulse mit einer Länge t p von 1 < t p < 1,5 ps mit einer Pulsfrequenz von 76 MHz. Daraus ergibt sich eine Pulsenergie von 2nJ und eine Spitzen11

21 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Abbildung 1.4: Schematische Darstellung des verwendeten Lasersystems mit Farbstoff- Verstärker und Diagnose (FROG) zur Pulscharakterisierung. ST: 1/1 Strahlteiler. LP: Langpassfilter. leistung von 1 kw. Die emittierten Pulse besitzen eine gaußförmige Intensitätseinhüllende mit einer vollen Breite bei halber Maximalamplitude (FWHM) von ca. (780±15)µm. Die Pulse werden mit dem im Folgenden beschriebenen Farbstoffverstärker (pulsed dye amplifier PDA) nachverstärkt. Als Pumpstrahlung für den Verstärker dient die dritte Harmonische eines gütegeschalteten longitudinal einmodigen Nd:YAG Pulslasers mit einer Pulsdauer von ca. 8ns und einer Pulsenergie von 360mJ bei einer Wiederholfrequenz von 20Hz und einer Wellenlänge von 355nm. Dieser ist durch Nutzung von Frequenzteilern und einem digitalen Verzögerungszeit-Generators bei jeder Emission eines Pump-Pulses auf einen Pikosekunden-Puls des Oszillators synchronisiert. Die Pumpstrahlung welche im hinteren Teil des Verstärkers benötigt, wird auf Grund der langen Propagationsstrecke mittels eines Relay-Imagings von einem Ort ca. 15cm hinter der Frequenzverdreifachung des Lasers in den Verstärker abgebildet. So kann die Divergenz der Strahlung kompensiert werden und ein möglichst homogenes Strahlprofil zur Anregung des Verstärkungsmediums erzeugt werden. Mittels eines FROG-Aufbaus [20] können die zeitlichen und spektralen Eigenschaften der Pikosekunden-Laserpulse charakterisiert werden. (Abschnitt 1.4.2) Der vorhandene Farbstoff-Verstärker Zu Beginn dieser Arbeit stand ein gepulster Farbstoff-Verstärker für den roten Spektralbereich zur Verfügung, der in verschiedenen Ausführungen in einer vorangegangenen Master-Arbeit [21] aufgebaut und charakterisiert wurde. In diesem Verstärker wird Rhodamin 6G als Farbstoff genutzt und mit Pumpstrahlung der Wellenlänge 532nm angeregt. Diese Strahlung wird ebenfalls von dem gepulsten Nd:Yag- Pulslaser emittiert. Der Farbstoff-Verstärker besteht aus insgesamt drei aktiven Medien in Form von Farbstoffzellen. Die ersten beiden Zellen, werden transversal zur Ausbreitungsrichtung der Pikosekunden-Pulse gepumpt und von der selben Farbstofflösung nacheinander durchflossen. Die Umwälzung wird durch eine mechanische Farbstoffpumpe mit 12

22 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Abbildung 1.5: 3D-Modell des bisherigen Verstärker-Aufbaus. Im Strahlengang der zu verstärkenden Laserpulse (rot) zu sehen sind in Silber (rund) dielektrische Spiegel, in Blau Linsen zur Anpassung des Strahldurchmessers und in Gelb die Farbstoff-Küvetten mit Anschluss für Farbstoff-Pumpen. Die Pump-Strahlung wird mit Hilfe von λ -Platten (blau, rechteckig) und polarisierenden Strahlteilerwürfeln (blau, kubisch) auf die drei Verstärkerzellen aufgeteilt und 2 mittels Zylinderlinsen (blau, oval) an den Strahldurchmesser der zu verstärkenden Strahlung angepasst. (Entnommen aus [21]) 800ml Reservoir gewährleistet. konventionelle Zellen in transversaler Geometrie weisen ein Problem auf, welches in Abbildung 1.6a skizziert ist. Die Pumpstrahlung (in grün dargestellt) wird bei Durchgang durch den Farbstoff (hellorange) nach dem Beer schen Absorptionsgesetz exponentiell abgeschwächt. Hieraus resultiert eine Inversion, welche ebenfalls exponentiell mit dem Abstand vom Pumpfenster abfällt. Diese ist in der Abbildung rot dargestellt. Da die Verstärkung abhängig von der Inversion ist, ist der Verstärkungsfaktor dieser Zellengeometrie stark inhomogen. Propagiert die unverstärkte Strahlung (Seed- Strahlung) entlang der gestrichelten Pfeile in konventioneller Geometrie durch den Farbstoff, so ergibt sich eine eine Verzerrung des Strahlprofils der verstärkten Strahlung. Aus einem Gauß-Profil am Eingang der Verstärkerstufe entwickelt sich ein Halbmondförmiges Strahlprofil, wie unten in grau dargestellt. Um den Effekt der Strahlprofil-Verformung zu minimieren wird in den ersten beiden Stufen eine Geometrie mit Totalreflexion am Fenster der Pumpstrahlung eingesetzt. Diese Geometrie ist in Abb. 1.6a mit durchgezogenen Pfeilen dargestellt. Die Totalreflexion bewirkt eine räumliche Inversion des Strahlprofils, wodurch eine sich bis zur Reflexion aufbauende Asymmetrie nach der Reflexion wieder kompensiert wird. So ist es möglich nach dem Durchgang durch die ersten beiden Verstärkerstufen eine Pulsleistung von ca. 25µJ [21] bei einem gaußähnlichem Strahlprofil zu erreichen. 13

23 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse (a) (b) (c) Abbildung 1.6: (a) Schematische Darstellung des Einfluss der Totalreflexions-Geometrie gegenüber konventioneller transversaler Pumpung. (Erläuterungen im Fließtext) (b) Realisierung der Geometrie am Beispiel der zweiten Verstärkerstufe. Die Totalreflexion tritt am Magnesiumfluorid-Fenster (n=1,38) auf, durch das die Pumpstrahlung eingekoppelt wird. Das Lösungsmittel (n=1.45) und die Fenster für die Signalstrahlung (n=1,46) besitzen nahezu den gleichen Brechungsindex. (c) Realisierung des Farbstoff-Durchfluss von unten nach oben zur Unterdrückung von Luftblasen. Die Fenster sind verklebt und werden mittels Schrauben und Stahlfedern in ihrer Position fixiert. (Grafik b und c entnommen aus [21]) Die dritte Verstärkerstufe besteht aus einer runden Farbstoffzelle mit zwei Quarzglas- Fenstern, durch die der Farbstoff von einer mechanischen Pumpe mit hoher Flussrate umgewälzt wird. Diese Verstärkerstufe ist in einer sogenannten Bow-Tie-Geometrie ausgeführt. Hierbei wird der Farbstoff in einer Küvette longitudinal zur Ausbreitungsrichtung der Pikosekunden-Pulse gepumpt. Die zu verstärkenden Laserpulse werden jedoch in einem kleinen Winkel zur Pumpstrahlung eingestrahlt, sodass eine räumliche Trennung und mehrmaliger Durchgang durch den gepumpten Bereich möglich ist. Diese Geometrie ist in Abbildung 1.5 links dargestellt. Der Mehrfachdurchgang ist möglich, da der Pump-Puls mit 8ns Pulsdauer im Vergleich zur Nutz-Strahlung mit einer Pulsdauer von ca. 1,5ps sehr lang ist. Ein mehrmaliges Durchlaufen des gepumpten Volumens soll eine möglichst effiziente Nutzung der erzeugten Inversion sicherstellen. In dieser Version des Verstärkers wird eine Pulsenergie von 372µJ bei 108µJ ASE erreicht. Eine Erhöhung des Verstärkungsfaktors bringt jedoch ohne Maßnahmen zur Unterdrückung der verstärkten Spontanemission eine weitere Minderung des ASE/Signal-Verhältnis mit sich. Im Hinblick auf das Strahlprofil weist die Bowtie-Geometrie gegenüber einer einfachen, longitudinal gepumpten Zelle keine Vorteile auf. Die Verstärkung der Stufe konnte von 10 auf ca. 90 gesteigert werden. Dieser Vorteil bleibt wegen des sehr hohen ASE-Anteils jedoch ungenutzt. Für eine genauere Beschreibung wird auf [21] verwiesen. 14

24 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Abbildung 1.7: Vereinfachter Aufbau des gepulsten Farbstoffverstärkers. In Blau ist der Strahlengang der Pumpstrahlung mit Polarisations-Strahlteilerwürfeln (PBS) und λ/2-platten zur variablen Energieverteilung sowie dielektrischen Spiegeln zu sehen. In Grün eingezeichnet ist der Strahlengang der zu verstärkenden Pikosekundenstrahlung mit Teleskopen zur Strahlaufweitung, Lochblenden (schwarz) und dielektrischen Breitbandspiegeln. Die Energie am Ausgang des bestehenden Verstärkers reicht zur Erzeugung von XUV- Strahlung nicht aus. Zudem ist es mit Pumpstrahlung der Wellenlänge 532nm nicht möglich, grün emittierende Farbstoffe zu pumpen, sodass der Verstärker im vorhanden Aufbau nicht für die geplanten Experimente nutzbar ist. Daher wird eine Weiterentwicklung des Verstärkers vorgenommen. 1.3 Erweiterung des Farbstoff-Verstärkers Die ersten beiden Verstärkerstufen liefern eine ausreichende Pulsenergie bei guter Erhaltung des Eingangsstrahlprofils. Daher wird dieser Teil des Verstärkers übernommen und an die neuen Anforderungen, insbesondere im Hinblick auf Verringerung der ASE angepasst. Die dritte und eine zusätzliche vierte Verstärkerstufe wird im Hinblick auf geringe ASE und hohe Energieausbeute neu entwickelt. Der Aufbau des neuen Verstärkers ist in Abbildung 1.7 vereinfacht dargestellt und wird im Folgenden detailliert beschrieben Weiterentwicklung der ersten beiden Verstärkerstufen Auswahl von Laserfarbstoff und Lösungsmittel Der Laserfarbstoff wird zunächst auf Coumarin 503 umgestellt. Dieser Farbstoff bietet gelöst in Ethanol oder Ethylenglykol eine nahezu konstante Verstärkung im Wel- 15

25 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse lenlängenbereich von nm [13] und ist daher für die Verstärkung der Laserpulse bei 512nm gut geeignet. In den ersten beiden Verstärkerstufen ist es nötig, ein Lösungsmittel mit einem hohen Brechungsindex zu verwenden, um einen genügend hohen Brechungsindex zu erreichen, sodass die in Abbildung 1.6a skizzierte Totalreflexion stattfinden kann. Als unterer Grenzwert steht hier der Brechungsindex des Magnesiumflourid-Pumpfensters n = 1, 38. Die Geometrie der Farbstoffküvetten ist auf Ethylenglykol mit einem Brechungsindex von 1,45 bei 512nm [22] ausgelegt. Es ergibt sich ein Grenzwinkel für die Totalreflexion von 72 im Bezug auf die Oberfläche des Pump-Fensters. Die hohe Viskosität des Lösungsmittels bewirkt jedoch, dass Luftblasen im Vorratsgefäß der Pumpe sehr langsam aufsteigen. Der Rückfluss des Farbstoffs generiert kleinste Luftblasen, die dann angesaugt und durch die Zellen gepumpt werden. Diese Luftblasen führen zu Streuprozessen der zu verstärkenden Strahlung und zu Fluktuationen in der Pulsenergie. Aus diesem Grund findet im Folgenden Dioxan als Lösungsmittel Verwendung. Dioxan besitzt einen ähnlich hohen Brechungsindex n 1, 43, wie Ethylenglykol, jedoch eine bedeutend niedrigere Viskosität. Zudem ist Dioxan für UV-Strahlung bei 355nm transparent und reagiert nicht mit den verwendeten Dichtmaterialien aus Silikonkautschuk und Viton, sowie den Schläuchen aus Teflon. Blauverschiebung der Emission von Coumarinen in Dioxan Die Fluoreszenz von Coumarin 503 in Dioxan liegt bei Wellenlängen unterhalb von 490nm. Das Fluoreszenzlicht ist türkisblau bis blau, was die Nutzung dieses Farbstoffs für die Verstärkung von grüner Strahlung unbrauchbar macht. Die Blauverschiebung des Emissionsbandes ist auf eine Wechselwirkung des Farbstoffs mit dem Lösungsmittel zurückzuführen: Die Polarität des Farbstoff-Moleküls vergrößert sich bei der Anregung vom Sigulett-Grundzustand in den angeregten Singulett-Zustand [23]. Diese Änderung der Polarität führt in einen unpolaren Lösungsmittel zu einem größeren Energieabstand der Singulett-Zustände, als in einem polaren Lösungsmittel wie Wasser oder Ethanol. Mannekutla, Mulimani, und Inamdar [23] zeigen eine nahezu lineare Abhängigkeit des Energieabstandes von der Polarität des Lösungsmittels. Durch Mischung von Dioxan mit einem polaren Lösungsmittel ist es also möglich das Emissionsband des Farbstoffs spektral zu verschieben. Da Coumarin 503 gelöst in Ethanol bereits ab 512nm einen Abfall der Fluoreszenzintensität hin zu langen Wellenlängen aufweist ist es nicht möglich diesen FArbstoff in einer Mischung aus Dioxan und Ethylenglykol bei 512nm einzusetzten. Eine solche Mischung müsste aus nahezu 100% Ethylenglykol bestehen, was das Problem der Blasenbildung erneut aufwirft. Polarere Lösungsmittel als Ethylenglykol mit gleichzeitig ähnlich hohem Brechungsindex stehen nicht zur Verfügung. Stattdessen wird als Farbstoff Coumarin 153 verwendet, dessen Emissionsübergang durch Mischen von Dioxan und Ethylenglykol gezielt verschoben wird. Das Vorgehen wird im Folgenden beschrieben. 16

26 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Abbildung 1.8: Spektrale Intensität der ASE von Coumarin 153 für zwei Lösungsmittel- Gemische. Die ASE in reinem Dioxan besitzt ihr Maximum bei 500nm, wohingegen das Maximum in einem Gemisch mit 5%(Vol) Ethylenglykol bei 510nm liegt Anpassung der Fluoreszenzwellenlänge von Coumarin 153 Ziel ist die Maximierung der Verstärkung des Farbstoffs bei einer Wellenlänge von 512nm. Der Farbstoff Coumarin 153 (C153) besitzt das Maximum seiner Fluoreszenz in polaren Lösungsmitteln bei ca. 535nm. Hierdurch ist sichergestellt, dass die Emission für eine Lösung in 100% Ethylenglykol im Bezug auf die Auslegungswellenlänge des Verstärkers rotverschoben ist, und somit ein gewisser Anteil Dioxan im optimierten Lösungsmittelgemisch vorhanden bleibt. Da die ASE der Kleinsignalverstärkung unterliegt ist sie ein gutes Maß für die spektrale Verstärkungscharakteristik der Farbstofflösung. Es wird daher angestrebt, das spektrale Maximum der ASE-Intensität auf ca. 512nm zu verschieben. Hierzu wird zunächst eine Lösung von 0,5 g /l C153 in Dioxan in den ersten beiden Verstärkerstufen eingesetzt und die spektrale Intensitätseinhüllende der von dem Farbstoff emittierten ASE aufgenommen. Die Intensität der ASE wird spektral mit Hilfe eines Monochromators mit nachgeschalteter schneller Photodiode (UPD-300, Alphalas) am Ausgang des Farbstoff- Verstärkers detektiert. In Abb. 1.8 ist die Intensität der ASE gegen die Emissionswellenlänge aufgetragen. Das Maximum der Glockenkurve liegt bei ca 500nm, ist also gegenüber einer Lösung in Ethanol oder Ethylenglykol, welche beide eine polare Gruppe besitzten, stark blauverschoben. Durch Zugabe von jeweils 1,25%(Vol) einer Lösung von ebenfalls 0,5 g /l C153 in Ethylenglykol wird die Polarität der Farbstofflösung in den beiden Verstärkerstufen Schrittweise erhöht, bis das Intensitätsmaximum der ASE bei ca 510nm detektiert wird. Die spektrale Intensitätsverteilung der ASE nach Zugabe von 5%(Vol) Ethylenglykol ist ebenfalls in Abb. 1.8 dargestellt. In einem Gemisch mit diesem Anteil Ethylenglykol kann die energetische Lage des Emissionsbandes auf die zu verstärkernde Strahlung bei einer Wellenlänge von 512nm angepasst werden. Es ist zu beobachten, dass die Intensität der ASE bei der Erhöhung der Polarität des 17

27 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse (a) (b) Abbildung 1.9: Strahlprofile der Pumpstrahlung für die erste (a) und zweite (b) Verstärkerstufe nach vertikaler Anpassung durch eine Zylinderlinse. Es handelt sich um nachträglich invertierte Schussbilder auf Polaroidpapier vor dem Pumpfenster. Lösungsmittels unabhängig von der Wellenlänge leicht abnimmt. Durch die Verschiebung der Singulett-Übergangsenergien wird sowohl die Energie der Vibarationszustände des Emissionsbandes, wie auch der (höherenergetischen) Vibrationszustände des Pumpbandes verschoben. Hierdurch kann es zu einer Abnahme des Absorptionsquerschnittes des Farbstoffs kommen. Diese führt zu einer Veringerung der Dichte N 1 von angeregten Molekülen in Gleichung 1.2 und somit zu einer geringeren Kleinsignalverstärkung. Bei kleinerer Verstärkung ergibt sich für die ASE-Intensität etnsprechend ein niedrigerer Wert Anpassung an den neuen Farbstoff Die Umstellung des Verstärkers auf einen neuen Farbstoff mit stark abweichender Quantenausbeute (15% gegenüber ca. 30% Quantenausbeute des zuvor verwendeten Farbstoffs) macht eine Neuermittlung der benötigten Pumpleistungen und Farbstoffkonzentrationen nötig. Hierzu wird die Pumpstrahlung zunächst mittels Zylinderlinsen vertikal in die Farbstoffzellen fokussiert, sodass sich im Farbstoff jeweils Zigarrenförmige gepumpte Bereich ergeben. Hierdurch wird eine Anpassung der Pumpstrahlung an die sich ergebende ovale Projektion des Strahlprofils der Pikosekunden-Pulse auf das Pumpfenster erreicht. Die vertikale Ausdehnung des gepumpten Bereiches wird durch verschieben der Linsen in Relation zur Farbstoffzelle eingestellt. Dabei wird die produzierte ASE hinter der zweiten Verstärkerstufe durch eine Irisblende auf ca. 3mm abgeblendet. Die vertikalen Strahldurchmesser der Pumpstrahlung werden so eingestellt, dass innerhalb dieses Bereiches eine möglichst homogene Ausleuchtung durch ASE erfolgt. Die Pumpenergie wird bei 1/3 der empfohlenen Laserkonzentration des Farbstoff so eingestellt, dass die Verstärkung der Signalstrahlung in Abhängigkeit von der eingestrahlten Pumpenergie für jede der beiden Stufen gerade zu sättigen beginnt (vgl. [21]). Hierdurch wird der Einfluss von Fluktuationen der Pumpenergie auf den Verstärkungsfaktor der Stufen verringert. Eine noch große Pumpenergie führt zu ei- 18

28 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Abbildung 1.10: Schematische Darstellung der Raumfilterung zur ASE-Reduktion. Der Strahlweg der zu verstärkenden Laserpulse durch die hellgrünen Verstärkungsmedien ist von links kommend in Grün dargestellt. Die Abstrahlung der ASE ist in Hellgrün dargestellt, wobei Strahlen, welche die Blende passieren können dunkelgrün eingefärbt sind. ner schnelleren Degradation des Farbstoff und ist daher nicht sinnvoll. Nun wird die Farbstoffkonzentration erhöht, bis eine weitere Vergrößerung der Farbstoffkonzentration das Signal/ASE-Verhältnis verschlechtert. Nach Durchführung der Prozedur wird die Abhängigkeit der Verstärkung vom Strahldurchmesser der unverstärkten Laserstrahlung (Seed-Strahlung) in den beiden Stufen durch Verschieben der Linse L1 und Austausch von L2 untersucht. Der optimale Strahldurchmesser (FWHM) der Seedstrahlung in der ersten Verstärkerstufe ergibt sich zu (320±50)µm bei einem vertikalen Strahldurchmesser der Pumpstrahlung von (330±50)µm. Nach Aufweitung beträgt der Strahldurchmesser der Seed-Strahlung in der zweiten Verstärkerstufe (960±50)µm bei einem vertikalen Strahldurchmesser 3 der Pumpstrahlung von (900±80)µm. Durch die vergleichsweise geringe Aufweitung der Signalstrahlung zwischen den beiden Stufen wird ein Sättigungsverhalten der Ausgangsenergie im Bezug auf die Eingangsenergie der Seed-Pulse angestrebt. So können Fluktuationen in der Pulsenergie des Oszillators durch den Verstärker abgedämpft werden Verringerung der ASE durch Raumfilterung Auf Grund der Homogenität des Verstärkungsfaktors in den ersten beiden Verstärkerstufen bleibt die verstärkte Strahlung nahezu gaußförmig und damit sehr gut fokussierbar. Die ASE-Strahlung ist dagegen inkohärent und unkollimiert. Durch einsetzen einer Blende, welche den Fokus der Seed-Strahlung nicht beschneidet kann daher ein großer Anteil der ASE-Photonen abgeblendet werden. Zur Verminderung der ASE nach den ersten beiden Verstärkerstufen wird daher eine Raumfilterung in dem die erste Verstärkerstufe umgebenden Teleskop durchgeführt. Abbildung 1.10 zeigt in einer schematisch vereinfachten Darstellung den Strahlengang des Aufbaus. Durch die Lochblende mit einem Radius von 300µm ist es möglich, diejenigen Anteile der ASE abzublenden, welche nicht mit exakt dem gleichen Konvergenzwinkel wie die Seed-Strahlung die erste Verstärkerstufe verlassen. 3 Die Strahldurchmesser der Pumpstrahlung können nur aus der Digitalisierung eines Schussbildes auf Polaroidpapier unmittelbar vor dem Pumpfenster ermittelt werden. Da die Wechselwirkung der Laserstrahlung mit dem Papier nichtlinear ist, kann die FWHM des Strahls lediglich durch die FWHM der Ablation angenähert werden. 19

29 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse (a) (b) Abbildung 1.11: (a) Zeitlicher Verlauf des Photodiodensigals der ASE vor der zweiten Verstärkerstufe, gemittelt über 10 Einzeldatensätze. Das Signal ist normiert auf die Intensität mit Raumfilterung durch eine 300µm-Lochblende (schwarz) jeweils bei Mittelung über 10 Pulse. Das Amplitudenverhältnis der Messung ohne Raumfilter (rot) zur Referenz beträgt 9,7:1 (b) Zeitlicher Verlauf des Photodiodensignals der verstärkten ps-laserpulse ohne (schwarz) und mit Raumfilterung (rot). Die Kurven repräsentieren Mittelungen über 10 Pulse und verlaufen nahezu deckungsgleich. Die Wirksamkeit der Raumfilterung im Bezug auf die in die zweite Verstärkerstufe eintretende ASE-Intensität wird bestimmt, indem an dieser Stelle eine schnelle Photodiode (UPD-300 SP-H, Alphalas) mit einer Detektorfläche von 250x250µm im Strahlengang der verstärkten Laserpulse eingebracht wird. Vor der Diode wird ein Neutraldichtefilter mit einer Transmission von T=10% eingesetzt, um den Detektor nicht zu beschädigen. Das Spannungssignal der Photodiode bei geblockter Signal-Strahlung ist in Abbildung 1.11a mit und ohne Lochblende dargestellt. Dieses Spannungssignal ist proportional zur Intensität der ASE am Ort der zweiten Verstärkerstufe und wurde für die graphische Darstellung auf die Maximalamplitude mit Raumfilterung normiert. Raumfilterung Die zeitliche Länge der ASE liegt in beiden Fällen bei (8±1) ns, was der Pulslänge der Pumpstrahlung entspricht. Gut zu erkennen ist die Verringerung der Intensität der ASE um ca 90%. Um sicherzustellen, dass nicht auch die Intensität der Signalstrahlung durch Abblendung signifikant reduziert wurde, wird eine Vergleichsmessung der verstärkten Pikosekundenpulse mit und ohne Raumfilterung durchgeführt. Um eine Beschädigung des Detektors zu vermeiden ist eine weitere Abschwächung der Strahlung um einen Faktor 570 nötig. Die Anstiegs- und Abfallzeiten der verwendeten Diode liegen oberhalb von 300 ps. Daher stellt das Ausgangssignal die Antwortfunktion der Diode und nicht die zeitliche Intensitätseinhüllende der Laserpulse dar. Die resultierenden Spannungsverläufe sind in Abbildung 1.11b dargestellt und weisen im Rahmen der Messgenauigkeit keinerlei Abweichungen voneinander auf. Der Signaluntergrund durch ASE ist gleichzeitig so gering, dass er in dieser Darstellung nicht erkennbar ist. 20

30 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Nach erfolgreicher Implementierung der Raumfilterung zur ASE-Reduktion nach der ersten Verstärkerstufe wird eine solche Raumfilterung nach jeder Stufe des Verstärkers aufgebaut. So kann der Anteil der ASE an der Pulsenergie stark verringert werden, was schließlich zu einer größeren Inversion zur Nutzung für die Verstärkung führt. Nach Aufbau der Raumfilterung hinter der zweiten Verstärkerstufe mit einer 250µm Lochblende zeigt sich, dass eine Verkleinerung des Durchmessers der Blende hinter Stufe 1 auf ebenfalls 250µm eine weitere Verringerung der ASE am Ort der dritten Vertstärkerstufe bei nahezu konstanter Pulsenergie der Pikosekunden- Strahlung ermöglicht. Es werden zur effektiveren Raumfilterung durch kleinere Foki plankonvexe Linsen verwendet, die mit Verkippung in den Strahlengang eingebracht sind. Hierdurch wird das Anschwingen von parasitäten Oszillationen zwischen zwei Linsenoberflächen vor und hinter dem aktiven Medium unterbunden. Außerdem wird verhindert, dass der rückwärts laufende, reflektierte Anteil des Pikosekundenpulses noch einmal durch beide Verstärkerstufen propagieren kann. Die Strahlung würde dabei verstärkt und könnte auf Grund der Verringerung des Strahlradius während der Propagation Schäden an Optiken oder dem Oszillator produzieren. Durch die Raumfilterung ist es möglich, die Farbstoffkonzentration in den beiden Verstärkerstufen auf 0,25 g /l zu erhöhen und so eine größere Verstärkung zu erreichen. Die Pulsenergie nach der zweiten Verstärkerstufe beträgt (88±5) µj bei weniger als 1 µj ASE. Höhere Werte sind bei Erhöhung der Konzentration und Pumpleistung möglich, gehen jedoch mit einer deutlich schlechteren ASE-Unterdrückung einher. Das Strahlprofil der verstärkten Pulse gleicht dabei dem gaußförmigen Strahlprofil der unverstärkten Strahlung und ist in Abbildung 1.15 nach Aufweitung für die weitere Verstärkung dargestellt Variable Verstärkung Als weitere Optimierung wird die Länge des gepumpten Bereichs in den ersten beiden Verstärkerstufen durch Einbau von Schlitzblenden vor dem Pumpfenster variabel gemacht. Hierdurch ist es möglich, den Verstärkungsfaktor bei gleichbleibend guter Unterdrückung von Pumpenergieschwankungen leicht zu modulieren. So kann auch die Sättigung der Verstärkung für die Pikosekundenpulse in den nachfolgenden Stufen eingeregelt werden. Dabei ist es möglich das Signal/ASE-Verhältnis auch bei höherer Farbstoffkonzentration der ersten beiden Stufen zu optimieren, oder die Ausgangsleistung des Verstärkers zu verringern. Im Experiment kann durch Ansetzen einer Farbstoffkonzentration von 0,27 g /l und Verringerung der Verstärkungslänge eine Verstärkungsreserve zur Kompensation von Degradation des Farbstoffs erreicht werden. Ein Rückgang der Verstärkung über die Zeit wird durch sukzessives Öffnen der Blenden kompensiert, sodass eine längere Messung bei konstanten Parametern möglich ist. 21

31 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Aufbau der dritten Verstärkerstufe Wahl der Verstärkungsgeometrie Während in den ersten beiden Verstärkerstufen eine Geometrie gewählt werden kann, die eine maximale Erhaltung des Strahlprofils gewährleistet, muss in den folgenden Stufen Wert auf eine effiziente Pulsverstärkung gelegt werden. Hierzu ist es notwendig, dass möglichst die gesamte erzeugte Inversion durch den Pikosekunden- Laserpuls ausgenutzt werden kann. Hierzu müssen zwei Voraussetzungen erfüllt sein: Sättigung der Signalstrahlung Um eine möglichst große Menge Energie aus einem Verstärkungsmedium zu extrahieren muss die Intensität der zu verstärkenden Strahlung in der Größenordnung der Sättigungsintensität sein. Für I = I s wird die Hälfte der angeregten Farbstoffmoleküle durch induzierte Emission in den Grundzustand überführt. Liegt die Intensität deutlich unterhalb I s, so wird nur ein Bruchteil der unter Aufwendung großer Energiemengen erzeugten Inversion zur Pulsverstärkung genutzt. Die Großsignalverstärkung G geht für Eingangsintensitäten in der Größenordnung der Sättigungsintensität jedoch von einer exponentiellen Abhängigkeit im Bezug auf die Medien-Länge in einen linearen Zusammenhang über. Für die ASE gilt wegen ihrer großen Pulslänge und damit geringen Spitzenintensität dagegen die Kleinsignalverstärkung. Daraus resultiert ein starker Rückgang des Verhältnisses W p/w ASE der Pulsenergien von Pikosekunden-Strahlung und ASE. Dieses Verhältnis soll jedoch möglichst größer als 10:1 bleiben (was unter Berücksichigung der Pulslängen einem Verhältnis von ca :1 der Intensität entpricht). Daher kann die Intensität der Signalstrahlung nicht beliebig hoch gewählt werden. Es wird ein Kompromiss aus ASE-Unterdrückung und effizienter Verstärkung angestrebt. Modenanpassung Die zweite Anforderung für effiziente Verstärkung ist die Anpassung des Volumens, in dem die Signalstrahlung propagiert, an das Volumen, in dem Inversion erzeugt wurde. Die ersten beiden Verstärkerstufen stellen hier ein Beispiel für eine schlechte Anpassung dar. Inversion wird in einem großen Volumen erzeugt, durch das die Signal-Strahlung nur in einem schmalen Korridor propagiert (vgl. Abb. 1.6a). Diese schlechte Anpassung stellt einen Kompromiss zugunsten eines guten Strahlprofils dar. Wegen der geringen benötigten Pumpleistung für diese Verstärkerstufen ist auch der Mehraufwand an Pumpenergie zum erreichen dieses Zieles vernachlässigbar klein. Soll jedoch eine große Energie der Pikosekundenpulse bei nur mäßiger Sättigung erzeugt werden, so muss in einer dritten Verstärkerstufe auf Grund der geringen Effizienz des Farbstoff von 15% und der niedrigen Fluoreszenzlebensdauer eine sehr große Pumpenergie aufgewendet werden. Eine Geometrie, die eine vergleichsweise gute Anpassung darstellt ist die longitudinale Pumpung einer Farbstoffküvette. Hier propagieren Pumpstrahlung und Pikosekunden-Pulse bei gleichem Strahldurchmesser kollinear durch die Farbstoff- 22

32 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Abbildung 1.12: Bow-Tie-Geometrie zur Pulsverstärkung. Das Pumplicht (blau) wird von rechts in die Farbstoffzelle eingestrahlt und erzeugt im Farbstoff Inversion (hellgrün). Diese wird durch mehrmaliges Durchlaufen der Signalstrahlung (grün) abgebaut. Das dargestellte Verhältnis der Strahldurchmesser d Signal/d Pump beträgt 1/3. lösung. Der in dem vorhandenen Farbstoffverstärker implementierte Bow-Tie stellt eine Sonderform der longitudinalen Pumpung dar. Hier durchläuft der Pikosekunden-Puls das Medium mehrfach hintereinander unter einem kleinen Winkel, wie in Abbildung 1.12 dargestellt. Dieser mehrfache Durchgang wird durch einen Strahlengang (grün) realsiert, welcher einer Fliege (engl.: bow tie) ähnelt. Bei jedem Durchgang kann der Laserpuls gespeicherte Energie aus dem Verstärkungsmedium abrufen und erfährt so eine höhere Verstärkung als bei einfachem Durchlaufen des Wechselwirkungsgebietes. Nachteile der Geometrie bestehen in der komplizierten Justage: Ein experimentell realisierbarer Bow-Tie ist in Abbildung 1.12 mit einem Pumpstrahldurchmesser von 9mm und einem Signalstrahl-Durchmesser von 3mm dargestellt. In dieser Geometrie beträgt die Propagationslänge vom ersten Durchlaufen des Mediums bis zum Wiedereintreffen der Signalstrahlung an der Farbstoffküvette 30cm. Die in der Abbildung gezeigten vier Durchläufe des aktiven Mediums entsprechen einer freien Propagationslänge beginnend beim Einkoppelspiegel bis zum Auskoppelspiegel von ca. 1,5m. Die enge Strahllage macht gleichzeitig die Nutzung von kleinen, nicht verstellbaren Spiegeln nötig. Um eine optimale Nutzung der Pumpstrahlung zu erreichen sollte die Signalstrahlung mit einer Abweichung von weniger als einem Millimeter im gepumpten Bereich zentriert sein. Dies entspricht einer Winkeländerung von 0,04 des Einkoppelspiegels und setzt eine hohe Justagegenauigkeit voraus. Ein drei bzw. vierfacher Durchgang durch das selbe Verstärkungsmedium ohne Möglichkeit zur Raumfilterung stellt im Hinblick auf die Minimierung der ASE zudem ein Problem dar. Ohne die Möglichkeit, das Strahlprofil auf die gesteigerte Pulsleistung anzupassen, um zu strake Sättigung der Verstärkung zu vermeiden, findet eine deutliche Abnahme des Kontrast K = I signal/i ASE statt. Dieses Verhalten wurde im 23

33 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse vorhandenen Aufbau bereits festgestellt und begrenzt die maximale Ausgangsenergie. [21] Daher wird zur weiteren Verstärkung der Pikosekunden-Laserpulse als dritte Verstärkerstufe eine komerzielle, longitudinal gepumpte Quarzglasküvette (PDL Main Amplifier Cell, Spectra-Physics) verwendet, durch welche zunächst ein einfacher Durchlauf der Signalstrahlung realisiert wird. Die Geometrie ist dabei so ausgelegt, dass bei zu geringer Verstärkung ein kollinearer Doppelpass mit Ein- und Auskopplung über einen polarisierenden Strahlteilerwürfel gefolgt von einer Viertelwellenplatte aufgebaut werden kann Experimentelle Realisierung der dritten Verstärkerstufe Abbildung 1.13: Kollineare Strahlführung der zu verstärkenden (grün) Pulse und der Pumpstrahlung (blau) in der dritten Verstärkerstufe zur optimalen Nutzung der Inversion (hellgrün) in der Farbstoffküvette (gelb). Die Pumpstrahlung wird über einen dielektrischen Spiegel (DM) gegenläufig zur Signalstrahlung eingekoppelt. Die verwendete Küvette hat eine freie Apertur von ca. 9mm vertikal und 12mm horizontal. Sie ist gegenüber der einfallenden Laserstrahlung im Brewsterwinkel angestellt, sodass keine Reflexion an den Oberflächen auftritt. Gleichzeitig vermeidet die Verkippung das anschwingen von parasitären Oszillationen. Als Farbstoff wird Coumarin 307 gelöst in Ethanol eingesetzt. Der Farbstoff wird ständig auf ca. 15 C gekühlt mit einer mechanischen Pumpe (HPP-EG, Sirah Laser und Plasmatechnik) durch die Küvette umgewälzt. Durch diese Umwälzung wird der durch die strahlungslosen Übergänge erwärmte Farbstoff jeweils vor Eintreffen des nächsten Pump-Pulses aus dem Wechselwirkungsgebiet entfernt. Für eine optimale Pumpnutzung wird für die Einkopplung der Pumpstrahlung in die Küvette ein dielektrischer, schmalbandiger Spiegel verwendet. Er besitzt für die Signalstrahlung lediglich (6±2)% (p- Polaristation) bzw (10±3)% (s-polaristation) Reflektivität bei einem Auftreffwinkel von 45, sodass eine kollineare Einkopplung von Pumppuls und Signalstrahlung in die Farbstoffküvette möglich ist. So wird wie in Abbildung 1.13 dargestellt ein maximaler räumlichen Überlapp der Strahlen gewährleistet. Das Strahlprofil der frequenzverdreifachten Pumpstrahlung bei 355nm ist in Abbildung 1.14 dargestellt und besitzt horizontal die Form eines Supergauß, während vertikal nahezu ein Gaußprofil vorliegt. Die Asymmetrie zeigt sich bereits in der fundamentalen Laserstrahlung bei 1064nm und ist in den Übergabespezifikationen protokolliert. Die Anpassung dieses Strahlprofils an die zu verstärkende Strahlung ist mit möglichst wenigen optischen Elementen zu realisieren, um Reflexionsverluste zu vermeiden. Zur Optimierung der Verstärkung in der dritten Stufe werden zwei verschiedene 24

34 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse (a) (b) Abbildung 1.14: Strahlprofil der dritten Harmonischen des Pumplasers Quanta Ray PRO 320 von Spectra Physics bei einem Arbeitsabstand von 70cm und einer Wellenlänge von 355nm. In Abbildung (a) ist die Intensität in Relation zur Maximalintensität als Funktion der vertiaklen und horizontalen Koordinate in Falschfarbendarstellung aufgetragen. Ein horizontaler (schwarz) und vertikaler (rot) Schnitt durch die Intensitätsverteilung sind in Abbildung (b) dargestellt. Horizontal zeigt sich ein ausgeprägter Supergauß mit nahezu konstanter Intensität, während vertikal ein gaußförmiger Abfall entlang des Radius zu verzeichnen ist. (a) (b) Abbildung 1.15: (a) Strahlprofil der unverstärkten Laserpulse vor der dritten Verstärkerstufe in Graustufendarstellung. Die Breite FWHM beträgt (3,4±0, 1)mm. In Blau ist der Strahldurchmesser der Pumpstrahlung in der dritten Verstärkerstufe eingezeichnet. (b) Ausschnitt aus dem Strahlprofil der verstärkten Strahlung vor der dritten Verstärkerstufe mit einer horizontalen Breite von (3,25±0, 1)mm und einer vertikalen Breite von (3,3±0, 1)mm bei Mittelung über 8 Einzelbilder. Die Daten wurden aus mehreren aneinandergesetzten Belichtungen eines CCD-Chips erhalten. Interferenzringe sind Artefakte des verwendeten Graufilters 25

35 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Strahldurchmesser (9mm, 5,5mm) der Pumpstrahlung und 3 verschiedene Strahldurchmesser der Signalstrahlung untersucht. Nach der Verstärkung durch die beiden ersten Stufen weisen die Pikosekunden-Pulse nahezu die gleiche Strahlqualität auf, wie die Seedstrahlung (vgl. Abbildung 1.15b). Dabei ergibt sich die größte Ausgangsenergie bei einer Aufweitung der unverstärkten Seed-Strahlung auf (3,4±0, 1)mm (FWHM) bei gleichzeitiger Fokussierung der Pumpstrahlung auf (5,8±0, 5)mm (FWHM) am Ort der Küvette mittels einer Quarzglaslinse vor dem Strahlteiler. Die optimale Farbstoffkonzentration für diesen Pumpstrahldurchmesser beträgt 0, 065 g /l gelöst in Ethanol. Für niedrigere Konzentrationen geht die Verstärkung der Stufe stark zurück, während für höhere Konzentrationen lediglich der ASE-Anteil ansteigt und ein leichter Rückgang der Ausgangsenergie feststellbar ist. Es ergibt sich an dieser Zelle durch die verschiedenen Strahlprofile der Pumpstrahlung und der unverstärkten Seed-Strahlung das schwer vermeidbare Problem der Abschattung. An der vertikalen Apertur der Küvette von 9mm ist bereits eine Abschattung der äußeren Flanken der unverstärkten Strahlung zu beobachten. Die Seed-Strahlung wird daher mittels zweier Irisblenden vor und hinter der Verstärkerstufe auf die freie Apertur abgeblendet, um gefährliche Reflexe an der Galsküvette zu vermeiden. Dieses Vorgehen vermindert die Strahlqualität der Seed-Strahlung, sodass diese zu Justagezwecken am Experiment nur noch bedingt nutzbar ist (vgl. Abschnitt 1.4.1). Optimierung der Pump-Effizienz Zur Charakterisierung der dritten Verstärkerstufe wird die Abhängigkeit der Verstärkung von der Energie der Pumpstrahlung bei verschiedenen Farbstoffkonzentrationen aufgenommen. Hierzu kann die Energie der Pumppulse mittels eines Polarisations-Strahlteilers nach Durchgang durch eine drehbare Halbwellenplatte stufenlos moduliert werden. Der reflektierte Anteil der Pumpstrahlung wird, wie oben beschrieben der Verstärkerstufe zugeführt. Der transmittierte Anteil wird mittels einer Streulinse aus Quarzglas aufgeweitet und auf einen Energiemesskopf (PE-50, Ophir) abgebildet. Nach Aufnahme der maximalen transmittierten Energie zuzüglich der Reflexionsverluste an der Linse wird die Pulsenergie der Pumpstrahlung aus der transmittierten Energie errechnet und in Schritten von 10mJ moduliert. Da eine optimale Verstärkung bei einer Farbstoffkonzentration eintritt, bei der noch mehr als 1% der Pumpstrahlung durch die Farbstofflösung transmittiert wird, muss diese verbleibende Strahlung aus dem Strahlengang der Signalstrahlung mittels eines weiteren dichroitischen Spiegels entfernt werden. Die Ausgangsenergie der Signalstrahlung, sowie der ASE wird mit Hilfe eines weiteren Energiemesskopfs (PE-9, Ophir) aufgenommen. Dabei ergibt sich trotz der Auskopplung der Pumpstrahlung ein geringes Untergrundsignal durch in der Farbstofflösung nicht absorbierte Pumpstrahlung. Dieses wird für jede Stellung der Halbwellenplatte bei unterdrückter Signalstrahlung durch Einbrigen eines Bandpass-Filters (UG-11) vor dem zweiten Messkopf aufgenommen und von den Messwerten abgezogen. Die erhaltenen Daten sind in Abbildung 1.16b für eine Farbstoffkonzentration von ca. 0,03 g /l exemplarisch dargestellt. Für alle Konzentrationen ergibt sich ein Rück- 26

36 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse (a) (b) Abbildung 1.16: Abhängigkeit der Ausgangsenergie der dritten Verstärkerstufe von der Pulsenergie der eingestrahlen Pumpstrahlung. In (a) ist vereinfacht der Strahlengang der Pumpstrahlung durch einen variablen Teiler aus Halbwellenplatte (HWP) und Polarisations- Strahlteilerwürfel (PBS) mit nachfolgender Detektion der nichtgenutzten Pulsenergie mittels Energiemesskopf (PM) nach Aufweitung durch eine Streulinse (SL) abgebildet. Die reflektierte Strahlung wird mittels dichroitischer Spiegel (DM) in den Strahlengang ein- und ausgekoppelt, während die Energie der verstärkten Signalstrahlung gemessen wird. Die graphische Auftragung (b) der Ausgangsenergie von Pikosekunden-Pulsen (schwarz) und der ASE (rot, zweite Rubrikenachse) zeigt das gleiche Sättigungsverhalten und weicht ab ca. der Hälfte der möglichen Pumpenergie von einem linearen Verlauf (gestrichelt) ab. In Blau ist das Untergrundsignal durch transmittierte Pumpstrahlung gegen die zweite Rubrikenachse aufgetragen. gang der Steigung sowohl bei der ASE-Ausgangsenergie als auch der Ausgangsenergie der Pikosekunden-Pulse. Würde die ASE-Energie linear zur Pumpenergie verlaufen, während der Steigungsrückgang nur bei der Signalstrahlung zu beobachten ist, könnte der Rückgang auf den Übergang von Kleinsignalverstärkung zu gesättigter Großsignalverstärkung zurückgeführt werden. Der Rückgang beider Steigungen lässt jedoch auf einen Rückgang des Verstärkungsfaktors schließen. Die in der Abbildung eingezeichnete Ausgleichsgerade an die ersten Datenpunkte stellt den möglichen linearen Verlauf der Verstärkung mit Erhöhung der Pumpenergie dar. Die horizontalen Linien zeigen die real erreichte und bei linearem Verlauf mögliche Ausgangsenergie an. Diese liegt bei nahezu der doppelten realen Ausgangsenergie. Zur Analyse der Messdaten wird zusätzlich der Verlauf der transmittierten Pumpstrahlungs-Energie hinter dem Auskoppelspiegel hinzugezogen. Auch hier tritt eine Abweichung vom linearen Verlauf auf. Die transmittierte Energie sollte zumindest linear, bei Eintritt von gesättigter Absorption sogar mit höherer Potenz verlaufen. 27

37 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Der Rückgang lässt auf einen unbekannten Verlustkanal für die Pumpstrahlung schließen, welcher die maximal abrufbare Energie für den Pikosekunden-Puls nach oben begrenzt. Um diese Begrenzung zu umgehen wird eine neue Pumpgeometrie implementiert, welche die nötige Spitzenintensität der Pumpstrahlung am Eintritt in die Farbstofflösung bei gleicher Pumpenergie halbiert. Beidseitige Pumpung der dritten Verstärkerstufe Unter Beibehaltung des variablen Strahlteilers aus Halbwellenplatte und Polarisations-Strahlteiler wird der transmittierte Anteil der Pumpstrahlung nun über den vormaligen dielektrischen Auskoppelspiegel von der entgegengesetzten Seite in die Farbstoffküvette eingekoppelt. So ergibt sich eine longitudinal homogenere Inversion in der Farbstofflösung bei gleichzeitiger Reduktion der Spitzenintensität. Durch die Aufteilung der Pumpenergie in zwei Strahlen verschiedener Polarisation wird verhindert, dass innerhalb der Farbstofflösung durch die gegenläufig propagierneden Pumppulse eine ortsfeste, sinusförmige Intensitätsverteilung entlang der Propagationsrichtung entsteht. Diese könnte durch den nichtlinearen Brechungsindex zur Formation einer periodischen Brechungsindex-Modulation und damit zu Beugungseffekten führen. Mit einer Farbstoffkonzentration von 0, 065 g /l lässt sich bei einseitiger Einstrahlung von ca. 140mJ Pumpstrahlung eine Ausgangsenergie von (360 ± 8)µJ erreichen. Bei beidseitiger Pumpung mit jeweils (70±5)mJ ist eine Ausgangsenergie von (650±18)µJ erreichbar. Der ASE-Anteil liegt hinter einer weiteren Raumfilterung nach der dritten Verstärkerstufe mittels einer 200µm Lochblende bei unter 2%. Der Pumplaser ist in der Lage weitere 170mJ Pumpenergie zu liefern. In Anbetracht der Erkenntnisse aus Abbildung 1.16 ist es nicht zielführend eine weitere Erhöhung der Pumpenergie in der dritten Stufe durchzuführen. Stattdessen wird eine vierte Verstärkerstufe aufgebaut, welche mit der verbleibenden Pumpenergie versorgt wird. Auf einen Doppelpass durch die dritte Stufe wird verzichtet, da das Erreichen der für die Experimente nötigen Pulsenergie oberhalb 1mJ durch die vierte Verstärkerstufe möglich erscheint. Die nötigen Kosten für eine achromatische Halbwellenplatte nebst großformatigem Polarisations-Strahlteilerwürfel sind in diesem Zusammenhang nicht zu rechtfertigen. Zusätzlich kann bei einem typischen Auslöschungsverhältnis von 100:1 des Strahlteilerwürfels der einprozentige Anteil von im Verstärker rückwärts propagierender, verstärkerter Pikosekunden-Strahlung durch die Reduktion des Strahldurchmessers auf 650µm 4 auf dem Einkoppelspiegel des Verstärkers Schäden verursachen Aufbau der vierten Verstärkerstufe Die vierte Verstärkerstufe stellt eine Eigenentwicklung dar. Bei der Planung wurde das Augenmerk auf die effiziente Nutzung der Pumpenergie (longitudinale Pumpgeometrie) bei gleichzeitiger Minimierung der in der Stufe produzierten ASE gelegt. Diese beiden Auslegungsziele sind nicht unabhängig voneinander. Für longitudinal 4 mit einer Intensität in der Größenordnung von 1GW/cm² 28

38 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse (a) (b) Abbildung 1.17: (a) Schematische Darstellung des Strahlengangs durch die vierte Verstärkerstufe mit hellgrün dargestellter Farbstofflösung. Die Signalstrahlung (grün) wird durch ein 1:1,7-Teleskop aufgeweitet. Die Pumpstrahlung wird in Reflektion am dielektrischen Spiegel DM1 in die Farbstofflösung eingekoppelt. Nichtabsorbierte Pumpstrahlung wird durch einen weiteren dielektrischen Spiegel DM2 ausgekoppelt und in einem Strahlblock (BD) deponiert. (b) Foto der vierten Verstärkerstufe. Die Farbstofflösung wird durch den Schlauchanschluss zugeführt und durch die seitlichen Verschlusskeile in die Einspritzbohrungen gedrückt. Das eingeklebte Glasrohr, sowie die eingespannten Fenster begrenzen das Farbstoffvolumen. Eine zusätzliche Taschenfräsung beinhaltet Absorberlösung und wird durch die Abdeckung verschlossen. gepumpte Verstärkerzellen lässt sich zeigen [11], dass durch im gepumpten Bereich generierte ASE der Verstärkungsfaktor der Verstärkerstufe signifikant verringert werden kann. Es ergibt sich besonders im vorderen Teil des aktiven Mediums, in dem auf Grund der exponentiellen Absorption der Pumpstrahlung die höchste differentielle Verstärkung vorherrscht, eine hohe Photonendichte der ASE. Dabei ist die differentielle Verstärkung transversal konstant, während sie longitudinal stark abnimmt. Für spontan emittierte Photonen ergibt sich daher transversal eine sehr hohe Verstärkung G t r ansv ersal = exp(gd) mit dem Durchmesser des gepumpten Bereichs d und der Kleinsignalverstärkung g Insbesondere im vorderen Bereich der Farbstoffzelle kann die effektive Lebensdauer des angeregten Zustandes τe f f durch die hohe Wahrscheinlichkeit für Abregung durch ASE stark verkleinert werden. Daraus resultiert eine geringere speicherbare Energie und eine geringere Verstärkung. Der Durchmesser d kann jedoch nicht frei gewählt werden. Er muss an den idealen Signalstrahl-Durchmesser für die angestrebte Ausgangsenergie angepasst werden. Als einzig freier Parameter steht die Länge der Verstärkerstufe zur Verfügung. Durch Verlängern des Wechselwirkungsgebietes kann bei geringerer Farbstoffkonzentration die gesamte Pumpenergie im Farbstoff absorbiert werden. Die longitudinale Verstärkung bleibt unbeeinflusst, jedoch die transversale Verstärkung geht wegen g ρ, mit der Dichte der Farbstoffmoleküle ρ, stark zurück. Die Verstärkerstufe wird auf einen Strahldurchmesser von bis zu 10mm mit einer freien Apertur von 17mm ausgelegt. Für die Länge der Stufe wird ein Maß von 10cm gewählt, sodass die Farbstoffkonzentration für die mehr als 95% der Pumpstrahlung 29

39 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse deponiert werden bei 0, 025 g /l und damit deutlich unter der Konzentration in Stufe drei liegt. Als Lösungsmittel können sowohl Methanol, als auch Ethanol genutzt werden. Da Glasküvetten mit einer Länge von mehr als 5cm nicht komerziell erhältlich sind, muss die Fabstoffzelle aus Stahl gefräst werden. Der Korpus besteht aus einem rechteckigen Stahlblock, in den zum Austausch der Farbstofflösung oben und unten jeweils eine Öffnung für den Anschluss einer mechanischen Pumpe (HPP-EG, Sirah) eingefasst ist. Die Öffnung führt in ein von der Seite gebohrtes System aus Einspritzlöchern, die dafür sorgen, dass der Farbstoff in dem Bereich hinter dem Pumpfenster schnell ausgetauscht wird. Hier findet durch die hohe Leistung der Pumpstrahlung eine starke Beanspruchung statt. In der runden Bohrung ist ein Glasrohr eingesetzt, in dem der Farbstoff zum System aus Abflusslöchern gedrückt wird. Innerhalb dieses Rohrs findet die Wechselwirkung mit Pump- und Signalstrahlung statt. Das Volumen der Farbstofflösung in der Zelle wurde zur schnellen Austauschbarkeit der Farbstofflösung zwischen zwei Pulsen des Pumplasers möglichst klein gehalten. So wird eine zu starke thermische Belastung des Farbstoffs, sowie eine schnelle photochemische Zersetzung vermieden, da der Farbstoff im Lichtdichten Voratsgefäß thermisch relaxieren kann. Um ein longitudinales Anschwingen von parasitären Oszillationen zwischen Ein- und Austrittsfenster zu vermeiden sind diese im Winkel von 20 verkippt eingebaut und zur Verringerung der Reflektivität am Übergang Glas-Luft breitbandentspiegelt. Für den Übergang vom Lösungsmittel in Glas kann eine Entspiegelung für Quarzglas entfallen, da die Reflektivität wegen der nahezu gleichen Brechungsindices unter 1% liegt. Abbildung 1.18: ASE-Reduktion in der vierten Verstärkerstufe durch Absorption von transversal emittierter ASE in brechungsindexangepassten Medium (Tinte). Die Konstruktion weist eine weitere Besonderheit auf: Da die transversale ASE in einem geschlossenen Stahlkorpus vielfach reflektiert wird, bis sie schließlich durch die beiden Fenster entweichen kann, ist eine Verringerung der Inversion durch weitere Verstärkung der ASE nicht auszuschließen. Daher ist die eigentliche Farbstoffzelle als Quarzglas-Rohr mit einem Innendurchmesser von 17 mm ausgeführt, welches in einer weiteren Taschenfräsung gefüllt mit schwarzer Tinte verklebt ist. Ein Schnitt durch die Taschenfräsung mit dem Quarzglasrohr ist in Abbildung 1.18 dargestellt. In Grün ist der durch ASE leuchtende gepumpte Bereich mit dem Durchmeser d skizziert. Transversal entstehdende ASE wird nahezu brechungsindexangepasst durch das Quarzglasrohr transmittiert und durch die Farbstoffmoleküle in der Tinte absorbiert (vgl. Abb. 1.18). Die entstehende Wärme kann die Tinte an die Umgebung, bzw. die in der Pumpe gekühlten Farbstofflösung abgeben. So wird das Anschwingen von parasitären Oszillationen oder die weitere Verstärkung von ASE auch transversal effektiv unterbunden. 30

40 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Leistungsdaten der vierten Verstärkerstufe Die vierte Verstärkerstufe wird mit (165±10) mj Pulsenergie bei 355nm einseitig gepumpt. Die volle Breite bei halber Maximalamplitude des Pumplasers beträgt horizontal (7,4±0,4) mm bei annähernd konstanter Intensität über 7mm mit steil abfallenden Flanken. Vertikal liegt eine gaußähnliche Intensitätseinhüllende mit einer Breite von (4,75±0,3) mm vor. Die Signalstrahlung wird nach der dritten Verstärkerstufe durch ein Teleskop um den Faktor 1,7 aufgeweitet, wodurch die Intensität der Strahlung am Eingang der vierten Stufe auf ein Drittel reduziert wird. Hiermit wird eine stark gesättigte Verstärkung und der damit verbundene Rückgang des Signal/ASE-Verhältnis vermieden. Bei Nutzung von neu angesetzter Farbstofflösung kann durch die vierte Verstärkerstufe eine maximale Pulsenergie von (2,9±0,1) mj bei gleichzeitiger Produktion von (400±20) µj ASE und einer Wellenlänge von 512nm erreicht werden. Diese Werte werden mit einer Farbstoffkonzentration von 0,025 g /l Coumarin 307 gelöst in Ethanol erreicht. Die Wiederholungsrate wird durch den Pumplaser auf 20Hz begrenzt. Bei Optimierung des Verstärkers auf ein möglichst homogenes Strahlprofil (vgl. Abschnitt 1.4.1) und geringe ASE sind (1,4±0, 1)mJ bei weniger als 20µJ ASE erreichbar. Das entspricht einem Intensitätskontrast von Signal zu ASE von mehr als : Charakterisierung des Oszillator-Verstärker-Systems Nach dem Aufbau des Verstärkers und der Optimierung der Pulsenergie und des Signal/ASE-Verhältnis sind die emittierten Pikosekunden-Laserpulse umfassend zu charakterisieren. Neben dem Strahlprofil am Ausgang des Farbstoff-Verstärkers wird die zeitliche Länge der emittierten Pulse für die Bestimmung der Spitzenleistung benötigt. Die spektrale Intensitätseinhüllende wird zeitlich aufgelöst und gibt Aufschluss über etwaige Veränderungen der Zentralwellenlänge während der Pulsdauer, die eine Beeinflussung des Experiments darstellen könnten Strahlprofil Das Strahlprofil kann auf Grund seines Durchmessers von ca. 7mm FWHM direkt hinter der Verstärkerstufe nicht mehr durch Belichtung und mit dem Pumplaser synchronisiertes Auslesen eines CCD-Chips bestimmt werden. Daher findet eine Verringerung des Strahldurchmesser durch ein Gallilei-Teleskop mit einem Brennweitenverhältnis von 3:1 hinter dem Ausgang des Verstärkers statt. Dahinter wird die Intensität mit Hilfe von Neutraldichtefiltern abgeschwächt und das Strahlprofil durch eine CCD-Kamera aufgenommen. Die Intensität der verstärkten, sowie der unverstärkten Pikosekunden-Pulse ist in Abbildung 1.19 für eine Pulsenergie von 1,6 mj gegen die räumliche Koordinate aufgetragen. Schon die unverstärkte Strahlung zeigt ein sehr inhomogenes Strahlprofil und ist auf einen Durchmesser von 9mm (horizontal) durch die Irisblende vor der dritten Verstärkerstufe beschnitten. Die Intensitätsverteilung ist ungleichmäßig und weist ihr Maximum nicht im Zentrum der freien Apertur auf. Der Verstärker lie- 31

41 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse (a) (b) Abbildung 1.19: Strahlprofil der (a) unverstärkten Seed-Strahlung und (b) verstärkten Laserpulse bei einer Pulsenergie von (1,6±0,1)mJ nach Verringerung des Strahldurchmessers um den Faktor 3. Die Seed-Strahlung zeigt eine asymmetrische Ausleuchtung der Apertur des Verstärkers und drei längliche Intensitiätsminima. Die verstärkten Pulse weisen einen deutlich kleineren Strahldurchmesser auf und besitzen vier Intensitätsmaxima bei nahezu verschwindender Intensität in der Mitte. (a) 1,6±0, 1mJ (b) 1,8±0, 1mJ Abbildung 1.20: Räumliche Intensitätsverteilung der verstärkten Pulse in Falschfarbendarstellung dreidimensional gegen die räumlichen Koordinaten x und y aufgetragen. In Abbildung (a) sind klar vier Intensitätsmaxima zu erkennen. Bei Erhöhung der Pulsenergie um 400µJ ergibt sich nur für eines der Intensitätsmaxima eine starke Intensitätsvergrößerung. 32

42 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse (a) (b) Abbildung 1.21: (a) Stark aufgebrochenes Strahlprofil nach der vierten Verstärkerstufe bei maximaler Ausgangsenergie (2,8±0,1)mJ. Es ist Ringbildung und Filamentierung zu erkennen. (b) Transversale Intensitätsverteilung der Pumpstrahlung vor Eintritt in die vierte Verstärkerstufe. Die Beugungsringe bilden sich bei der Verstärkung auf die Signalstrahlung ab. fert jedoch bei dieser Justage die höchste Pulsleistung. Dieser Umstand könnte auf die Struktur aus drei Intensitätsminima im rechten oberen Bereich des Strahlprofils zurückzuführen sein. Die Einbrüche resultieren aus einer leichten Beschädigung der Glasküvette der dritten Verstärkerstufe durch die vormalige Nutzung in einem anderen Verstärker. Bei der aufgezeigten Justage wird die Strahltaille offenbar an diesen Beschädigungen vorbeigeführt, sodass sich eine höhere Pulsleistung ergibt. Der Strahldurchmesser der verstärkten Pulse liegt mit ca. 3mm (FWHM) am Ort des Teleskops deutlich unterhalb des Strahldurchmessers direkt hinter der Verstärkerstufe (vgl. Abb. 1.21a). Diese Beobachtung kann auf eine aus Selbstfokussierung resultierende Konvergenz der verstärkten Pulse zurückzuführen sein. Mit steigender Ausgangsenergie des Verstärkers bildet sich zudem an den Intensitätsmodulationen einer immer stärkere Brechungsindexmodulation heraus, die wiederum zu kleinskaliger Selbstfokussierung führt. Der Effekt ist in der vergleichenden Abbildung 1.20 zu beobachten. Die Intensitätsverteilung bei 1,6mJ Pulsenergie zeigt vier Intensitätsüberhöhungen annähernd gleicher Amplitude. Bei weiterer Vergrößerung der Pulsenergie durch Erhöhung der Verstärkung in den beiden ersten Stufen wächst eine der Intensitätsüberhöhungen stark heraus, während das Intensitätsminimum bestehen bleibt. Die dominierende Intensitätsüberhöhung geht für Pulsenergien oberhalb 2mJ in einen filamentierten Punkt direkt hinter der Verstärkerstufe über. Die Filamente können jedoch durch den großen Abstand des Teleskopes zum Verstärker nicht aufgelöst werden, da sie beim Übergang in Luft divergieren. Zur Beurteilung des Strahlprofils direkt hinter der Verstärkerstufe wird daher ein belichtetes Polaroid-Papier den intensiven Laserpulsen ausgesetzt. Durch die hohe Intensität ergibt sich eine Abtragung der schwarzen Pigmentschicht. Zur besseren Darstellung wird das erhaltene Bild digitalisiert und invertiert. Damit ergibt sich eine 33

43 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Abbildung 1.22: Schematischer Aufbau des FROG-Setups zur Charakterisierung der verstärkten Pikosekunden-Laserpulse. (entnommen aus: [24]) Graustufendarstellung der Intensität von Weiß nach Schwarz. Die Farbcodierung ist auf Grund der nichtlinearen Wechselwirkung mit dem Photopapier ebenfalls nichtlinear, macht jedoch Inhomogenitäten im Strahlprofil gut sichtbar. Das erhaltene Bild ist in Abbildung 1.21a dargestellt. Es zeigt sich eine starke Veränderung des nach der zweiten Verstärkerstufe nahezu gaußförmigen Strahlprofils. Auf der linken Seite sind ringförmige Intensitätsmaxima zu erkennen, wärend auf der rechten Seite eine Vielzahl von runden, aneinandergesetzten Intensitätsmaxima auftreten. Die Stärke und Position der Maxima verändert sich mit Variation der Ausgangspulsenergie. Diese Intensitätsabhängigkeit lässt auf den Prozess der Filamentierung (vgl. Abschnitt 1.1.5) während der Propagation im Lösungsmittel schließen. Ein Vergleich von Abbildung1.21a mit der Intensitätsverteilung der Pumpstrahlung vor Eintritt in den Farbstoff, welche in Abbildung 1.21b dargestellt ist, zeigt einen weiteren Grund für Filamentierung auf. Durch die ringförmige Intensitätsmodulation des Pumplasers bildet sich in der longitudinal gepumpten Zelle eine transversal inhomogene Verstärkung aus. So wird das Strahlprofil der Pumpstrahlung auf die Signalstrahlung übertragen. Die dann auftretenden Intensitätsmodulationen sind wiederum Startpunkt für Selbstfokussierung und Filamentierung. Das Strahlprofil der Pumpstrahlung wird bereits durch eine 4f-Abbildung auf die Verstärkerstufe abgebildet, um eine maximal homogene transversale Verstärkung zu erreichen. Eine weitere Verbesserung der Homogenität ist daher nur durch eine Raumfrequenzfilterung der Pumpstrahlung möglich, welche jedoch in einer Abnahme der Pumpenergie resultieren würde. Als vorübergehende Maßnahme wird für Experimente die Pulsleistung auf ca. 1,4mJ reduziert, sodass bei der Fokussierung eine Intensitätsverteilung konstanter Breite ohne Nebenmaxima erhalten wird Zeitliche und spektrale Eigenschaften der verstärkten Strahlung Ein idealer Verstärker sollte am Ausgang einen Laserpuls liefern, welcher dem Eingangspuls gleicht und lediglich eine höhere Pulsenergie aufweist. Ein möglicher Einfluss des Verstärkers auf die Laserpulse ist Pulsverlängerung durch Gruppengeschwindigkeitsdispersion innerhalb der Verstärkerzellen, Linsen und Fenster, die 34

44 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse mit einer Veränderung der Zentralfrequenz über den zeitlichen Pulsverlauf (Chirp) einhergeht. Um festzustellen welchen Einfluss der Verstärker, insbesondere die vergleichbar lange Propagationsstrecke durch Farbstofflösung in der vierten Verstärkerstufe auf den den Laserpuls hat, wird daher eine spektrale und zeitliche Vermessung der Laserpulse durchgeführt. Die Ergebnisse dienen im folgenden auch zur Intensitätsbestimmung für die XUV-Erzeugung. Zur zeitlichen Vermessung von ultrakurzen Laserpulsen kann die Technik der Autokorrelation angewendet werden [25]: Der zu vermesende Laserpuls wird in einen intensiven Gating-Puls und einen schwachen Probe-Puls aufgeteilt, dabei wird der Probe-Puls um eine variable Zeit τ verzögert. In einem nichtlinearen Medium werden die Pulse anschließend wieder überlagert, sodass über die nichtlinearität des Medums eine Faltung der beiden Teilpulse vermittelt wird. Zur simultanen zeitlichen und spektralen Charakterisierung wird ein Medium mit hoher Suszeptiblilität dritter Ordnung χ 3 verwedet. Im Medium wird durch den zeitlich festen Referenz- Puls ein nichtlinearer Brechungsindex induziert. Durchläuft der zu vermessende Puls das Medium mit einer Polarisation, welche um 45 zur Polarisation des Referenz- Pulses gedreht ist, erfährt er während der Anwesenheit des Gating-Pulses durch den nichtlinearen Brechungsindes eine Polarisationsdrehung. Diese intensitätsabhängige Wechselwirkung erzeugt mit Hilfe von gekreuzten Polarisatoren im Strahlengang des zu vermessenden Probe-Pulses ein Signal, das proportional zur Intensität des Probe- Pulses zum Zeitpunkt τ ist. Ein zeitliches durchfahren des zu vermessenden Pulses im Bezug auf den Referenzpuls erzeugt somit die Faltung des Pulses mit dem Referenzpuls. Bei Nutzung eines im Vergleich zur Lichtfrequenz langsamen Detektors ergibt sich die Autokorrelation 3. Ordnung [25] I AC = ˆ I(t) I(t τ)² (1.5) Wird zur Detektion ein Spektrometer verwendet, so kann neben dem zeitlichen Verlauf des Laserpulses auch die spektrale Zusammensetzung zu jedem Zeitpunkt τ bestimmt werden. Damit ist ein Rückschluss auf die zeitliche Veränderung der Zentralfrequenz des Laserpulses möglich. Man spricht von frequency resolved optical gating (FROG). Im Autokorrelator vermittelt Chlorbenzol, als Medium mit einer hohen nichtlinearen Suszeptiblilität, die Wechselwirkung zwischen Probe- und Signal-Puls. Das nachgeschaltete Spektrometer ist ein Czerny-Turner-Gitterspektrometer mit linearem CCD- Detektor. Ein detaillierter Aufbau des FROG ist [20] zu entnehmen. Experimentelle Realisierung Zur zeitlichen und spektralen Charakterisierung der Laserpulse nach der Verstärkung wird ein Oberflächenreflex der Strahlung in den FROG-Aufbau eingekoppelt. In Abb ist die spektrale Intensitätsverteilung über die Verzögerung des Probe-Pulses im Bezug auf den Gating-Puls in einer Falschfarbendarstellung aufgetragen. Auf Grund der Intensitätsabhängigkeit dritter Ordnung ergeben sich große Schwankungen der Signalintensität auf dem Detektor des Spektrometers. Daher sind die aufgetragenen Daten für jede zeitliche Position über 20 Pulse gemittelt. Eine anschließende Summation über drei aufeinanderfolgende Messungen dient zur Mittelung über Intensitätsschwankungen des Lasersystems auf 35

45 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Abbildung 1.23: FROG-Trace des verstärkten Pikosekundenpulses. Niedrige Intensitäten sind blau, hohe Intensitäten rot codiert einer Zeitskala von mehreren Sekunden. Die Messdaten sind bereinigt vom Untergrundsignal, welches unabhängig von der zeitlichen Position des zu untersuchenden Pulses im Bezug auf den Gating-Puls detektiert wird. Zeitliche Charkaterisierung des Laserpulses Die spektrale Summation der Messdaten ergibt die in Abb. 1.24a aufgetragene, zeitliche Pulsform. Das Autokorrelationssignal weist eine leichte Asymmetrie auf: Der Abfall der Signalintensität hin zu größeren Verzögerungszeiten hat eine sech-ähnliche Form, wärend der Rückgang der Signalintensität hin zu negativen kleinen Verzögerungszeiten langsamer verläuft. Diese Beobachtung weist darauf hin, dass der Laserpuls einen steilen Anstieg und einen langsameren Abfall der Intensität aufweist. Die exakte Pulsform ist nur durch numerische Rückfaltung des Pulses möglich. Zur Bestimmung von zeitlicher Pulsbreite und momentaner Maximal-Leistung des Laserpulses wird eine nichtlineare Regression des Modells A Sech[ f τ T ]p (1.6) an die Messdaten durchgeführt. Für eine Autokorrelation durch Polarisationsfensterung ergibt sich nach Formel 1.5, unter der Annahme eines Laserpulses mit zeitlicher Sech²-Intensitätseinhüllenden 5 ein analytisch sehr komplexer Signalverlauf in Abhängigkeit der Verzögerungszeit τ. Dieser wird numerisch sehr gut durch das Modell beschrieben. Dabei bewirken die Konstanten f = 0, 55 und p = 3, 79 die Verbreiterung des Autokorrelationssignals gegenüber der zeitlichen Breite des Intensitätsverlaufs und die Veränderung der Pulsflanken durch die Faltung. Der Parameter A wird durch die Regression an die Maximalamplitude des Autokorrelationssignals angepasst, während T die Breite der Intensitätseinhüllenden I(t) = Sech[ t ]² I T max des Laserpulses beschreibt. Die volle Breite bei halber Maximalamplitude der Intensität beträgt dabei t FW H M = 1, 76T. 5 Spezifikation des Ti:Sa-Oszillators Coherent MIRA

46 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse (a) (b) Abbildung 1.24: (a) Signalamplitude (schwarz) und spektrales Maximum (blau) des Autokorrelationssignals aufgetragen gegen die Verzögerungszeit des Probe-Pulses im Bezug auf den Gating-Puls. In rot dargestellt eine 15Punkt-FFT-Glättung, in orange der Graph der nichtlinearen Regression an die Messdaten. (b) Spektrale Intensitätsverteilung des verstärkten Laserpulses. In rot dargestellt eine 20 Punkt-FFT-Glättung. Die nichtlineare Regression wird lediglich an die Messdaten von -1ps bis 3ps Verzögerung durchgeführt, da sich so die beste Approximation des Kurvenverlaufes durch das Modell ergibt. Die Anpassung ergibt T = 0, 82 ± 0, 1 ps, daraus folgt eine zeitliche Breite (FWHM) von t FW H M = 1, 45 ± 0, 17 ps. Die Verlängerung der abfallenden Flanke hat auf die Halbwertsbreite nur einen geringen Einfluss, da sich erst unterhalb der FWHM eine signifikante Abweichung vom Modell ergibt. Für nichtlineare Effekte höherer Ordnung ist hauptsächlich der hochintensive Teil des Pulses relevant, sodass hier das Augenmerk auf eine möglichst authentische Approximation des Laserpulses bis zu seiner Halbwertsbreite gelegt wird. Um die durch diese Herangehensweise eingebrachte Ungenauigkeit zu charakterisieren wird durch numerische Integration die Differenz zwischen der Pulsfläche der Autokorrelation und dem angepassten Modell zu 15±5% der Pulsfläche des Modells ermittelt. Dieser Anteil der Energie befindet sich in der nicht modellierten hinteren Flanke des Pulses und kann bei der Berechnung der Maximalleistung berücksichtigt werden. Spektrale Charakterisierung des Laserpulses Die zeitliche Summation über die Messdaten liefert die mittlere spektrale Zusammensetzung des Laserpulses, welche in Abb. 1.24b dargestellt ist. Die spektrale Intensitätsverteilunghat eine frequenzbandbreite ν FW H M = 463 ± 50GHz. Dabei resultiert der große Ablesefehler aus der Substruktur, die der Kurve aufgeprägt ist. Diese Struktur hat eine Sinusförmige Form mit einer Periode von 25 Pixeln bzw. 70GHz. Die Fourier-Rücktransformation des Spektrums ist in Abb dargestellt. Diese zeigt neben der halben Glockenkurve bei 0ps Verzögerung, welche mit dem eigentlichen Laserpuls korrespondiert ein zweites Amplitudenmaximum bei ca 14,4ps. Dieses Maximum korrespondiert mit der Periode der Substruktur und weist auf einen 37

47 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Abbildung 1.25: Rücktransformation der spektralen Intensitätsverteilung des verstärkten Pikosekunden-Laserpulses in die Zeit-Basis. Zu erkennen ist bei t = 0 die abfallende Flanke des Laserpulses und bei t = 14, 4 ps ein zweites Intensitätsmaximum. nachlaufenden Reflex mit einem Abstand von ca. 14,4 ps hin. Auf Grund der Symmetrie einer Fouriertransformation ohne Phaseninformationen kann nicht ausgeschlossen werden, dass der zweite Puls dem hochintensiven Puls vorauseilt. Die Verzögerung entspricht einer Laufstrecke von ca. 4,3 Millimetern in Luft, bzw. 3 Millimetern in Quarzglas. Diese Laufstrecke entspricht der Laufstrecke des Rückseitigen Reflexes am 1,5mm dicken Strahlteiler im Autokorrelator. Vermutlich verursacht dieser im derzeitigen Aufbau nicht vermeidbare Reflex die Substruktur. Als Interferenz-Effekt kann die Substruktur ohne signifikanten Fehler mittels einer FFT-Tiefpassfilterung entfernt werden, um eine genauere Bestimmung der spektralen Breite des Laserpulses zu ermöglichen. Die Breite der gefilterten Messdaten beträgt 463±10GHz. Die Änderung der Zentralfrequenz mit der Zeit (Chirp) wird nun mit Hilfe einer nichtlinearen Regression einer gaußförmigen Intensitätsfunktion an jeweils 8 aufsummierte Spektren für aufeinanderfolgende Verzögerungszeiten ermittelt. Die erhaltenen Zentralfrequenzen sind in Abb. 1.24a über die Verzögerungszeit aufgetragen. In den Flanken des Pulses konnte auf Grund des hohen Rauschanteils der Messdaten keine zuverlässige Regression durchgeführt werden. Im Bereich der Halbwertsbreite des Pulses ist die Chirprate kleiner als 0,17 1 /ps. Diese Chirprate ist kleiner, als die mit dem dreistufigen kommerziellen Farbstoffverstärker (PDA-1 Spectra Physics) erzielte Chirprate von (0,33±0,11) 1 /ps. [20] Damit ist gezeigt, dass der Einfluss der langen Propagation des Pulses durch dei Farbstofflösung in der vierten Verstärkerstufe dem Puls, im Rahmen der Messgenauigkeit, keinen zusätzlichen Chirp aufprägt. Das Zeit-Bandbreiten-Produkt t FW H M ν aus zeitlicher Pulsbreite und Frequenzbandbreite beträgt 0,67±0,08. Für einen kürzestmöglichen (fourierlimitierten) Puls mit zeitlicher Sech²-Intensitätseinhüllender liegt das untere Limit dieses Produkts bei 0,315 [26]. Der Puls ist also trotz geringem Chirp nicht bandbreitenbegrenzt. Bestimmung der Maximal-Leistung des Lasersystems Die Maximal-Leistung des Laserpulses kann aus der Pulsenergie W Puls unter Kenntnis des Parameters T berechnet 38

48 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse werden zu: P Peak = W Puls Sech[ = W Puls t T ]2 2T (1.7) Diese Leistung stellt jedoch lediglich eine obere Abschätzung der Spitzenleistung dar, da von der Pulsenergie ein signifikanter Anteil von ca. 15% auf die im Vergleich zur Sech²-Pulsform verlängerte, abfallende Flanke des Pulses entfällt. Weitere Fehler werden durch die begrenzte Genauigkeit der nichtlinearen Regression, sowie einer Standardabweichung 6 von 5% bei der Bestimmung der Pulsenergie generiert. Im Rahmen der Fehler ergibt sich die maximale Pulsleistung bei einer Pulsenergie von 2mJ zu (1, 2 ± 0, 2)GW. Für die Angabe der maximalen Pulsleistung wird im Folgenden jedoch der Faktor 15%, welcher die Pulsenergie in der nicht modellierten abfallenden Flanke des Pulses darstellt, von der tatsächlichen Pulsenergie abgezogen. Daraus ergibt sich die maximale Pulsleistung zu (1,0±0,2)GW. 1.5 Ausstehende Optimierungen des Verstärkers Der Verstärker wird derzeit unterhalb seiner Leistungsfähigkeit betrieben, um die Verformung des Strahlprofils durch Selbstfokussierung zu vermeiden. Bei Verringerung der Neigung zu Selbstfokussierung durch Homogenisierung des Strahlprofils und Verringerung der Spitzenintensität durch weitere Aufweitung wäre eine Verdopplung der derzeit operativ einsetzbaren Pulsenergie möglich. Daher sind Optimierungen am Strahlengang und den verwendeten Strahldurchmessern geplant Austausch der dritten Verstärkerstufe Da die beschädigte Quarzglasküvette in Stufe 3 nur noch eingeschränkt erhältlich ist, wird langfristig eine Austauschküvette aus Edelstahl mit größerer freier Apertur entwickelt, welche die gleiche Propagationslänge besitzt und mit kommerziell erhältlichen Standardfenstern ausgestattet ist. Dies erleichtert ein Austausch bei erneuter Beschädigung. Durch die größere Apertur wird die Seedstrahlung vor der Verstärkung nicht räumlich beschnitten werden, sodass aus der Beschneidung resultierende Beugungsringe nicht zu Selbstfokussierung führen Verkürzung der vierten Verstärkerstufe Die vierte Verstärkerstufe kann durch Aufbau einer beidseitigen Pumpgeometrie bei gleicher Farbstoffkonzentration um 5cm verkürzt werden, sodass die freie Propagationsstrecke halbiert und damit die Selbstfokussierung verringert werden kann. Durch eine Steigerung der freien Apertur kann verhindert werden, dass auch an dieser Stufe keine Abschattung der Seedstrahlung geschieht. Auch eine weitere Aufweitung der Pump- und Signal-Strahlung ist denkbar, um die Stärke von nichtlinearen 6 Statistik-Funktion des Messgerätes OPHIR PE-50 39

49 Kapitel 1. Erzeugung intensiver Pikosekunden-Laserpulse Effekten durch Reduktion der Spitzenintensität zu verringern Relay-Imaging Nach Festlegung der optimalen Strahldurchmesser kann ein Relay-Imaging der Signalstrahlung vom Ausgang der zweiten Verstärkerstufe, an dem nahezu ein gaußförmiges Intensitätsprofil vorliegt, durch die beiden Verstärkerstufen drei und vier durchgeführt werden. Hierzu werden die Teleskope vor den jeweiligen Stufen so modifiziert, dass eine 4f-Abbildung des Ortes nach der zweiten Stufe hinter die dritte Verstärkerstufe durchgeführt wird. Dieses Bild wird in einer weiteren 4-f- Abbildung durch das vierte Verstärkungsmedium propagiert. Durch die Verhinderung von freier Propagation können Beugungseffekte und Selbstfokussierung verringert werden [27]. 40

50 Kapitel 2. Erzeugung von extrem ultravioletter Strahlung Kapitel 2 Erzeugung von extrem ultravioletter Strahlung Im Rahmen dieser Arbeit wird die Erzeugung extrem ultravioletter Strahlung durch nichtresonante Wechselwirkung von intensiven, ultrakurzen Laserpulsen mit Materie untersucht. Der zugrundeliegende Wechselwirkungsmechanismus wird Erzeugung von Hohen Harmonischen genannt und ist im Folgenden beschrieben. Zur Anwendung kommen hier die Edelgase Xenon, Krypton, Argon und Neon, welche durch eine gepulste Gasdüse in einen Vakuumaufbau eingebracht werden. Dort findet eine Wechselwirkung mit den fokussierten Laserpulseden bei hohen Spitzenintensitäten unter Aussendung von elektromagnetischer Strahlung statt Die erzeugte Strahlung besteht aus einem Spektrum undgradzahliger harmonischer Vielfacher der Laserfrequenz und ist dabei spektral schmalbandig ( λ 0,1nm) und kohärent. Auf Grund der nichtresonanten Wechselwirkung ist ein Durchstimmen des XUV-Frequenzkamms durch Veränderung der Wellenlänge der Laserpulse zu erreichen. Dies eröffnet Möglichkeiten zur spektroskopischen Nutzung. Im experimentellen Teil dieses Kapitels werden die Eigenschaften der verschiedenen Gase im Hinblick auf die effiziente Erzeugung von Strahlung mit Wellenlängen im Bereich von 75 bis 40 nm untersucht. 2.1 Erzeugung von Hohen Harmonischen Bei Wechselwirkung von Laserstrahlung der Frequenz ν mit einer Intensität oberhalb ca W/cm² mit Edelgasen kann die Erzeugung von Licht der Frequenzen n ν mit einem Spektrum vergleichbar mit Abb. 2.1b beobachtet werden. Man spricht von der Erzeugung Hoher Harmonischer Frequenzen (High Order Harmonic Generation HHG), also ungeradzahliger Vielfacher n der Grundfrequenz ν mit der Kurzschreibweise Hn für n-te Harmonische. Hierbei liegt die höchste Ordnung n cuto f f je nach Intensität und Frequenz der erzeugenden Strahlung in der Größenordnung 10 2 [2]. Für Intensitäten unterhalb W/cm², bei denen das elektrische Feld des Strahlungsfeldes klein ist gegen das innere elektrische Feld des Atoms, wird die Erzeugung von harmonischen Frequenzen in Störungstheorie mit Hilfe eines Potenzreihenansatz für die elektromagnetische Suszeptibilität beschrieben: Die Erzeugung von Licht mit niedriger harmonischer Ordnung durch Laserstrahlung lässt sich durch die induzierte Polarisation für eine ebene elektromagnetische Welle E 0 e iωt erklären. Mit steigender Feldamplitude gewinnen Abweichungen des Atompotentials vom idealisierten Parabelpotential des Harmonischen Oszillators an Bedeutung. Sie resultieren in kleinen Abweichungen von der linearen Antwort P = ε 0 χ E 0 e iωt, sodass die Polarisation für nichtmagnetische Materie als Taylor- 41

51 Kapitel 2. Erzeugung von extrem ultravioletter Strahlung (a) (b) Abbildung 2.1: (a) Schematische Darstellung des Effektivpotentials V e f f (schwarz) als Summe des Coulomb-Potentials (grau) und des Elektrischen Lichtfeldes (lila). Zusätzlich ist in grün die Feldionisation und in orange die Tunnelionisation von Elektronen mit verschiedenen Bindungsenergien gezeigt. (b) Typisches Spektrum bei HHG-Experimenten. In rot ist die spektrale Einhüllende mit Plateau, in blau der quasi lineare Abfall der niedrigen Harmonischen eingezeichnet. Entwicklung in Potenzen der Feldamplitude geschrieben werden kann: o o P = ε 0 χ (n) E n 0 einωt = ε o P (n) n=1 Die Polarisationen höherer Ordnung n können nun ihrerseits Quellen für elektromagnetische Wellen der n-fachen Frequenz sein. Hierbei ist die Feldamplitude der Harmonischen proportional zur jeweiligen nichtlinearen Suszeptibilität und der n- ten Potenz der elektrischen Feldamplitude der Fundamentalen. E (n) 0 χ (n) E n 0 Auf Grund der Tatsache, dass die nichtlinearen Suszeptibilitäten hin zu höheren Ordnungen immer kleiner werden, ergibt sich, für elektromagnetische Felder unterhalb der Größe des atomaren elektrischen Feldes, ein Abfall der erzeugten Intensität hin zu höheren Harmonischen. Diese Theorie kann daher nicht die spektralen Intensitätsverhältnisse der erzeugten Strahlung, insbesondere die Ausbildung eines Intensitäts-Plateaus und den scharfen Abfall (Cutoff) für hohe Photonenenergien, erklären. Nähert sich die elektrische Feldstärke des Laserfeldes am Ort des Atoms an die Größe elektrischen Feldes im Atom an, so ist der Einfluss des externen Feldes derart groß, dass das atomare Potential starke asymmetrische Verformung durch das Lichtfeld erfährt..somit ist der Potenzreihenansatz in diesem Feldstärkebereich ungültig. Im Folgenden wird ein einfaches Modell zur Beschreibung des Effektes der HHG nach Corkum [28] vorgestellt. In einer klassischen Theorie wird das sich ergebende Potential aus einem in x-richtung polarisierten Lichtfeld und dem eindimensionalen Coulomb-Atompotential in x-richtung als einfache Summe 42 n=1 V e f f (x) = e² 4π x ε 0 ex E

52 Kapitel 2. Erzeugung von extrem ultravioletter Strahlung angenähert. Durch das elektrische Feld ergibt sich eine Symmetriebrechung des Potentials und damit ein einseitiges Extremum der Potentialhöhe. Klassich kann das höchstenergetische Elektron des Atoms das Atompotential verlassen, wenn das Extremum die Höhe der Bindungsenergie des betreffenden Elektrons unterschreitet (vgl. Abb.2.1a). Löst man das effektive Potential nach der Energie des einseitigen Extremums auf, erhält man V 0 = e 3/2 E π ε 0, sodass sich für Edelgase 1 eine Leistungsdichte von I Ionisation 1, W/cm² ergibt, ab der Elektronen durch das Laserfeld ionisiert werden können. Schon bei kleineren Intensitäten besteht jedoch eine nichtverschwindende Wahrscheinlichkeit der Ionisation durch die in Abschnitt beschriebenen Prozesse Tunnelionisation und Mehrphotonenionisation, die ebenfalls zu freien Elektronen führt. Das freie Elektron wird nun im Laserfeld vom Atom weg beschleunigt, bevor es durch die Vorzeichenumkehr nach einer halben Periode in die Gegenrichtung beschleunigt wird. Die Energie des Elektrons zum Zeitpunkt, an dem der Ionenrumpf passiert wird, ist in der klassischen Theorie kontinuierlich und abhängig vom Zeitpunkt der Ionisation. Die Wahrscheinlichkeitsverteilung der möglichen Energien weist eine scharfe Kante bei der Energie W cuto f f = 3, 17 e² E² 4m e ω² Iλ2 (2.1) auf [28]. Dies ist die Maximalenergie, die ein Elektron während der Beschleunigung innerhalb einer Lichtfeldperiode aufnehmen und bei der Rückkehr an den Ort des Ionenrumpes besitzen kann. Rekombiniert ein Elektron nach der beschleunigten Bewegung mit dem Atom, so wird dabei Strahlung der Energie hν = W kin + V 0 frei. Die höchste erzeugbare Frequenz skaliert dabei für W Cuto f f V 0 mit der Intensität I und dem Quadrat der Fundamentalwellenlänge λ. Diskretisierung des HHG-Spektrums Die möglichen Energien von Elektronen, die zu verschiedenen Zeiten ionisiert werden sind in der einfachen Theorie kontinuierlich. Es zeigt sich jedoch unter Berücksichtigung des Volumens, in dem die Feld-Atom- Wechselwirkung stattfindet, dass auf Grund der Periodizität des treibenden Feldes nur Photonen mit ganzzahligen vielfachen der Energie eines Photons der Fundamentalen konstruktiv zu einem Lichtfeld interferieren. Dadurch ergibt sich die Diskretisierung der erzeugbaren Frequenzen zu n ν f undamantal. Auch ein Wechsel ins Photonenbild macht klar, dass in einem quantisierten Strahlungsfeld Energie nur in ganzzahligen vielfachen der Photonenenergie hν aufgenommen werden kann. Bei Erzeugung der Strahlung in einem Inversionssymetrischen Medium wie einem 1 Werte für Xenon mit E Ionisation = 12.13eV 43

53 Kapitel 2. Erzeugung von extrem ultravioletter Strahlung atomaren Gas ergibt sich zudem die Einschränkung, dass nur ungradzahlige Vielfache der Laserfrequenz erzeugt werden können. 2 Intensitätsabhängigkeit der Photonenzahl von Hohen Harmonischen Auf Grund der Tatsache, dass dem Prozess der HHG die Freisetzung eines Elektrons durch Ionisation zu Grunde liegt, geht die Ionisationsrate neben anderen Faktoren maßgeblich in die Intensitätsabhängigkeit der bei der HHG erzeugten Photonenzahl ein. Für Harmonische mit Energien knapp oberhalb der Ionisationsenergie des verwendeten Gases ist die Bedingung, dass die Cutoff-Wellenlänge oberhalb der Wellenlänge der betrachteten Harmonischen liegt früher erreicht, als durch den Ionisationsprozess eine signifikante Anzahl beschleunigter Atome vorhanden ist. Daher kann die These aufgestellt werden, dass für die Intensitätsabhängigkeit der in dieser Arbeit beobachteten Harmonischen Näherungsweise eine Proportionalität zwischen Ionisationsrate und Photonenrate, bzw. über die Zeit durch das Detektionssystem integrierter Photonenzahl besteht. Daher ist eine Betrachtung der möglichen Ionisationsmechanismen sinnvoll Wechselwirkungsmechanismen zur Ionisation Bei der Wechselwirkung von elektromagnetischen Wechselfeldern mit Atomen unterscheidet man zwei Arten der Ionisation: Im Grenzfall niedrigfrequenter Laserstrahlung kann die Wechselwirkung des Laserfeldes mit dem Atom wie oben beschrieben in einer quasistatischen Näherung des elektrischen Feldes (quasistatic electric field, QSE) beschrieben werden, bei der die Tunnelwahrscheinlichkeit durch die räumliche Breite des zu durchtunnelnden Potentialberges gegeben ist. Im Grenzfall hochfrequenter Laserstrahlung, bei der die Tunnelzeit t Tunnel des Elektrons durch die Potentialbarriere vergleichbar mit der Oszillationsperiode des Laserfeldes t E Feld ist, kann kein quasistatischer Tunnelprozess angenommen werden. Stattdessen wird die Ionisation durch Mehrphotonen-Ionisation (Multi-Photon- Ionization MPI) erreicht. Mit Hilfe des Keldysh-Parameters [30] γ K = ω me 2E Ion ee 0 t Tunnel t E Feld kann zwischen QSE und MPI unterschieden werden. Für γ K 1 liegt Tunnelionisation vor, während für γ k 1 Mehrphotonenionisation vorherrscht [30]. Für Laserpulse im grünen Spektralbereich bei einer Zentralwellenlänge von 512nm ergeben sich für die durch das Lasersystem erreichbaren Intensitäten von W/cm² bis W/cm² in Xenon Keldysh-Parameter γ K = 4, 26 bis γ K = 0, 25. Für niedrige Intensitäten liegt also vorwiegend Mehrphotoneionisation vor, für hohe Intensitäten kann Tunnelionisation stattfinden. Daher wird der Mechanismus der Mehrphotonenabsorption hier kurz eingeführt. 2 In einer quantenmechanischen Theorie ergibt sich die Erzeugung von Strahlung Hoher Harmonischer aus der erzeugten Polarisation der Atome im Strahlungsfeld. Es lässt sich zeigen, dass diese Polarisation generell eine Inversionssymmetrie besitzt, sodass geradzahlige Vielfache der Laserfrequenz nicht ausbreitungsfähig sind [29]. 44

54 Kapitel 2. Erzeugung von extrem ultravioletter Strahlung Mehrphotonenionisation Mit Laserstrahlung im sichtbaren Spektralbereich ist es nicht möglich, Edelgase zu ionisieren. Die Energie eines Photons beträgt ca. 2,4eV, während die Ionisationsenergien von Edelgasen von 12,1 (Xenon) bis 24,6eV (Helium) reichen. In einem Mehrphotonenprozess kann die Ionisationsenergie eines Atoms durch gleichzeitige Wechselwirkung mit n Photonen aufgebracht werden. Dieser Prozess korrespondiert mit einem Mehrphotonen-Wechselwirkungsquerschnitt σ (n) M P I, welcher mit steigender Ordnung n kleiner wird. Dieser kleinere Querschnitt kann jedoch durch Erhöhen der Intensität I des Strahlungsfeldes kompensiert werden, sodass sich für die Ionisationsrate Γ der Zusammenhang Γ σ (n) M P I I n ergibt [31]. Die Anzahl der Ion-Elekton-Paare steigt also mit der Potenz der Ordnung n des Mehrphotonenprozesses. Diese Abhängigkeit erscheint in der doppellogarithmischen Darstellung in Abbildung 2.2a als Gerade. Sättigung der Ionenausbeute bei hohen Feldstärken Die Ionisationsraten sowohl der MPI als auch der Feldionisation sind Ionenausbeuten pro Zeiteinheit unter Annahme einer genügenden Anzahl von nicht ionisierten Atomen. Erreicht die Fläche unter der Funktion der Ionisationsrate φ = Γ(I(t))d t einen Wert, sodass T Puls φ 1, so erreicht die Wahrscheinlichkeit, dass ein Atom ionisiert wird die Größenordnung von Eins. Das hat zur Folge, dass die Anzahl der nicht ionisierten Atome gegen Null geht und damit die Ionenausbeute bei weiterer Erhöhung der Intensität oder Pulsdauer nicht weiter ansteigen kann. Es existiert eine Sättigungsintensität, oberhalb der dementsprechend auch die Intensität der Harmonsichen Frequenzen absättigen muss, da für die Erzeugung die Ionisation eines Atoms (und ein Passieren des Ionenrumpfes nach der Beschleunigung im Laserfeld) Voraussetzung ist. 3 Zur Bestimmung der Sättigungsintensität wird ein dynamisches Modell für die Ionisation benötigt. Auf Grund seiner Einfachheit wird hier das Modell der sequentiellen Ionisation vorgestellt, welches für die meisten wasserstoffähnlichen Atome eine gute Näherung darstellt. Die Wahrscheinlichkeit p k, dass ein Atom k-fach ionisiert wird lässt sich in diesem sequentiellen Modell [32] durch Differentialgleichungen beschreiben: d p 0 d t d p 1 d t d p n d t = Γ 1 p 0 = Γ 2 p 1 + Γ 1 p 0 (2.2)... = +Γ n p n 1 3 Dennoch sind HHG und Ionisation konkurrierende Prozesse, da ein Elektron, sobald es einen kritischen Abstand vom Ion überschritten hat, den Ionenrumpf nicht wieder innerhalb einer Laserperiode passieren kann. Die Emission von Strahlung ist damit ausgeschlossen. Stattdessen trägt das Elektron mit seinem Ursprungs-Ion zum Ionensignal bei. 45

55 Kapitel 2. Erzeugung von extrem ultravioletter Strahlung (a) (b) Abbildung 2.2: (a) Wahrscheinlichkeit für einfache Ionisation eines Xenon-Atoms (Linie) in Abhängigkeit von der Laserintensität unter Annahme eines 1,5ps Pulses mit einer Wellenlänge von 512nm nach Gleichung2.2. Gestrichelt dargestellt ist die Zunahme des Volumens in dem die Wahrscheinlichkeit der Ionisation nahe Eins ist für einen gaußförmigen Laserfokus. (b) Der Beitrag von sequenzieller und nicht-sequzenzieller Mehrphotonenionisation zur Produktion von Xenon-Ionen bei 531 nm als Funktion der Pulslänge: (I) 5ps, (II) 30ps and (III) 200 ps. Die vertikale gestrichelte Linie zeigt die Sättigungsintensität des einfachen Ionisationsprozess. [31] Hierbei ist Γ n die Ionisationsrate für n-fache Ionisation. In einem sequentiellen Modell wird davon ausgegangen, dass die Ionisationsvorgänge nacheinander ablaufen. Das heißt es wird zunächst ein einfach geladenes Ion gebildet, welches danach bei genügend hoher Laserintensität zweifach ionisiert werden kann. In Abb. 2.2a ist die Wahrscheinlichkeit p 1 für einfache Ionisation eines Xenon-Atoms unter Annahme von 1,5ps Laserpulsen mit einer Zentralwellenlänge von 512nm gezeigt. Dabei wurde der Ionisationsquerschnitt aus einem wasserstoffartigen Simple-Atom- Model [32] abgeleitet, sodass die Laser-Intensität, bei der Sättigung eintritt nur eine Abschätzung darstellt. Vermutlich liegt der Ionisationsquerschnitt für Xenon deutlich höher als angenommen: Eine Lösung der Differentialgleichungen unter Nutzung eines Complex-Atom- Model [32], welches die Quantenzahlen des Xenon-Atoms berücksichtigt, jedoch auf dem Ionisationsmechanismus der Tunnelionisation beruht liefert eine um ca. den Faktor zwei kleinere Sättigungsintensität. In Anbetracht des Übergangs von MPI zu Tunnel, bzw Feldionisation für hohe Laserintensitäten (vgl. Abschnitt 2.1.1) sollten die beiden Modelle jedoch ähnliche Ergebnisse liefern. Die Ionenausbeute ergibt sich aus dem Produkt der Ionisationswahrscheinlichkeit mit der Anzahl der Atome im Volumen, das der jeweiligen Intensität ausgesetzt ist. Sobald Sättigung der Ionisationswahrscheinlichkeit eintritt vergrößert sich das Volumen, in dem die Ionisationswahrscheinlichkeit hoch ist. Bei Nutzung eines fokussierten Gauß-Strahls ergibt sich auf Grund der geometrischen Gegebeneheiten für 46

56 Kapitel 2. Erzeugung von extrem ultravioletter Strahlung Intensitäten I I sat [32] die Abhängigkeit V 0Sat I 3/2. (2.3) Der aus dieser Vergrößerung der Atomzahl resultierende Anstieg der Ionenausbeute für I I sat für ist in Abb. 2.2a als gesrichelte Linie dargestellt. Ein weiteres Problem der Theorie besteht in der Annahme eines sequentiellen Ionisationsprozesses: Die Messungen von von Mainfray und Manus, welche in Abbildung 2.2b zu sehen sind, zeigen für Pulslängen unterhalb von 30ps einen signifikanten Anteil nicht-sequenzieller Ionisation auf. Es resultiert ein deutlich geringerer Anstieg der Ionenausbeute an Xe 1+ -Ionen oberhalb der Sättigungsintensität, als bei Einstrahlung von Laserpulsen mit Pulslängen von 30ps. Voll quantenmechanische Rechnungen für Mehrphotonenionisation mit n > 5 sind sehr komplex, daher ist es schwer möglich eine allgemeingültiges Modell für die Intensitätsabhängigkeit der HHG im Mehrphotonen-Regime aufzustellen. Qualitativ kann jedoch ein potenzartiger Anstieg der Intensität für die Harmonischen im Plateau-Bereich beobachtet werden, der bei Intensitäten oberhalb der Sättigungsintensität einen starken Rückgang der Steigung aufweist. 2.2 Experimentelle Durchführung Aufbau des Experiments (a) (b) Abbildung 2.3: (a) Experimenteller Aufbau mit achromatischer Linse, Strahlteiler (ST), gepulstem Atomstrahl (Jet) und Vakuum-Spektrometer (grau) mit Abgängen an zwei Turbo- Molekular-Pumpen (TMP). Aufnahme der Fokusgröße durch eine CCD-Kamera (CCD) und Pulsenergie durch einen Energie-Messgerät (PM) (b) Abgeschätzte maximale spektrale Detektionseffizienz des Vakuum-Spektrometers mit Elektronenvervielfacher (EMT) als Detektor (siehe Kapitel ) Da Luft Strahlung unterhalb einer Wellenlänge von λ = 200 nm stark absorbiert, wird die Erzeugung von XUV-Strahlung im Vakuum durchgeführt. Um die nötige freie Weglänge für die ultraviolette Strahlung bis zum Detektor sicherzustellen, 47

57 Kapitel 2. Erzeugung von extrem ultravioletter Strahlung wird der gesamte Aufbau differentiell durch Einsatz zweier Turbomolekularpumpen (TMP, LEYBOLD Turbovac 151 und Pfeiffer TPH 500) und nachgschalteten Drehschieberpumpen unterhalb mbar gehalten. Daraus ergibt sich für die nötige Propagationsstrecke der erzeugten Strahlung bis zum Detektor von ca. 60cm eine Transmission größer 70% im betrachteten Wellenlängenbereich von 75-35nm [33]. Die verstärkten Laserpulse werden mittels eines achromatischen Linsenpaares in einem 0,8mm breiten gepulsten Atomstrahl fokussiert. Dieser Atomstrahl wird durch eine gepulste Düse (General Valve) mit einem Öffnungswinkel von ca. 90 erzeugt, welche mit den Edelgasen Xenon, Krypton, Argon und Neon bei einem Vordruck von 200 bis 1000 mbar 4 betrieben werden kann. Die erzeugte Strahlung wird anschließend in einem Vakuum-Gitterspektrometer spektral aufgeteilt, sodass mittels eines Elektronenvervielfachers (Electron-Multiplier- Tube R595, Hamamatsu) hinter dem Austrittsspalt die spektrale Intensitätsverteilung ermittelt werden kann. Dem EMT nachgeschaltet ist ein Spannungsverstärker (FEM- TO DHPVA), sowie ein Boxcar Gated Integrator (Stanford Reserch SR250) zur mit dem Lasersystem synchronisierten Datenaufnahme. Die Steuerung des Spektrometers, sowie die Datenerfassung erfolgen digital mittels LabView. Hierzu wurde ein Messprogramm geschrieben, welches die Gitterstellung des Spektrometers mittels Schrittmotor ansteuern kann und somit die spektrale Abtastung der erzeugten XUV-Intensität ermöglicht. Die Pulsenergie kann vor der Linse durch Nutzung eines pyroelektrischen Energiemessers (Ophir PE-50) bestimmt werden. Zur Beobachtung der experimentellen Parameter während einer Messung sind hinter der Linse zwei Strahlteiler (ST) verbaut, sodass die Fokusgröße mittels CCD-Kamera bestimmt werden kann. Gleichzeitig steht ein weiterer Reflex zur Aufnahme der momentanen (fraktalen) Pulsenergie zur Verfügung. Während die Fokusgröße nicht in Echtzeit aufgenommen werden kann, ist es möglich die Pulsenergie mit einer integrierenden Photodiode (PDI-400, Becker&Hickl) und einem nachgeschalteten weiteren Integrator für jeden Laserpuls zu detektieren Spektrale Detektionseffizienz Die Detektionseffizienz des Aufbaus ist für die richtige Darstellung der Intensitätsverhältnisse der verschiedenen Harmonischen von großer Bedeutung. Diese Detektionseffizienzsetzt sich zusammen aus der Transmission durch den Eintrittsspalt T E des Spektrometers, die Beugungseffizienz η B des holographischen Gitters, der Transmission T A des Austrittsspaltes, sowie der Quantenausbeute η Q der Anode des EMT. η Det = T E T A η B η Q Zunächst soll nur der spektrale Verlauf der Detektionseffizienz betrachtet werden: Die Transmission von Ein- und Austritts-Spalt T E, T A ist für Spaltbreiten d λ als konstant zu nähern. Die Beugungseffizienz des Gitters ist eine Funktion der Reflektivität R G des Gitters, sowie der Oberflächenbeschaffenheit. Je nach Dichte, Tiefe und 4 Die Limitierung nach unten ergibt sich aus der Genauigkeit der Druckregelung. Bei Drücken über 1000mbar übersteigt der Gasfluss die Pumprate der TMP. 48

58 Kapitel 2. Erzeugung von extrem ultravioletter Strahlung Form der Gitterstruktur ergeben sich andere Beugungseffizienzen. Da das im Spektrometer (ATOS VM502) verbaute Gitter nur bis 250nm spezifiziert ist, muss die Beugungseffizienz im relevanten XUV-Bereich nach oben durch die Reflektivität des für das Gitter verwendeten Aluminium mit 25 Nanometer Magnesiumfluorid-Schutzschicht abgeschätzt werden. [34] Das Produkt η B η Q ergibt sich aus der Multiplikation zweier Splines an die Reflektivität, sowie die Quantenausbeute des EMT laut Datenblatt [35] und ist in Abb. 2.3b dargestellt. Diese relative spektrale Detektionseffizienz kann im Folgenden genutzt werden, um die relativen Signalamplituden einer spektralen Messung (näherungsweise) zueinander in Verhältnis zu setzen und zeigt den nutzbaren Wellenlängenbereich des Detektionssystems auf: Die für Wellenlängen unterhalb 120nm stark abfallende Quanteneffizienz des EMT beschränkt den Messbereich hin zu hohen Wellenlängen bei ca 250nm. Der steile Einbruch der Reflektivität von Aluminium unterhalb 110nm ist verantwortlich für die insgesamt sehr niedrige Effizienz. Zusätzlich ergibt sich aus der verschwindenden Reflektivität des Gittermaterials unterhalb von 40nm, sowie der für Wellenlängen unterhalb 60nm abfallenden Quantenausbeute des EMT die untere Grenze des Messbereichs bei ca nm Intensität im Wechselwirkungsgebiet Zur Bestimmung der Fokus-Intensität wird ein kleiner Anteil der fokussierten Laserstrahlung über die Strahlteiler (ST) auf einen CCD-Chip abgebildet. Mittels nichtlinearer Regression einer Gaußfunktion an die Messdaten kann so die 2w Strahltallie, sowie die Maximalintensität in der Fokalebene bestimmt werden. Dabei liegt die kleinstmögliche messbare Strahltallie bei ca. 4,65µm, was der Größe eines Pixels auf dem Chip entspricht. Mit der maximalen Pulsleistung aus Gleichung 1.7 ergibt sich die maximale Intensität im Fokus zu I max = W Puls 2πw² T Puls W 0, 78 t FW H M x² FW H M mit der Fokusbreite bei halber Maximalamplitude x FW H M Vergleich der Edelgase Zur effizienten Erzeugung von XUV-Strahlung muss zunächst das für die gewünschte Wellenlänge ideale Gas gewählt werden. Die Edelgase unterscheiden sich in ihren Ionisationsenergien und nichtlinearen Koeffizienten. Die Auswirkungen dieser Einflussgrößen auf die XUV-Intensität werden daher in einer vergleichenden Messung mit einer möglichst kurzbrennweitigen, achromatischen Linse (f=75mm) untersucht. Diese Linse ermöglicht mit einer Fokusgröße von 8µm (FWHM) Spitzenintensitäten von bis zu 0,5 PW /cm², sodass auch Gase mit einer hohen Ionisationsenergie wie Neon untersucht werden können. Abbildung 2.4 zeigt die relativen erzeugten XUV-Intensitäten im Bezug auf die Intensität der H5 in Xenon, dem Edelgas mit den höchsten nichtlinearen Suszeptiblitäten [36]. Die Messung wurde bei leicht geöffneten Spaltblenden im Monochromator 49

59 Kapitel 2. Erzeugung von extrem ultravioletter Strahlung Abbildung 2.4: Relative Amplitude des XUV-Signals der Edelgase Xenon (schwarz), Krypton (grün), Argon (blau) und Neon (rot) bei einem Düsenvordruck von 700mbar und Anregung mit Laserpulsen der Zentralwellenlänge 512,6nm bei einer Intensität von 0,450 ± 0, 1 PW cm². Das Signal ist normiert auf die Amplitude der in Xenon generierten H5. durchgeführt, um möglichst viel Strahlung auf dem Detektor zu erhalten und damit das Signal zu maximieren. Ferner wurden pro Datenpunkt 20 Einzelschuss-Daten gemittelt. Dabei liegt die statistische Standardabweichung pro Datenpunkt bei ca 5%. Die Messdaten sind numerisch um die Detektionseffizienz (vgl ) korrigiert, sodass sich für alle Graphen ein Anstieg des (streulichtbedingten) Untergrundsignals hin zu hohen Photonenenergien ergibt. Die Ungenauigkeit durch nicht bekannte Beugungseffizienz des Gitters kann nicht beziffert werden. Xenon zeigt die höchste Konversionseffizienz für die Harmonischen fünf und sieben. Die Intensität fällt hin zu den höheren Harmonischen nahezu linear ab. Gleichzeitig ist ein hohes Untergrundsignal zu beobachten, das vermutlich auf Streulicht der H3 und H5 zurückzuführen ist. Krypton produziert ein deutlich geringeres Untergrundsignal. Es ergibt sich ab der neuten Harmonischen eine höhere XUV-Intensität als in Xenon. In Argon werden nahezu gleiche Intensitäten der Harmonischen elf, neun und sieben erzeugt. Das Gas weist für H11 die mit Abstand höchste Konversionseffizienz auf und besitzt für die neunte Harmonische eine mit Krypton vergleichbare Effizienz. Die Intensitäten der Harmonischen H5-H11 in Neon liegen um ca. eine Größenordnung unterhalb derer von Argon, für die Harmonischen H7 und H9 liegt die Intensität nahe der Detektionsschwelle. Beurteilung der Gase Es zeigt sich, dass Xenon als Gas mit der niedrigsten Ionisationsenergie und dem höchsten Ionisationsquerschnitt bis 70nm die höchste XUV-Intensität aufweist. Für höhere Harmonische geht die Erzeugungseffizienz in Xenon stark zurück, sodass das 50

60 Kapitel 2. Erzeugung von extrem ultravioletter Strahlung Gas für die XUV-Erzeugung einen sehr eingeschränkten Anwendungsbereich hat. Krypton besitzt gegenüber Argon bis zur neunten Harmonischen eine höhere Konversionseffizienz der Fundamentalen Laserstrahlung ins XUV. Mit Argon ist es dagegen möglich auch die elfte Harmonische mit signifikanter Intensität zu erzeugen. Argon weist unter den gegebenen Umständen in Form des eingeschränkten Arbeitsbereiches des VUV-Spektrometers und der aus geometrischen Gründen nicht weiter steigerbaren Intensität die besten Eigenschaften zur Erzeugung von XUV-Strahlung oberhalb 40nm auf. Für die weiteren Untersuchungen wird Argon als optimales Gas verwendet. Es wird jedoch in Abschnitt zur besseren Einordnung eine Untersuchung der Intensität der Harmonischen als Funktion der Intensität der Fundamentalen sowohl für Argon, als auch für Neon (mit höherer Ionisationsenergie) durchgeführt Optimierung des Fokusdurchmessers Um Rückschlüsse auf die Intensitätsabhängigkeit der HHG in den verschiedenen Gasen zu ermöglichen, ist es nötig auch bei geringen Intensitäten der fundamentalen Laserstrahlung ein ausreichend hohes XUV-Signal zu generieren. Aus diesem Grund wird zunächst ein Vergleich des HHG-Spektrums bei verschiedenen Fokusgrößen durchgeführt. Hierzu wird unter gleichen Laserparametern ein HHG-Spektrum aufgenommen. In Abb.2.5 sind die räumlichen Intensitätsverteilungen am Ort des Fokus dargestellt. Zur Vermessung des Fokus wird der in Abb. 2.3a eingezeichnete Strahlteiler verwendet. Mittels einer nichtlinearen Regression einer Gauß-Funktion an die Messdaten wird für die Linse mit 75mm Brennweite eine Fokusgröße von (8±1)µm (FWHM) erhalten. Die 150mm-Linse bündelt die Strahlung zu einem Fokus der Breite (18±2)µm (FWHM). Dieses Verhältnis der Fokusgrößen deckt sich innerhalb der Messungenauigkeit bei konstantem Eingangs-Strahlprofil mit der Theorie zur Fokussierung von Laserstrahlen w 1 (vgl. Abschnitt bzw. [15]). f Die korrespondierende Maximal-Intensität im Fokus liegt (bei einer Leistung von 1,2GW) für die f=75-linse bei (1,1±0,6) W/cm 2 und für die f=150-linse bei (2,1±0,5) W/cm 2. Abschätzung der Abhängigkeit der HHG-Intensität vom Fokus-Radius Für die folgenden Betrachtungen wird angenommen, dass die Intensität im Fokus I größer ist, als die Sättigungsintensität I > I sat Damit lässt sich die Anzahl der produzierten Ionen abschätzen als das Produkt aus Ionisationswahrscheinlichkeit p 1 (I) und dem Volumen innerhalb des Fokus, für das gilt p 1 (I) 1. Das Volumen hat dabei die Form der Elipsoiden gleicher Intensität aus Abbildung 2.6. Für die HHG-Intensität der Hohen Harmonischen im Plateau-Bereich I HHG ergibt sich I HHG p 1 (I) V sat = p 1 (I) V 0 I 3 /2 1 V 0 I 3 /2. V 0 sei hierbei das Volumen, für das die Intensität 90% der Maximalintensität beträgt. V 0 w 2 z R 51

61 Kapitel 2. Erzeugung von extrem ultravioletter Strahlung (a) (b) Abbildung 2.5: (a) Vergleich der detektierten XUV-Strahlung bei Fokussierung der Laserpulse mit einer Zentralfrequenz von 512,7nm mittels achromatischer Linsen der Brennweiten f=75mm (rot) und f=150mm (blau) bei (1,67±0, 1)mJ Pulsenergie und einem Stagnationsdruck von 800mbar. Die räumliche Ausdehnung des Fokus wurde mittels einer CCD-Kamera außerhalb der Vakuum-Kammer aufgenommen und ist in (b) links für 75mm und rechts für 150mm Brennweite dargestellt. In rot, bzw blau ist jeweils ein durch nichtlineare Regression angepasstes Gauß-Modell zur Bestimmung der Fokusgröße zu sehen. 52

62 Kapitel 2. Erzeugung von extrem ultravioletter Strahlung Abbildung 2.6: Simulation der Flächen gleicher Intensität im transversalen Schnitt durch den Fokus der f=75mm Linse (oben) und f=150mm-linse (unten). Die releative Intensität ist aufgetragen gegen die longitudinale Koordinate z von -1,5 bis 1,5mm und die transversale Koordinate x von -50 bis +50µm relativ zum geometrischen Fokuspunkt. In schwarz ist der w- Strahlradius zur besseren Visualisierung des Fokus dargestellt. Der effektive Wechselwirkungsbereich vor der Gasdüse ist gesrichelt eingezeichnet. Die Rayleigh-Längen z R der Foki betragen 0,3 bzw. 1,5mm. Eine Veränderung des Fokus-Radius w wirkt sich quadratisch auf die Querschnittsfläche A = 2πw² eines solchen Ellipsoiden aus. Auf Grund der quadratischen Abhängigkeit der Rayleigh-Länge z r = πw² /λ vom Strahlradius ergibt sich für das Volumen des 90%-Ellipsoiden V 0 w 4 Demgegenüber steht ein Rückgang der Ionenausbeute durch Verringerung der Intensität. Für I > I sat ist die Intensitätsabhängigkeit von Harmonischen im Plateau- Bereich gegeben durch die Vergrößerung des effektiven Volumens [32] V sat I 3 /2. Bei konstanter Pulsleistung W puls ergibt sich die Proportionalität der der Intensität wegen I W puls/a zu I 1 w², sodass für die Intensität der Harmonischen im Plateau-Bereich die Abhängigkeit I HHG V 0 I 3 /2 w 4 ( 1 w² )3 /2 = w aufweist. Für eine Vergrößerung des Fokus-Radius um den Faktor 2,25±0,4 ergibt sich nach dieser Abschätzung eine Vergrößerung der HHG-Intensität um denselben Faktor. 53