Modellbildung und Simulation der Kathoden-Katalysator-Schicht zur Optimierung von MT-PEM-Brennstoffzellen
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- Hennie Buchholz
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1 Zentrum für BrennstoffzellenTechnik (ZBT) Modellbildung und Simulation der Kathoden-Katalysator-Schicht zur Optimierung von MT-PEM-Brennstoffzellen V. Peinecke, M. Heinen, I. Buder 4. Workshop AIF-Brennstoffzellenallianz ZBT, Duisburg, 3. Mai 2011 (Arbeiten zum MT-PEMFC-Cluster - TP3 "Beschichtung") Elektrochemie und Schichttechnik - Dr. Volker Peinecke Zentrum für BrennstoffzellenTechnik (ZBT) GmbH AIF_BZ_ALL_ZBT_Peinecke_HP 1 v.peinecke@zbt-duisburg.de - xx Carl-Benz-Strasse 201, D Duisburg
2 Übersicht - Ziele - Aufgaben - Randbedingungen - Vorgehen bei Modell-Entwicklung - Berücksichtigte Phänomene und Parameter - Vereinfachungen - Aufbau und Funktion des Modells - Ergebnisse - Zusammenfassung und Ausblick AIF_BZ_ALL_ZBT_Peinecke_HP 2
3 Ziele - Verständnisgewinn - Vorgänge und Wechselwirkungen in KKS von PEMFC - Auslegungswerkzeug - Gestaltung von KKS für PEMFC - Bestimmung bzw. Abschätzung geeigneter Schichtparameter (Pt-Flächenbelegung, Pt-Beladung, Dicke, Polymeranteil, Porosität) - Hintergrund: Die Kathoden-Katalysator-Schicht (KKS) ist die leistungsbestimmende bzw. die kritische Komponente einer H 2 -Luft-PEMFC Aufgaben - Aufbau eines Modells mit ersten Testrechnungen - Plausibilitätsprüfungen und Optimierung des Modells - Durchführung von Simulationsrechnungen Randbedingungen - einfach aufgebautes Modell (Excel) - einfache Bedienbarkeit - kurze Simulationszeiten ("einige Sekunden"-Bereich) (KKS = Kathoden-Katalysator-Schicht, PEMFC = Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell) AIF_BZ_ALL_ZBT_Peinecke_HP 3
4 Vorgehen bei Modell-Entwicklung - Aufbau als NT-PEMFC-Modell - Nafion-ähnliche Polymere, zunächst für T = const. = 80 C - Beginn mit Kathoden-Katalysator-Schicht (KKS) - Erweiterung zum Zellmodell ("gradientenfreie Zelle") - Einbindung der Diffusion im Gasdiffusionssystem (GDS; Diffusion von O 2 in N 2 ) - Einbindung von ohmschen Widerständen (Membran, Bauteile, Kontaktwiderstände) Berücksichtigte Phänomene und Parameter - Ionenleitung im Polymer ("Nafion"), H + -Transport - Diffusion in Gasphase (O 2 in N 2 ), O 2 -Transport - Elektrochemische Kinetik (Butler-Volmer, O 2 -Partialdruck) - Katalysator-Eigenschaften (Beladung [% Pt in Pt/C], Belegung [mg/cm 2 ]) - Polymer-Eigenschaften (Leitfähigkeit [S/cm], Anteil [%]) - Schichtstruktur (Porosität [%]) Vereinfachungen - kein Einfluss von flüssigem Wasser - kein Widerstand im Elektronenleiter (Pt/C), e - -Transport - homogener (isotroper) Schichtaufbau - keine Gradienten über der Dicke (KKS = Kathoden-Katalysator-Schicht, PEMFC = Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell) AIF_BZ_ALL_ZBT_Peinecke_HP 4
5 Aufbau und Funktion des Modells Membran (M) Kathoden-Katalysator- Schicht (KKS) mit 3 Phasen Polymer (H+) Elektronenl. (e-) mit Kat. Gasphase (O2) MPL Gasdiffusionssystem (GDS) mit Microporous Layer (MPL, links) Aufteilung der KKS in 20 Schichten N O2_out O 2 p O2 i O 0 i R N 2 N O2_R O2_in. etaec i ion_r i H + i el_r H + ion_in i ion_out i el_out p O2_out eta EC_out Berechnung von rechts (20, GDS) nach links (1, M) - Vorgabe: Ziel-Stromdichte => O2-Mengenstrom (20), Startwert: eta (20) - Berechnung: Von Schicht 20 konsekutiv zu Schicht 1, Ausgangsdaten "x+1" = Eingangsdaten "x" - Iteration: Summierte Stromdichte = Ziel-Stromdichte, e - e - Iteration durch Variation von eta (20) eta EC p O2 i el_in Jede Schicht als Bilanzelement (20 => 1) p - Mengenstrom O2 O2_in - ionischer Strom (H+) eta EC_in - elektronischer Strom (e-) AIF_BZ_ALL_ZBT_Peinecke_HP 5
6 Ergebnisse SET_Z_1 Kennlinien - Basisdaten -KKS -KKS + GDS -KKS + GDS + OHM Datengruppe Grösse Symbol Wert Einheit Allgemeine Daten (Konstanten) Gaskonstante (allgemein) R 8,314 J/(mol*K) Faraday-Konstante F C/mol Anzahl übergeh. El. pro O2-Molekül n_o2 4 - Grösse eines Flächenelementes A_FE 1,00 cm2 Bestandteile der Kat.-Schicht (Eigenschaften) Dichte Platin (rein) rho_pt 21,45 g/cm3 Dichte Kohlenstoff (Russ, rein) rho_c 1,80 g/cm3 Dichte Polymer (trocken) rho_poly 2,10 g/cm3 Betriebsbedingungen Gasdruck (bar, abs.) p_gas 1,00 bar O2-Molenbruch (trocken) x_o2 0,16 - Temperatur T 353 K (Module GDS und OHM separat zuschaltbar) Ohmsche Widerstände (Zelle) Flächenwiderstand Membran R_A_M 40 mohm*cm2 Flächenwiderstand "Rest" (Bauteile Zelle) R_A_R 20 mohm*cm2 "Einschalten" der Zellwiderstände Schalter on - Struktur (Katalysatorschicht) Anzahl der (gleich aufgebauten) Schichten der KKS n_s_kks 20 - Porosität der KKS (Gasphase) epsilon_kks - Tortuosität der KKS (Gasphase) tau_gas_kks 1,50 - Tortuosität der KKS (Ionomer) tau_ion_kks 2,00 - Korr. Tortuosität der KKS (Ionomer) tau_ion_kks_korr 8,00 - Stoffdaten (Katalysatorschicht) Pt-Flächenbelegung (insgesamt) m_pt mg/cm2 Pt-Beladung (Pt/C) x_pt_kat - Spezifische Oberfläche Pt A_s_Pt 71,86 m2/g Ausnutzungsgrad Pt f_an_pt 0,75 - Polymer-Anteil x_poly_ks 0 - Spez. Leitf. "el" von Pt/C LF_el_EM 50 S/cm Spez. Leitf. "ion" von Polymer LF_ion_PM 0,17 S/cm Nomenklatur Konstanten Information Eingabedaten Ausgabedaten Struktur (Gasdiffusionssystem) Dicke der GDS (incl. MPL) d_gds 200 µm Porosität der GDS (incl. MPL) epsilon_gds - Tortuosität der GDS (incl. MPL) tau_gds 4,00 - "Einschalten" des GDS Schalter on - Diffusion von O2 in N2 Diffusionskoeffizient O2 in N2 (80 C, 1 bara) D_O2_N2 0,35 cm2/s Kenndaten Elektrochemie Theoretische Ruhespannung U_0_theo 1,20 V i_00 (O2-Reduktion) i_00_orr 6,70E-09 A/cm2 Pt Durchtrittsfaktor (O2-Reduktion) alpha 0 - Reaktionsordnung (Exponent; O2-Reduktion) exp_orr 1,00 - AIF_BZ_ALL_ZBT_Peinecke_HP 6
7 Ergebnisse SET_Z_1 Kennlinien - Berechnungen -KKS -KKS + GDS - KKS + GDS + OHM Spannung [V] 1,00 0,95 0,85 0,75 0,65 0,55 0,45 0,35 0,25 0,15 0,05 Berechnete U-i-Kennlinien einer Kathoden-Katalysator-Schicht (KKS) unter Zuschaltung von Gasdiffusionssystem (GDS) und Zellwiderstand (OHM) (Details: Siehe "SET_Z_1") KKS KKS + GDS KKS + GDS + OHM 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 1,6 1,8 2,0 2,2 2,4 2,6 2,8 3,0 3,2 Stromdichte [A/cm2] AIF_BZ_ALL_ZBT_Peinecke_HP 7
8 Ergebnisse SET_Z_1 Parameterverläufe in KKS - i = 0,1 A/cm 2 - U = 0,794 V (berechnet) i (A/cm 2 ) U (V) 0 0,794 Spannung, ion. Potential, O 2 -Partialdruck sowie produzierter Strom als Funktion der Ortskoordinate der Kathoden-Katalysatorschicht (links: Membran, rechts: GDS) i (A/cm 2 ) U (V) Ion., Elektron. Strom [A] 0 0,794 0, ,080 0,060 0,040 Ionischer und elektronischer Strom sowie O 2-Mengenstrom als Funktion der Ortskoordinate der Kathoden-Katalysatorschicht (links: Membran, rechts: GDS) Ionischer Strom (aus) Elektrischer Strom (aus) O2-Mengenstrom (aus) 3,0E-07 2,5E-07 2,0E-07 1,5E-07 1,0E-07 O2-Mengenstrom [mol/s] Werte [bar, V] Spannung, lokal Ionisches Potential O2-Partialdruck Strom (Produktion) Strom [A] 0,020 5,0E ,0E Ortskoordinate der Katalysatorschicht Kathode [µm] Datei: KSK_TP3_VPE_UiK_15_ Ortskoordinate der Katalysatorschicht Kathode [µm] Datei: KSK_TP3_VPE_UiK_15_04 AIF_BZ_ALL_ZBT_Peinecke_HP 8
9 Ergebnisse SET_Z_1 Parameterverläufe in KKS - i = 0,5 A/cm 2 - U = 0,686 V (berechnet) i (A/cm 2 ) U (V) 0 0,686 Spannung, ion. Potential, O 2 -Partialdruck sowie produzierter Strom als Funktion der Ortskoordinate der Kathoden-Katalysatorschicht (links: Membran, rechts: GDS) 0,08 0,07 0,06 i (A/cm 2 ) U (V) Ion., Elektron. Strom [A] 0 0, Ionischer und elektronischer Strom sowie O 2-Mengenstrom als Funktion der Ortskoordinate der Kathoden-Katalysatorschicht (links: Membran, rechts: GDS) Ionischer Strom (aus) Elektrischer Strom (aus) O2-Mengenstrom (aus) 1,4E-06 1,2E-06 1,0E-06 8,0E-07 6,0E-07 4,0E-07 O2-Mengenstrom [mol/s] Werte [bar, V] Spannung, lokal Ionisches Potential O2-Partialdruck Strom (Produktion) 0,05 0,04 0,03 0,02 0,01 Strom [A] 0 2,0E ,0E Ortskoordinate der Katalysatorschicht Kathode [µm] Datei: KSK_TP3_VPE_UiK_15_ Ortskoordinate der Katalysatorschicht Kathode [µm] Datei: KSK_TP3_VPE_UiK_15_04 AIF_BZ_ALL_ZBT_Peinecke_HP 9
10 Ergebnisse SET_Z_1 Parameterverläufe in KKS - i = 2,0 A/cm 2 - U = 0,480 V (berechnet) i (A/cm 2 ) U (V) 2,000 0,480 Spannung, ion. Potential, O 2 -Partialdruck sowie produzierter Strom als Funktion der Ortskoordinate der Kathoden-Katalysatorschicht (links: Membran, rechts: GDS) i (A/cm 2 ) U (V) Ion., Elektron. Strom [A] 2,000 0,480 2,500 2,000 1,500 1,000 Ionischer und elektronischer Strom sowie O 2-Mengenstrom als Funktion der Ortskoordinate der Kathoden-Katalysatorschicht (links: Membran, rechts: GDS) Ionischer Strom (aus) Elektrischer Strom (aus) O2-Mengenstrom (aus) 6,0E-06 5,0E-06 4,0E-06 3,0E-06 2,0E-06 O2-Mengenstrom [mol/s] Werte [bar, V] Spannung, lokal Ionisches Potential O2-Partialdruck Strom (Produktion) Strom [A] 0 1,0E ,0E Ortskoordinate der Katalysatorschicht Kathode [µm] Datei: KSK_TP3_VPE_UiK_15_ Ortskoordinate der Katalysatorschicht Kathode [µm] Datei: KSK_TP3_VPE_UiK_15_04 AIF_BZ_ALL_ZBT_Peinecke_HP 10
11 Ergebnisse SET_Z_2 Kennlinien - Variation der Pt-Flächenbelegung (Pt in mg/cm 2 ) Spannung [V] 1,00 0,95 0,85 0,75 0,65 0,55 0,45 0,35 0,25 0,15 0,05 0 0,875 0,850 0, ,775 0,750 0,725 Berechnete U-i-Kennlinien einer Kathoden-Katalysator-Schicht (KKS) mit GDS und OHM: Variation der Pt-Flächenbelegung (mg/cm2) (Details: Siehe "SET_Z_2") Variable mg/cm2 Pt 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 Dicke µm 2,8 5,6 8,3 11,1 13,9 0 0,05 0,15 0,25 0,35 0,5 0,4 0,3 0,2 0,1 Detailansicht 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 1,6 1,8 2,0 2,2 2,4 2,6 2,8 3,0 3,2 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 Stromdichte [A/cm2] AIF_BZ_ALL_ZBT_Peinecke_HP 11
12 Ergebnisse SET_Z_2 Kennlinien - Variation der Pt-Beladung (Pt-Anteil in Pt/C in %) Spannung [V] 1,00 0,95 0,85 0,75 0,65 0,55 0,45 0,35 0,25 0,15 Berechnete U-i-Kennlinien einer Kathoden-Katalysator-Schicht (KKS) mit GDS und OHM: Variation der Pt-Beladung (Pt in Pt/C) (Details: Siehe "SET_Z_2") Variable % Pt (Pt/C) Dicke µm 70,9 32,9 20,2 13,9 10,1 50% 40% 30% 20% 10% 0,05 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 1,6 1,8 2,0 2,2 2,4 2,6 2,8 3,0 3,2 Stromdichte [A/cm2] Datei: KS AIF_BZ_ALL_ZBT_Peinecke_HP 12
13 Ergebnisse SET_Z_2 Kennlinien - Variation der Porosität der KKS Spannung [V] 1,00 0,95 0,85 0,75 0,65 0,55 0,45 0,35 0,25 0,15 Berechnete U-i-Kennlinien einer Kathoden-Katalysator-Schicht (KKS) mit GDS und OHM: Variation der Porosität der KKS (Details: Siehe "SET_Z_2") Variable % Porosität Dicke µm 7,7 8,7 9,9 11,6 13,9 10% 20% 30% 40% 50% 0,05 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 1,6 1,8 2,0 2,2 2,4 2,6 2,8 3,0 3,2 Stromdichte [A/cm2] AIF_BZ_ALL_ZBT_Peinecke_HP 13
14 Ergebnisse SET_Z_2 Kennlinien - Variation des Polymeranteils der KKS Spannung [V] 1,00 0,95 0,85 0,75 0,65 0,55 0,45 0,35 0,25 0,15 Berechnete U-i-Kennlinien einer Kathoden-Katalysator-Schicht (KKS) mit GDS und OHM: Variation des Polymeranteils der KKS (Details: Siehe "SET_Z_2") Variable % Polymer 2,5 5, Dicke µm 9,1 9,4 10,1 11,8 16,7 26,7 56,4 2,5% 5,0% 10% 20% 40% 60% 80% 0,05 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 1,2 1,4 1,6 1,8 2,0 2,2 2,4 2,6 2,8 3,0 3,2 Stromdichte [A/cm2] AIF_BZ_ALL_ZBT_Peinecke_HP 14
15 Ergebnisse SET_Z_3 Parameterverläufe in KKS - Polymeranteil der KKS: 40 % - i = 1,0 A/cm 2 - U = 9 V (berechnet) i (A/cm 2 ) U (V) 1,000 9 Spannung, ion. Potential, O 2 -Partialdruck sowie produzierter Strom als Funktion der Ortskoordinate der Kathoden-Katalysatorschicht (links: Membran, rechts: GDS) 0,250 0 Werte [bar, V] Spannung, lokal Ionisches Potential O2-Partialdruck Strom (Produktion) 0, ,050 Strom [A] Ortskoordinate der Katalysatorschicht Kathode [µm] AIF_BZ_ALL_ZBT_Peinecke_HP 15
16 Ergebnisse SET_Z_3 Parameterverläufe in KKS - Polymeranteil der KKS: 10 % - i = 1,0 A/cm 2 - U = 0,574 V (berechnet) i (A/cm 2 ) U (V) 1,000 0,574 Spannung, ion. Potential, O 2 -Partialdruck sowie produzierter Strom als Funktion der Ortskoordinate der Kathoden-Katalysatorschicht (links: Membran, rechts: GDS) 0 0,350 0 Werte [bar, V] Spannung, lokal Ionisches Potential O2-Partialdruck Strom (Produktion) 0, ,150 0 Strom [A] 0, Ortskoordinate der Katalysatorschicht Kathode [µm] AIF_BZ_ALL_ZBT_Peinecke_HP 16
17 Ergebnisse SET_Z_3 Parameterverläufe in KKS - Polymeranteil der KKS: 2,5 % - i = 1,0 A/cm 2 - U = 0,466 V (berechnet) i (A/cm 2 ) U (V) 1,000 0,466 Spannung, ion. Potential, O 2 -Partialdruck sowie produzierter Strom als Funktion der Ortskoordinate der Kathoden-Katalysatorschicht (links: Membran, rechts: GDS) Werte [bar, V] Spannung, lokal Ionisches Potential O2-Partialdruck Strom (Produktion) Strom [A] Ortskoordinate der Katalysatorschicht Kathode [µm] AIF_BZ_ALL_ZBT_Peinecke_HP 17
18 Zusammenfassung und Ausblick Modell - Modell wurde in Excel programmiert und "funktioniert" - Ergebnisse, d.h. Kennlinien und Parameterverläufe, sind plausibel - Erfahrungswerte werden qualitativ richtig wiedergegeben - quantitative Optimierung erfolgt über Porosität und Tortuosität der KKS und der GDS Ergebnisse - geringe Pt-Flächenbelegungen (m Pt < 0,4 mg/cm 2 ) für gute Leistung ausreichend - Kosten - bei hohen Stromdichten ist nur ein kleiner Teil der KKS aktiv ( 1 / 10-1 / 4, "innen" bzw. links) - bei kleinen Polymeranteilen (< 10 %) ist ebenfalls nur ein kleiner Teil der KKS aktiv (s.o.) - dünne Schichten (< 5 µm) vorteilhaft aufgrund limitierter Polymer-Leitfähigkeit - hohe Pt-Beladung notwendig (x Pt/C = %), um dünne Schichten zu erreichen Weiterführende Arbeiten - Einbau gemessener Schichtdicken-Daten in Modell (=> Rückrechnung der Porosität) - Einbau realer Daten zur Pt-Ausnutzung in Modell (bisher: f_an_pt = const. = 75 %) - Variation der Polymer-Leitfähigkeit (=> MT-Daten) - Variation der Temperatur (=> MT-Bedingungen) - evtl. Berechnung gradierter Katalysator-Schichten (Polymeranteil const.) AIF_BZ_ALL_ZBT_Peinecke_HP 18
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