Anhang 1: Lamellare Strukturen in Systemen mit Bolaamphiphilen
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- Curt Keller
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1 Anhang 1: Lamellare Strukturen in Systemen mit Bolaamphiphilen Charakteristische Konfigurationen von Systemen aus segmentigen Bolaamphiphilen (10 Vol%) im Bereich stabiler Schichtphasen. Dunkle Punkte kennzeichnen die hydrophilen Kopfsegmente. Die Angabe rechts neben den Abbildungen A-N bezeichnet die reduzierte Temperatur T * (A) (E) 1.0 (F) (J) 1.05 (K) 0.95 (B) (G) (L) (C) (H) (M) (D) (I) (N) 107
2 Anhang 2: Nichtlamellare Strukturen in Systemen mit Bolaamphiphilen Charakteristische Konfigurationen von Systemen aus segmentigen Bolaamphiphilen (10 Vol%) im Bereich der nichtlamellaren Phasen. Dunkle Punkte kennzeichnen die hydrophilen Kopfsegmente. Die Angabe rechts neben den Abbildungen A-N bezeichnet die reduzierte Temperatur T * (A) 1.15 (E) 1.2 (F) 1.25 (J) 1.3 (K) 1.09 (B) (G) 1.35 (L) 1.1 (C) (H) 1.4 (M) (D) (I) 1.45 (N) 108
3 Anhang 3: Metastabilitätseffekte in Systemen mit Bolaamphiphilen (A) Links: Konfiguration (vgl. Anhang 1-N) bei T * =1.075 (nach 8x10 6 MCS) wird nach Erhitzen auf T * =1.09 weitere 8x10 6 MCS (Mitte) untersucht. Rechts sind zwei Schnitte bei unterschiedlichen Koordinaten durch die nicht zerstörte Schicht abgebildet. (B) Links: Konfiguration (vgl. Anhang 2-A) bei T * =1.08 (7x10 6 MCS) wird nach Abkühlen auf T * = weitere 8x10 6 MCS (Mitte) untersucht. Rechts: Querschnitt durch das entstandene Aggregat. (C) Links: Konfiguration (vgl. Anhang 2-A) bei T * =1.08 (7x10 6 MCS) wird nach Abkühlen auf T * =1.05 weitere 8x10 6 MCS (Mitte) untersucht. Rechts: Querschnitt durch das entstandene Aggregat. (D) Links: Konfiguration (vgl. Anhang 2-B) bei T * =1.09 (4x10 6 MCS) wird nach Abkühlen auf T * = weitere 8x10 6 MCS (Mitte) untersucht. Rechts: Querschnitt durch das entstandene Aggregates. 109
4 Anhang 4: Mischungen aus Amphiphilen und Bolaamphiphilen Typische Aggregate aus Mischungen von 3-segmentigen Amphiphilen (hell) mit 6-segmentigen Bolaamphiphilen (dunkel) in Wasser. Die línke Spalte bezeichnet den Anteil 3-segmentiger Amphiphiler. X 3SEG T*= T*=1.025 T*=
5 Anhang 5: Lamellare Strukturen aus 6-segmentigen Amphiphilen Auftreten von Dichtefluktuationen (bei allen 3 Temperaturen) in der Ebene der Membranen aus 6- segmentigen Amphiphilen, out of plane-deformation ( g, h bei T*=1.250) sowie Bischichtdurchbrüche ( j, k bei T*=1.30). Die Spalten stellen jeweils eine Serie von 4 Schnappschüssen im Abstand von 10 5 Monte-Carlo-Schritten dar. Die dunklen Punkte sind hydrophile Kopfsegmente (H), die hellen Punkte stellen hydrophobe Schwanzsegmente (S) dar. Die Moleküle sind lineare Ketten der Struktur H-H-S-S-S-S. T*=1.100 T*=1.250 T*=1.300 (a) (e) (i) (b) (f) (j) (c) (g) (k) (d) (h) (l) 111
6 Anhang 6: Untersuchung von Korrelationen ausgewählter Zufallszahlengeneratoren Die Qualität des verwendeten Zufallszahlengenerators zur Erzeugung von Pseudo-Zufallszahlen ist eine wesentliche Voraussetzung für die korrekte Erfassung der Konfigurationsraums bei Monte-Carlo-Simulationen. Einige Generatoren liefern n-tupel, die auf einer endlichen Anzahl von Hyperebenen (n-1) liegen. Zum Test der statistischen Eigenschaften von geeigneten Zufallszahlengeneratoren wurde eine Sequenz von 1.2 x Zahlen mit verschiedenen Generatoren erzeugt und auf Triplett- bzw. höhere Korrelationen untersucht. Für einen n-tupel-korrelationstest wird die Zahlensequenz so interpretiert, als würde sie aus aufeinanderfolgenden Koordinaten im n-dimensionalen Raum bestehen. Wenn die höchste Zufallszahl des Generators bekannt ist, können die einzelnen Werte normiert werden. Die normierten Werte wurden komponentenweise aufsummiert und die Summen in Abhängigkeit von der Anzahl in den Diagrammen A6-1 bis A6-3 dargestellt. Bei idealer Gleichverteilung der Zufallszahlen müssen die Summen der in das Intervall [ ] transformierten Komponenten x i gleich Null werden. Für die in dieser Arbeit durchgeführten Monte-Carlo-Simulationen fand ein subtraktiver Generator (ran3, beschrieben in /45/) nach Knuth Verwendung, eine Beispielsequenz von 5- Tupeln zeigt Abb. A6-1. Dieser Generator ist portabel, ausreichend effizient. Bei Monte-Carlo-Simulationen häufig verwendete Generatoren beruhen auf der R250-Routine /150/. Die guten statistischen Eigenschaften dieser Methode führten zu ihrer Verbreitung, sie hängen jedoch stark von den Startparametern ab. Die 5-Tupel-Analyse einer Sequenz von 1.2x10 11 mit diesem Generator erzeugten Zahlen ist in Abb. A6-2 gezeigt. Als weiteres Beispiel ist ein einfacher multiplikativer Generator untersucht worden. Dieser Generator erzeugt eine Sequenz von Zufallszahlen im wesentlichen nach der Vorschrift wie beispielsweise xi+ 1 = xi , wobei bei der Implementation das höchstwertigste Bit der Zahlenrepräsentation im Falle eines Überlaufs abgeschnitten werden muß. Damit ist klar, daß sich die erzeugte Zahlenfolge auf einer Architektur mit k-bits jedesmal nach 2 k-1 Iterationen wiederholt. Das ergibt auf 32-Bit-Systemen eine Periodenlänge von nur 2.1 x 10 9 Zahlen. Eine 5-Tupel-Analyse ist in Abb. A6-3 gezeigt. Hier wird sofort deutlich, daß nur eine begrenzte Menge von Zahlen erzeugt wird. Aus dem letzten Beispiel wird deutlich, wie wichtig die Untersuchung der Eigenschaften des verwendeten Zufallszahlengenerators ist Abweichung x(i) vom Erwartungswert x(1) x(2) x(3) x(4) x(5) Anzahl von erzeugten Zufallstzahlen E+10 2E+10 3E+10 4E+10 5E+10 6E+10 7E+10 8E+10 9E+10 1E E E+11 Abb. A6-1: Test auf 5-Tupel-Korrelation beim Knuth-ran3-Generator, Aufgetragen sind die laufenden Summen der x(i)-komponenten (1.2 x Zahlen), transformiert in das Intervall [ ]. 112
7 Abweichung x(i) vom Erwartungswert x(1) x(2) x(3) x(4) x(5) Anzahl von erzeugten Zufallszahlen E E E E E E E+11 Abb. A6-2: Test auf 5-Tupel-Korrelation beim R250-Generator, Aufgetragen sind die laufenden Summen der x(i)-komponenten (1.2 x Zahlen). Abweichung vom Erwartungswert x(1) x(2) x(3) x(4) x(5) Anzahl von erzeugten Zufallszahlen E E E E E E E+11 Abb. A6-3: Test auf 5-Tupel-Korrelation beim multiplikativen Generator. 113
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