3 Röntgentopographie im Zweistrahlfall

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1 Scnitt-Topograpie 30 3 Röntgentopograpie im Zweistralfall Das Prinzip der Röntgentopograpie berut auf der ortsaufgelösten Registrierung der von einem Kristall gebeugten Intensität. Damit ermöglict sie den Nacweis und die Identifikation von Kristallbaufelern und Strukturbereicen wie elektriscen und magnetiscen Domänen. Durc die oe Informationsdicte liefert die Röntgentopograpie auc einen wictigen Beitrag zum Verständnis der dynamiscen Röntgenbeugung. In den letzten Jarzenten wurden vielfältige Anordnungen zur Abbildung in Bragg- und Laue-Geometrie entwickelt. Die Darstellung in diesem Kapitel bleibt aber auf Verfaren in Transmissionsgeometrie bescränkt, die im experimentellen Teil der Arbeit auc im Dreistralfall genutzt werden. Mit Hilfe der Topograpie im Zweistralfall ist eine zerstörungsfreie Abbildung über eine Fläce von mereren cm² bei Kristalldicken bis zu einigen mm möglic. Die Aufnamen repräsentieren das kompakte Kristallmaterial und sind damit eine gute Ergänzung zu der Transmissionselektronenmikroskopie. Die oe Empfindlickeit der Bildkontraste auf das Verzerrungsfeld im Kristall bewirkt jedoc eine wesentlic größere Bildbreite als im Elektronenmikroskop, so daß nur Versetzungsdicten unteralb 10 2 cm -2 untersuct werden können. Eine breite Anwendung findet die Röntgentopograpie beim Studium des Kristallwacstums und zur Klärung der Wirkung von Einzeldefekten auf andere pysikalisce Eigenscaften. 3.1 Scnitt-Topograpie Scnitt-Topograpie im Zweistralfall der Interferenz ist eine gut etablierte Tecnik. Die typisce geometrisce Anordnung ist in Abb. 16 als Projektion in Draufsict skizziert. Ein senkrect zur Beugungsebene bis auf etwa 20 µm eingescränktes Röntgenstralbündel durcsetzt den zu untersucenden Kristall längs der Linie A B. Der Kristall ist so orientiert, daß ein Laue-Fall angestralt wird. Im allgemeinen ist der Primärstral nict streng monocromatisc bzw. leict divergent, so daß alle Punkte der Dispersionsfläce in der Umgebung Kristall D Primärstralfänger Versetzungslinie Borrmannfäcer B Potoplatte P scmaler A divergenter Primärstral B' C (T) A' direktes intermediäres dynamisces Bild (T) = µm Primärstral: polycrom. gebeugter Stral: λ 0.5 Å Probenkristall: Si-Platte; (111)-Oberfl.; 1 mm dick Spaltbreite: 25 µm Abb. 16 Scematisce Darstellung der experimentellen Anordnung zur Scnitt-Topograpie, projiziert auf die Beugungsebene (links) und die Abbildung einer Versetzung auf der Potoplatte (rects).

2 Scnitt-Topograpie 31 des Lorentz-Punktes koärent angeregt werden und sic im Kristall ein Borrmann-Fäcer A B C ausbilden kann (s.a. Abscnitt 2.3.3). Die reflektierten Stralen werden auf einer Potoplatte zwiscen A und B registriert. Bei einer perfekten, scwac absorbierenden planparallelen Kristallplatte sind dies die Kato scen Pendellösungsstreifen (s.a. Abb. 7). Da mit dieser Anordnung untersciedlice Energiestromrictungen inneralb des Kristalls auf voneinander versciedenen Positionen auf der Austrittsfläce abgebildet werden, eignet sie sic ser gut zum Studium der Kontrastmecanismen in der Topograpie. Die einzelnen Kontraste von Kristallbaufelern sollen am Beispiel einer Versetzung erläutert werden, die später auc im Dreistralfall untersuct wird. Für die Diskussion der Auswirkungen eines Stapelfelers auf die Kontrastentsteung sei z. B. auf A. Autier (1968) verwiesen Bildkontraste von Versetzungen Anand von Abb. 16 soll scematisc die Wirkung einer einzelnen Versetzung im Borrmann- Fäcer untersuct werden. Die Versetzungslinie ist dort als Projektion eingezeicnet und der Punkt P gibt für eine ausgewälte Beugungsebene den Scnittpunkt mit der Versetzung an. Mit Änderung der Höe senkrect zur Zeicenebene läuft P entlang der Versetzungslinie und erzeugt bei seinem Verlauf durc den Fäcer versciedene Kontrastersceinungen. Die Einteilung in drei Bildtypen get auf A. Autier (1967) zurück: - Im direkten Bild reflektiert das Verzerrungsfeld der Versetzung zusätzlice Intensität, die vom perfekten Kristall nict gebeugt wird, d.., das direkte Bild at stets eine größere Scwärzung als die Umgebung. Es kann nur entsteen, wenn die Versetzungslinie in die Näe der Rictung des einfallenden Strals A B kommt, denn nur ier sind alle Wellenlängen und die Divergenz der Primärstralung voranden. Die Position des direkten Bildes auf der Potoplatte längs der Strecke A' B' entsprict dem Ort des Defekts auf der Linie A B und liefert damit seine Tiefe im Kristall. Dadurc ist die Scnitt-Topograpie eine gute Metode zur Bestimmung der Defektverteilung mit der Tiefe. - Das dynamisce Bild kann man sic vereinfact als Scattenwurf der Versetzung längs der Ausbreitungsrictung der primär angeregten Wellen im Kristall vorstellen. Betractet man z. B. das Beugungsgesceen in Höe des in der Abbildung eingezeicneten Punktes P auf der Versetzungslinie, so werden die Wellenfelder im Kristall durc das stark gestörte Gebiet um die Versetzung entkoppelt. Beim Wiedereintritt in das perfekte Kristallgebiet oberalb der Versetzung regen sie dann erneut Wellen an, und zwar auf beiden Scalen der Dispersionsfläce (inter- und intrabranc scattering). Diese Intensität felt dann in der primären Ausbreitungsrictung A P, wesalb das dynamisce Bild stets eller als die Umgebung ersceint. Es entstet im ganzen Borrmann-Fäcer, ist aber für Positionen von P entlang der Reflexionsrictung A C besonders stark. - Die Pendellösungsersceinungen, die durc die Interferenz der primären mit den neu angeregten Wellenfeldern über der Versetzung erzeugt werden, eißen intermediäres Bild. Am deutlicsten ausgeprägt ist es in der Mitte des Borrmann-Fäcers, weil ier bei der interbranc scattering' korrespondierende Punkte auf den beiden Scalen der Dispersionsfläce angeregt werden, was Voraussetzung für das Auftreten von Katoscen Pendellösungseffekten ist. Das intermediäre Bild ist ser empfindlic auf Änderungen im Verzerrungsfeld, was z.b. zur Bestimmung des Burgersvektors genutzt werden kann (Epelboin 1974).

3 Scnitt-Topograpie 32 Auf der recten Seite von Abb. 16 ist eine typisce Scnitt-Topograpie einer Versetzung in Silizium wiedergegeben. Man erkennt deutlic die drei Bildtypen. Eine Möglickeit zur direkten Rückrecnung des Verzerrungsfeldes eines Kristalldefekts aus dem topograpiscen Bild ist bis eute noc nict bekannt. Üblic ist statt dessen der Vergleic der abgebildeten Defektkontraste mit einer Simulation der Intensitätsverteilung über die Lösung der Takagiscen Gleicungen für ein ypotetisces Verzerrungsfeld des Defekts. Einen guten Überblick über den, fürend von der Pariser Gruppe um A. Autier und Y. Epelboin entwickelten, numeriscen Lösungsalgoritmus für den Zweistralfall findet man bei Epelboin (1987) Keilförmiger Kristall Verwendet man einen keilfömigen Kristall anstelle der planparallelen Platte, so scneidet die Austrittsfläce die zylindrisce Hyperbelscar des Borrmannfäcers nict parallel zur Zylinderacse, sondern scräg dazu (vgl. Abb. 17). Man erält akenförmige Intensitätsscwankungen auf dem Film (Kato 1961). 1 mm Borrmann fäcer Reflexion: = Primärstral: quasi-monocr. λ = Å Probe: Si-Kristallkeil; (111)-Oberfl.; Spaltbreite: 25 µm einfallende spärisce Welle Kato s Pendellösungsstreifen Kristallkeil Abb. 17 Scnitt-Topograpie an einem keilförmigen Kristall. Die experimentelle Aufname (links) wurde aus drei Einzelbildern zusammengesetzt. Die Intensität in der Mitte des Borrmann-Fäcers nac Beugung mit dem Beugungsvektor in Abängigkeit von der Kristalldicke t beträgt nac Gl. (38): 2 I( ) cos bπ sg ; s = 1 t t (44) ex Γ α 0 k = FbgFdi t γ γ 0 Das bedeutet jeder Haken im Bildkontrast entsprict einer Vergrößerung der Kristalldicke um eine Extinktionslänge. Diese Tecnik wird zur Messung des Strukturfaktors mit oer Genauigkeit benutzt (z.b. Hart & Milne, 1969).

4 Extended-Beam Topograpie Extended-Beam Topograpie Bei den Metoden zur Abbildung ausgedenter Kristallbereice mit monocromatiscer Stralung wird in der Literatur im allgemeinen zwiscen der Projektionstopograpie und der Planwellentopograpie, oft auc (dispersionsfreie) Doppelkristallanordnung genannt, unterscieden. Bei der Planwellentopograpie wird davon ausgegangen, daß die Akzeptanzbreite der Reflektionskurve des Probenkristalls wesentlic größer als die spektrale Breite und Divergenz des Primärstrals ist, so daß ein Arbeitspunkt auf der Reflektionskurve festgelegt werden kann. Durc die effektive Missorientierung in den Bereicen mit feleraftem Kristallbau ändert sic dort der Anregungspunkt auf der Reflexionskurve und damit auc die gebeugte Intensität. Wird der Arbeitspunkt weit außeralb des Maximums der Interferenz gelegt, so daß nur noc die größten Störungen, wie z.b. die Umgebung der Versetzungskerne, eine meßbare Intensität liefern, sprict man von einer sogenannten weakbeam Abbildung. In der Projektionstopograpie ist das Verältnis zwiscen Divergenz des Primärstrals und Akzeptanz des Probenkristalls dagegen gerade umgekert, das entsteende Bild entsprict einer Integration über viele Scnitt-Topograpien. Besonders deutlic wird das bei der experimentellen Anordnung nac Lang (1959). Bei festgealtener Kristallorientierung werden dabei die Potoplatte und die Probe simultan entlang der Translation (T) in Abb. 16 durc den Primärstral gefaren. Zum Bild im Punkt B trägt dann die Intensität aus allen Borrmann- Fäcern, die in den Punkten entlang der Linie von A bis D angeregt werden, bei. Die Untersciede zwiscen der klassiscen Projektions- und Planwellenanordnung verscwimmen bei Verwendung von Syncrotronstralung mit irer im Vergleic zur Halbwertsbreite der Reflexionskurve im allgemeinen geringen Divergenz und irem durc den Monocromator bestimmten Wellenlängenbereic in Größenordnung dieser Halbwertsbreite. Durc eine zusätzlice Oszillation des Probenkristalls wärend der Belictung oder für Gebiete in der Umgebung des Maximums der Reflexionskurve kommen die experimentellen Bedingungen denen der Projektionstopograpie jedoc ser nae. Die geringe Divergenz und große Polycromasie der Syncrotronstralung eröffnet die Möglickeit für eine weitere Tecnik: Bei der wite-beam Topograpie wird der zu untersucende Kristall mit einem polycromatiscen Primärstral angeregt. Die Probe wirkt in diesem Fall als ir eigener Monocromator und die Bildkontraste der Defekte entsprecen im groben etwa denen der Projektionstopograpie [ * ]. Eine detaillierte Berecnung der gebeugten Intensitätsverteilung ist allerdings ser aufwendig. Im folgenden soll der Extinktionskontrast von Versetzungen in der Projektionstopograpie diskutiert werden. Wie bereits dargelegt, ist die erzeugte Intensitätsverteilung als Integration über eine Folge von Scnitt-Topograpien vorstellbar. Für scwac absorbierende Kristalle mit einer Dicke t < µ 0-1 bleibt bei dieser Überlagerung im wesentlicen das direkte Bild übrig. Nur bei scräg in den Kristall inein verlaufenden Versetzungen erzeugt das intermediäre Bild Pendellösungsfanen, die von der Austrittsfläce ausgeen. Bedingt durc die [ * ] In den wite-beam Aufnamen erfolgt normalerweise eine Überlagerung der Versetzungsbilder mit denen, die bei den öeren armoniscen Wellenlängen λ/2, λ/3, usw. entsteen. Da die Bildbreite bei kleineren Wellenlängen zunimmt, sind die Kontraste breiter als bei Einsatz von monocromatiscer Primärstralung.

5 Extended-Beam Topograpie 34 Dickenperiodizität der Pendellösung ersceint das topograpisce Bild dann periodisc weiter und enger. Das dynamisce Bild ist normalerweise durc das direkte überlagert, lediglic in Bereicen wo die Versetzungslinie nae und parallel zur Eintrittsfläce verläuft, wird das dynamisce Bild als Aufellung auf der positiven Seite des direkten Bildes sictbar. Eine quantitative Abscätzung der Breite W des direkten Bildes einer Scraubenversetzung mit dem Burgersvektor b liefert nac Lang (1959b) für einen symmetriscen Laue-Reflex : b 1 W tex. 2π λ F( ) Die Bildbreite ist umgekert proportional zur Wellenlänge und der Stärke der Reflexion. Für andere Versetzungstypen kann diese Gleicung als ein erster Analtspunkt dienen. Die Berecnung des Kontrastverlaufs inneralb des Versetzungsbildes erfordert dann allerdings die Einbezieung des kompletten Verzerrungsfeldes (Miltat & Bowen, 1975). Zusätzlic ist bei der Interpretation der Topogramme noc das Auflösungsvermögen des Aufnamematerials zu berücksictigen (s.a. Abscnitt 4.2) Kontrastregeln für Versetzungen In der Röntgentopograpie wird, bedingt durc das kleine Kristallvolumen, nict der Versetzungskern selbst abgebildet, sondern das in umgebende weitreicendere Verzerrungsfeld. Für die atomare Versciebung u der Atome einer Versetzung mit dem Linienvektor l gilt in einem isotropen elastiscen Medium unter Verwendung von Polarkoordinaten (r,φ ) (vgl. Hirt & Lote, 1982): [ 4(1 ν ) φ b + sin(2φ )( b ( b l) l) + ( b l) 2(1 2ν ) ln cos(2 ) ] 1 u ( r, φ ) = + φ 8π(1 ν ) r. Nac Gleicung (11) at ein Kristalldefekt keinen Einfluß auf die gebeugte Intensität im Zweistralfall, wenn der Ausdruck! [ u(r) ] verscwindet. Für eine Scraubenversetzung mit b l ist diese Bedingung erfüllt, wenn das Produkt b zu Null wird, der Burgersvektor also inneralb der reflektierenden Netzebene liegt. Eine Stufenversetzung mit b l ist im Topogramm unsictbar, wenn zusätzlic b x l = 0 erfüllt ist. Im allgemeinen Fall ergibt sic für eine Versetzung vom gemiscten Typ bei einer Reflexion mit b =0 ein Minimalkontrast. Diese Sictbarkeitsregeln sind eine gute Möglickeit zur Bestimmung der Rictung des Burgersvektors. Bei verscwindendem Kontrast bleiben in der Topograpie nur noc die Durcstoßpunkte der Versetzungslinie durc Kristalloberfläcen übrig, da ier das Verzerrungsfeld modifiziert ist Stapelfelerkontrast Ein Stapelfeler im Kristall wirkt wie eine innere Grenzfläce, an der eine Entkopplung der Wellenfelder verbunden mit interbranc scattering auftritt. Im Gebiet oberalb und unteralb eines solcen Stapelfelers mit dem Felervektor f sind die Strukturfaktoren zueinander pasenverscoben und es gilt: unter. ober. 2πi f F ( ) F ( ) e. = Ist das Produkt f ganzzalig, tritt eine Röntgenwelle nac Durclaufen des Stapelfelers pasengleic wieder in den Kristall ein und erzeugt so keinen topograpiscen Kontrast. Für

6 Extended-Beam Topograpie 35 die berandende Partialversetzung mit b = f gelten die Ableitungen analog zum letzten Abscnitt. Ein Beispiel für das Bild eines Stapelfelers in der Topograpie ist in Abb. 46a angegeben Einfluß der Absorption - Das dynamisce Bild Wird die Kristalldicke wesentlic größer als 1 / µ 0, kommt es zu einer Kontrastumker, d.., die Versetzungen ersceinen als elle Linien auf dunklem Untergrund, wie ein Vergleic der beiden Topogramme in Abb. 18 anscaulic belegt. In diesem Fall mit oer Absorption erreict nur noc das anomal scwac absorbierte Wellenfeld I die Kristallaustrittsfläce und von den drei Bildtypen bleibt nur der Kontrast aus dem dynamiscen Bild eralten. Dabei zerfallen die Wellenfelder im stark verzerrten Gebiet um einen Kristalldefekt erum und regen beim folgenden Wiedereintritt ins perfekte Gitter Bereice auf beiden Ästen der Dispersionsfläce an. Die meisten dieser neuen Wellenfelder werden stark absorbiert, was zu einem Intensitätsverlust in der Umgebung des Defekts fürt. Da die Absorption auf den 0- und den -Stral in gleicer Weise wirkt, sind die Intensitätsverteilungen in den beiden Stralen identisc. Wie man in Abb. 18 erkennt, aben die Topograpien bei anomaler Transmission im allgemeinen ein sclecteres lokales Auflösungsvermögen. Versetzungen, die nae zur Straleneintrittsfläce verlaufen, geben diffuse und verwascene Bilder, und erst wenn die Versetzungslinien kurz vor der Austrittsfläce liegen, werden sie gut aufgelöst. Die Ursace liegt in der Breite der Absorptionskurve und der großen Winkelverstärkung in der Mitte dieser Kurve. λ= Å µ 0 = 1.6 mm -1 µ max = 0.48 mm -1 µ min = 2.8 mm -1 λ= Å µ 0 = 6.6 mm -1 µ max = 12.1 mm -1 µ min = 2.1 mm -1 direktes Bild intermediäres Bild 500 µm = 1 11 Abb. 18 Kontrast von Versetzungen in Projektionstopograpien des -Strals eines Siliziumkristalls bei versciedener Wellenlänge und damit versciedener Absorption. Als Probe diente eine 1 mm dicke Platte mit (1 1 1) Oberfläcenorientierung.