Aufbau eines Lasersystems zur Anregung von Rydbergzuständen in ultrakalten Quantengasen. Diplomarbeit

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1 Aufbau eines Lasersystems zur Anregung von Rydbergzuständen in ultrakalten Quantengasen Diplomarbeit in Experimentalphysik von Thomas Niederprüm durchgeführt am Fachbereich Physik der Technischen Universität Kaiserslautern unter Anleitung von Prof. Dr. Herwig Ott Oktober 2011

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3 1. Gutachter: Prof. Dr. Herwig Ott 2. Gutachter: Prof. Dr. Artur Widera

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5 Zusammenfassung In dieser Diplomarbeit ist die Konzeption und der Aufbau eines Lasersystems zur Anregung von Rydbergzuständen ultrakalter 87 Rb Atome dargestellt. Erste Messungen zur Rydberganregung in ultrakalten thermischen Wolken werden ebenso präsentiert, wie eine theoretische Betrachtung der Rydberganregung im Dreiniveausystem, insbesondere im Hinblick auf das Beimischen von Rydbergzuständen zum Grundzustand. Die Rydberganregung erfolgt durch einen resonanzverstärkten Zweiphotonenprozess. Dazu wird ein Diodenlaser bei 780 nm und ein frequenzverdoppelter Diodenlaser bei 480 nm verwendet. Diese Arbeit beschreibt den Aufbau dieser beiden Lasersysteme und konzentriert sich dabei vor allem auf die Stabilisierung und Frequenzverdopplung des letztgenannten Lasers. Es wird gezeigt, dass mit dem vorgestellten Lasersystem eine Anregung in Rydbergzustände mit Hauptquantenzahlen zwischen n = 27 und der Ionisationsgrenze möglich sind. Außerdem wird die elektromagnetisch induzierte Transparenz als Methode zum Auffinden der Rydbergzustände demonstriert. Eine Messung der Streurate in den Zwischenzustand, an den der 780 nm-laser koppelt, wird genauso vorgestellt, wie Messungen von Resonanzkurven bei Verstimmen der beiden Laser um die Zweiphotonenresonanz mit dem 27S 1/2 Zustand. 5

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7 Inhaltsverzeichnis 1 Einleitung 9 2 Theorie Atome im Lichtfeld Zweiniveausystem und Jaynes-Cummings Modell Bare States und Dressed States Semiklassiche Näherung Das Dreiniveausystem Eigenwerte und Eigenzustände Resonante Anregung Rabioszillation im Dreiniveausystem Streuraten Verlust von Atomen aus einer Dipolfalle Rydbergzustände Simulation der Radialwellenfunktionen im Rubidiumatom Aufbau des Lasersystems Komponenten des Lasersystems Der Pumplaser Der Rydberglaser Stabilisierungsschema des Rydberglasers Der Referenzlaser Der Transferresonator Die Frequenzverdopplung Grundlagen der Frequenzverdopplung Kristallauswahl Resonatoraufbau Bestimmung der idealen Kristalllänge Simulation der Resonatorgeometrie Stabilisierung des Resonators Messdaten der Frequenzverdopplung Elektromagnetisch induzierte Transparenz zum Finden der Rydbergzustände Einfluss des Dopplereffekts auf die EIT-Spektroskopie Messung der EIT-Signale Rydberganregung ultrakalter Atome Experimenteller Aufbau Die magneto-optische Falle Die Dipolfalle Die Absorptionsabbildung Experimentablauf

8 8 Inhaltsverzeichnis 4.2 Resonante Anregung kalter Atome in Rydbergzustände Präparation der Anregungslaser Resonanzstruktur bei Verstimmen des Pumplasers Resonanzstruktur bei Verstimmen des Rydberglasers Bestimmung der Streurate in den 5P 3/2 Zustand Ausblick 77 Literaturverzeichnis 81

9 1 Einleitung Seit der Entwicklung verstimmbarer Farbstofflaser in den frühen 70er Jahren des vergangenen Jahrhunderts war die Spektroskopie und Analyse von Rydbergzuständen ein reges Gebiet der Forschung [52]. Die im Laufe der Zeit gewonnenen Erkenntnisse vermochten Phänomene in vielen Teilgebieten der Physik zu erklären. So lassen sich Eigenschaften des Plasmas durch das Vorhandensein von Atomen in hoch angeregten Zuständen erklären [22, 16], und auch astronomische Fragen konnten durch die entdeckten Eigenschaften der Rydbergzustände erklärt werden [26]. Schon das Bohr sche Atommodell sagt vorher, dass die Bahnradien des Elektrons in wasserstoffähnlichen Atomen mit dem Quadrat der Hauptquantenzahl n wachsen. Durch die schnell wachsende Größe des Atoms wächst wegen der Ladungstrennung von Elektron und Kern auch dessen instantanes Dipolmoment. Zudem ist das Elektron in solchen hoch angeregten Zuständen knapp unter der Kontinuumsgrenze und damit nur noch schwach an den Atomkern gebunden. Dadurch ist das Atom leicht durch externe Felder polarisierbar [45, 43]. Dies führt zusammen mit dem hohen Dipolmoment zu einer starken Van-der-Waals-Wechselwirkung zwischen Rydbergatomen. Diese Eigenschaft hat die Rydbergzustände in den vergangen Jahren auch in den Fokus der Physik ultrakalter Systeme wandern lassen [15, 30, 40, 47]. In Systemen kalter Gase bis ins Regime des Bose-Einstein-Kondensats spielt vor allem die S-Wellenstreuung als Wechselwirkungsmechanismus eine Rolle. Wird ein ultrakaltes Gas in ein optisches Gitter geladen ist jedoch der Gitterabstand in der Regel größer als die S-Wellenstreulänge und es kommt zu keiner Wechselwirkung der Atome an unterschiedlichen Gitterplätzen. Besonders im Bereich der Quanteninformationsverarbeitung [52, 28, 34] und der Quantensimulation sowie zur Überprüfung theoretischer Vorhersagen aus dem Bose-Hubbard-Modell [29] ist es von Interesse eine solche Wechselwirkung herzustellen. Hierfür scheint die Anregung der Atome in Rydbergzustände und die damit induzierte Wechselwirkung geeignet zu sein, da die Stärke der Van-der-Waals-Wechselwirkung in elfter Potenz mit der Hauptquantenzahl skaliert. In Gegenwart einer Förster-Resonanz ist der Effekt noch stärker, da hier Wechselwirkungen auftreten, die mit 1 weniger stark mit dem Abstand r der Atome r 3 abfallen als die 1 -Abhängigkeit der Van-der-Waals-Wechselwirkung [62, 51, 48]. r 6 Ein Problem bei der Rydberganregung in kalten Gasen ist die Lebensdauer der angeregten Zustände. Obwohl die Lebensdauer von Rydbergzuständen mit n 3 ansteigt, liegt sie für Zustände kleiner Drehimpulsquantenzahlen trotzdem zu niedrig, als dass das System während der Zeit der Anregung ins thermische Gleichgewicht kommen könnte. Allgemein spricht man bei Rydberganregung in kalten Gasen vom Frozen Rydberg Regime[42]. Dieser Name verweist darauf, dass auf der Zeitskala der Rydberganregung jegliche sonstige atomare Dynamik stillsteht. Eine Möglichkeit um die Eigenschaften der Rydbergzustände auf einer längeren Zeitskala zu nutzen, ist das Beimischen von Rydbergzuständen zum Grundzustand im Bild der Dressed States. Im Rahmen dieses Formalismus entstehen in einem Atom im Lichtfeld neue Eigenzustände des Systems, die eine Überlagerung des Grundzustands mit dem Niveau sind, an die das Lichtfeld koppelt [39]. Der Anteil der Beimischung des Rydbergzustands hängt dabei von der Stärke der Kopplung an den Rydbergzustand ab. Eine Beimischung von einigen Prozent scheint mit gängigen Laser- 9

10 10 systemen erreichbar. Da die Wechselwirkungsenergien der Rydbergatome untereinander bis zu sechs Größenordnungen über den typischen Energien in kalten Gasen liegen, reicht dieser geringe Anteil der Beimischung um Effekte im System zu sehen und eine starke Wechselwirkung zwischen den Atomen zu induzieren. Größtenteils allerdings besteht der überlagerte Zustand aus dem langlebigen Grundzustand, was damit auch den überlagerten Zustand langlebiger macht. Damit könnte es möglich sein ein stark wechselwirkendes System von kalten Atomen im thermodynamischen Gleichgewicht zu beobachten. Um optisch den Grundzustand eines Atoms an hochgelegene Rydbergzustände zu koppeln sind teilweise Laser mit sehr kurzen Wellenlängen nötig. So ist in 87 Rb, mit dem im Rahmen der vorgestellten Versuche gearbeitet wurde, für einen Einphotonenübergang vom Grundzustand in ein Rydbergniveau eine Wellenlänge von 297 nm nötig [59]. Die Erzeugung dieser Wellenlänge im Dauerstrichbetrieb erfordert einigen Aufwand. Aus diesem Grund wird zur Rydberganregung in Rubidium häufig ein resonanzverstärkter Zweiphotonenübergang verwendet [31, 27, 1, 5]. Hierbei wird mit einem Laser der Wellenlänge 780 nm vom 5S 1/2 Grundzustand nahe an den 5P 3/2 Zustand gekoppelt. Ein zweiter Laser bei einer Wellenlänge von etwa 480 nm kann mit diesem an Rydbergzustände koppeln. Da die Energieabstände zwischen den Rydbergzuständen zu höheren Hauptquantenzahlen immer geringer werden, kann mit einer Wellenlängenänderung von einigen Nanometern an sehr viele Rydbergzustände bis hin zur Ionisationsgrenze gekoppelt werden. Im Gegensatz zum Einphotonenübergang, der an P -Zustände koppelt, koppelt der Zweiphotonenübergang an S- und an D-Zustände. Dabei ist beim Zweiphotonenübergang ein begrenzender Faktor die Photonenstreuung in den mittleren Zustand. Dieser Prozess führt zum Aufheizen der kalten Atomwolke und, wenn diese in einem Potential gefangen ist, letztlich zum Verlust von Atomen aus der Falle. Damit wird die Zeitskala, in der Experimente durchgeführt werden können, zusätzlich begrenzt. Diese Streurate bei einem Minimum zu halten ist daher wichtig bei der Arbeit mit einem solchen Zweiphotonenübergang. Der Aufbau eines Lasersystems für den beschriebenen Zweiphotonenübergang und erste Messungen mit den Lasern an einer Wolke kalter Rubidiumatome ist Thema dieser Diplomarbeit. Das aufgebaute Lasersystem besteht aus einem Diodenlaser bei 780 nm für den ersten Schritt des Zweiphotonenübergangs, dessen Frequenz im Bereich weniger hundert Megahertz verstimmt werden kann. Weiterhin kommt ein zweiter Diodenlaser bei einer Wellenlänge von 980 nm zum Einsatz, der in einem resonanten Überhöhungsresonator frequenzverdoppelt wird um die nötige Wellenlänge von 480 nm zu erreichen. Die Stabilisierung der Lasersysteme ist dabei eine besondere Herausforderung, da sie zugleich stabil und flexibel sein müssen. Die vorliegende Arbeit soll sowohl die Aufbauarbeit des Lasersystems dokumentieren und dieses charakterisieren als auch erste Messungen zur Anregung von kalten Atomen in Rydbergniveaus vorstellen. Dazu ist die Arbeit in drei Teile gegliedert. Im ersten Teil wird die Theorie von Dressed States im Zwei- und Dreiniveausystem erläutert. Besonderes Augenmerk wird hier auf die Behandlung des Dreiniveausystems gelegt, da es das grundlegende Schema der durch das Lasersystem realisierten Anregung ist. Der Aufbau des Lasersystems und einige Messungen, um dieses zu charakterisieren, werden im zweiten Teil der Arbeit vorgestellt. Dabei wird insbesondere auf die Stabilisierung des Lasersystems eingegangen. Der Nachweis der Rydberganregung in einer Rubidiumgaszelle mittels elektromagnetisch induzierter Transparenz wird ebenfalls in diesem Teil vorgestellt. Schließlich befasst sich der letzte Teil mit ersten resonanten Anregungen von Rydbergzuständen einer ultrakalten Rubidumwolke in einer Dipolfalle. Zudem werden Messungen vorgestellt, um die Photonenstreurate in den 5P 3/2 Zustand zu bestimmen.

11 2 Theorie In diesem Abschnitt soll der theoretische Hintergrund der durchgeführten Anregung in Rydbergzustände beleuchtet werden. Mit besonderem Augenmerk auf dem Formalismus der sogenannten Dressed States wird das Zwei- und das Dreiniveausystem untersucht. Um ein vollständiges Bild des Formalismus zu geben, wird eine quantenmechanische Erklärung präsentiert und diese in semiklassicher Näherung vereinfacht. Außerdem werden eine Behandlung der Photonenstreurate in atomare Zustände bei großer Verstimmung gegen die Resonanzfrequenz sowie die Beschreibung einer Methode zur Berechnung von Übergangsraten in Rydbergzustände präsentiert. 2.1 Atome im Lichtfeld Zweiniveausystem und Jaynes-Cummings Modell Zunächst soll ein Atom mit zwei Energieniveaus 1 (Energie E 1 0) und 2 (Energie E 2 = hω 0 ) in einem einmodigen Lichtfeld mit dem Wellenvektor k und der Frequenz ω = c k betrachtet werden. Die atomaren Zustände spannen einen zweidimensionalen Raum auf, weswegen man in Anlehnung an den Spin die folgenden Operatoren definiert: ˆσ = 1 2 (2.1.1) ˆσ = 2 1 (2.1.2) ˆσ ˆσ = 2 2 (2.1.3) ˆσˆσ = 1 1. (2.1.4) Für das betrachtete System setzt sich die Energie aus der Energie des Atoms und der des Lichtfelds sowie deren Wechselwirkungsenergie zusammen. Der Hamiltonoperator dieses Systems besteht daher aus den folgenden drei Teilen [9]: Ĥ Atom = hω 0ˆσ ˆσ, (2.1.5) Ĥ Licht = hω(â â ), (2.1.6) hω Ĥ WW = 2ɛ 0 V ɛ d [â ] 12 + â (ˆσ + ˆσ). (2.1.7) Multipliziert man die Klammern im Wechselwirkungsoperator aus, so ergeben sich vier Terme, von denen aber nur zwei energieerhaltend sind. Im Rahmen der Drehwellennäherung 1 werden die anderen beiden Terme vernachlässigt und es folgt damit, dass der Wechselwirkungsanteil des Hamiltonoperators gegeben ist durch: Ĥ WW = hω 0 2 (âˆσ + â ˆσ), (2.1.8) 1 engl.: Rotating Wave Approximation, kurz: RWA. Diese Näherung wird in Abschnitt explizit ausgeführt und erläutert. 11

12 Atome im Lichtfeld 2ω wobei Ω 0 = ɛ d hɛ 0 V 12 die sogenannte Rabifrequenz ist, welche ein Maß für die Kopplungsstärke zwischen Atom und Lichtfeld ist. Der zusammengesetzte Hamiltonoperator Ĥ JC = hω 0ˆσ ˆσ + hω(â â ) + hω 0 2 (âˆσ + â ˆσ) (2.1.9) heißt Jaynes-Cummings Hamiltonian und ist analytisch lösbar, wie im Folgenden gezeigt wird Bare States und Dressed States Betrachtet man zunächst die Summe Ĥbare = ĤAtom + ĤLicht und weiß, dass die jeweiligen Operatoren auf unterschiedlichen Hilberträumen operieren, sieht man, dass die Eigenvektoren geschrieben werden können als Tensorprodukt n + 1, 1 = n und n, 2 = n 2. Diese Eigenzustände bezeichnet man als Bare States. Als Eigenenergien des Hamiltonoperators der Bare States ergibt sich wegen der Linearität der stationären Schrödingergleichung die Summe der Eigenenergien der einzelnen Hamiltonoperatoren: E n+1,1 = hω(n ), (2.1.10) E n,2 = hω 0 + hω(n ). (2.1.11) Betrachtet man den Energieunterschied zwischen den Zuständen n + 1, 1 und n, 2 E = E n,2 E n+1,1 = h(ω 0 ω) = hδ, (2.1.12) sieht man, dass diese beiden Zustände entarten, wenn die Frequenz der Lasermode mit der Frequenz des atomaren Übergangs übereinstimmt, also die Verstimmung δ := ω 0 ω = 0 ist. Zur Bestimmung der Eigenwerte des gesamten Hamiltonoperators genügt es nun den Unterraum zu betrachten, der von den gekoppelten Zuständen n + 1, 1 und n, 2 aufgespannt wird. Auf diesem Unterraum nimmt der Hamiltonoperator folgende Form an: ( ω(n + 3 Ĥ JC = h ) Ω 0 ) 2 2 n + 1 Ω 0 2 n + 1 ω0 + ω(n + 1). (2.1.13) 2 Berechnet man die Eigenwerte so erhält man: E +/ = hω hω(n ) ±, (2.1.14) 2 2 hω wobei Ω = Ω 2 0(n + 1) + δ 2 die generalisierte Rabifrequenz ist. Die Eigenenergien spalten symmetrisch um die Mitte der Energielücke der Bare States auf und liegen hω auseinander, wie in Abb. 2.1 gezeigt. Die zugehörigen Eigenzustände n, + und n, bezeichnet man als Dressed States und sind gegeben durch: ( n, + n, ) = ( cos α 2 sin α 2 sin α 2 cos α 2 ) ( ) n, 2 n + 1, 1, (2.1.15) wobei der Mischungswinkel α definiert ist als α = arctan Ω n+1. Für eine Rabifrequenz δ von 500 khz und eine Verstimmung von 10 MHz beispielsweise besteht der Dressed State 0, zu etwa 99% aus dem Grundzustand des Atoms und zu 1% aus dem angeregten Zustand.

13 2.1. Atome im Lichtfeld 13 n, + n, 2 ħδ ħω n+1, 1 n, - bare states dressed states Abbildung 2.1: Darstellung der Energieniveaus für das entkoppelte System von Atom und Lichtfeld (Bare States) und das gekoppelte System (Dressed States) Semiklassiche Näherung Ist die Mode des Lichtfelds so stark besetzt, dass die Absorption eines Photons vernachlässigbar ist, kann eine semiklassiche Näherung gemacht werden, die den Quantencharakter des elektromagnetischen Feldes vernachlässigt. Im Rahmen dessen wird das Lichtfeld als Welle im elektrischen Feld am Ort des Atoms angenommen. Ist die Wellenlänge des auf das Atom treffenden Lichts sehr viel größer als der Durchmesser des Atoms, kann das Licht als lokalisiertes, oszillierendes elektrisches Feld beschrieben werden (Dipolnäherung). Dieses Feld wechselwirkt mit dem atomaren Dipol und der Wechselwirkungshamiltonoperator ist gegeben durch: Ĥ WW = d 12 E 0 cos(ωt). (2.1.16) Der Hamiltonoperator für das gesamte System wird dann zu: ( Ω 0 0 ) Ĥ JC = h 2 cos(ωt) Ω 0. (2.1.17) 2 cos(ωt) ω 0 Dabei ist die Rabifrequenz Ω 0 gegeben durch: Ω 0 = E 0e 2 ˆ ɛ ˆ d12 1 h E 0d 12 h, (2.1.18) wobei der Vektor des elektrischen Felds E 0 = E 0 ɛ in Betrag und Richtung zerlegt wurde. Transformiert man den Hamiltonoperator aus Gleichung (2.1.17) im Wechselwirkungsbild in ein System, das mit der Frequenz ω des Lichtfelds rotiert, so bekommt der Hamiltonoperator die Form: ( 0 Ω 0 ) Ĥ JC = h 2 Ω 0. (2.1.19) 2 δ Über das charakteristische Polynom lassen sich die Eigenwerte dieser Matrix bestimmen als: E +/ = h (δ ± Ω), (2.1.20) 2 mit der verallgemeinerten Rabifrequenz Ω = Ω δ 2. Durch die Transformation in das Wechselwirkungsbild ist der Energienullpunkt gegenüber den Eigenwerten aus Gleichung

14 Das Dreiniveausystem { e { Abbildung 2.2: Schematische Darstellung des betrachteten Dreiniveausystems. Der Pumplaser ω p und der Kopplungslaser ω c koppeln an die Energieniveaus g, i und e im Atom. Der Pumplaser kann eine Verstimmung zum mittleren Niveau haben und auch zur Zweiphotonenresonanz zum Zustand e kann das System um δ verstimmt sein. (2.1.14) verschoben. In der semiklassischen Näherung ist der Energienullpunkt bei der atomaren Übergangsfrequenz ω 0, weswegen diese Konstante des Systems in den Eigenenergien nicht mehr auftaucht. Die zugehörigen Eigenvektoren sind die gleichen, wie in der rein quantenmechanischen Rechnung, jedoch entfällt der Faktor n + 1 im Mischungswinkel der Zustände. 2.2 Das Dreiniveausystem Das im Rahmen dieser Arbeit aufgebaute Lasersystem nutzt zur Anregung von Rydbergzuständen einen Zweiphotonenübergang, der durch die Anwesenheit eines atomaren Energieniveaus verstärkt wird. Dieser Zustand bildet mit dem Ausgangs- und dem Endzustand ein Dreiniveausystem, wie in Abb. 2.2 gezeigt. Dabei wird das Laserfeld ω p eingestrahlt, dessen Frequenz nahe an der des Übergangs vom Zustand g zum Zustand i liegt und somit diese beiden Zustände koppelt. Dieser Laser wird im Folgenden als Pumplaser bezeichnet. Die Frequenz des Pumplasers muss nicht identisch mit der atomaren Übergangsfrequenz sein, sondern kann eine Verstimmung besitzen. Ein zweites Laserfeld mit der Frequenz ω c wird eingestrahlt. Diese Frequenz liegt nahe an der des Übergangs von i nach e. Im Folgenden wird dieser Laser als Kopplungs- oder Rydberglaser bezeichnet. Auch der Zweiphotonenübergang, also die Summe der Laserfrequenzen, kann eine Verstimmung δ gegenüber der Summe der atomaren Übergangsfrequenzen haben. Für ein Dreiniveausystem in Leiter-Konfiguration, wie es hier vorliegt, ist der Hamiltonoperator in der semiklassischen Näherung sowie unter der Annahme, dass die Laser nur an die Übergänge koppeln, zu denen sie nahresonant sind, gegeben durch: mit Ĥ = ĤAtom + ĤWW, (2.2.1) Ĥ Atom = E g g g + E i i i + E e e e (2.2.2) = h (ω g g g + ω i i i + ω e e e ) (2.2.3)

15 2.2. Das Dreiniveausystem 15 oder als Matrix auf der Eigenbasis des Hamiltonoperators: hω g 0 0 Ĥ Atom = 0 hω i 0. (2.2.4) 0 0 hω e In der semiklassischen Näherung koppelt das Lichtfeld an die Ladung der Elektronen im Atom. Unter der Annahme, dass die Kopplung der Zustände i und e durch den Pumplaser und die Kopplung der Zustände g und i durch den Kopplungslaser vernachlässigbar sind, ist, in Analogie zum Zweiniveausystem, der Hamiltonoperator der Wechselwirkung zwischen Atom und Lichtfeld H W W in Dipolnäherung gegeben als: Ĥ WW = ˆ die ˆ Ec,0 cos(ω c t) ˆ dgi ˆ Ep,0 cos(ω p t). (2.2.5) Liegt das E-Feld in gleicher Richtung wie d, was hier zur Vereinfachung und ohne Beschränkung der Allgemeinheit angenommen wird, ist diese Gleichung skalar und der Wechselwirkungshamiltonoperator liest sich in Matrixschreibweise wie folgt: 0 Ω p cos(ω p t) 0 Ĥ W W = h Ω p cos(ω p t) 0 Ω c cos(ω c t), (2.2.6) 0 Ω c cos(ω c t) 0 wobei Ω c = e i Êc,0ẑ e und Ω h p = e g Êp,0ẑ i die Rabifrequenzen der beiden in Abb. 2.2 h gezeigten Übergänge sind. Der volle Hamiltonoperator für das Dreiniveausystem ist damit: ω g Ω p cos(ω p t) 0 Ĥ = h Ω p cos(ω p t) ω i Ω c cos(ω c t). (2.2.7) 0 Ω c cos(ω c t) ω e Durch geeignete Wahl der relativen Phasen der beiden Lichtfelder und des atomaren Übergangs und durch Anwenden der Drehwellennäherung verschwinden die cos - Terme abseits der Hauptdiagonalen [55] und man erhält : Eigenwerte und Eigenzustände Ĥ RWA = h 0 Ω p 0 Ω p 2 Ω c. (2.2.8) 2 0 Ω c 2δ Aus dem Hamiltonoperator aus Gleichung (2.2.8) lassen sich die Eigenzustände bzw. die entsprechenden Eigenfrequenzen über das charakteristische Polynom analytisch bestimmen. Wie in [65] angegeben, sind die Eigenfrequenzen gegeben durch: ω 0 = 1 ( + δ + 3 Ω cos ξ ) (2.2.9) 3 ω + = 1 ( + δ + 3 Ω cos 2π ξ ) (2.2.10) 3 ω = 1 ( + δ + 3 Ω cos 2π + ξ ), (2.2.11) 3

16 Das Dreiniveausystem mit Ω = 3(Ω 2 p + Ω 2 c) + 4( 2 δ + δ) (2.2.12) sowie ξ = 2π arccos [ ] 1 Ω 3 [9(Ω2 p + Ω 2 c) 4(2 δ)(2δ )]( + δ) 27Ω 2 pδ. (2.2.13) Auch die Eigenvektoren und damit die Basiszustände des Dreiniveausystems lassen sich analytisch bestimmen. Nach [35] sind diese: a 0 g a + = A i (2.2.14) a e mit cos Θ sin Φ sin Θ cos Φ sin Θ A = sin Θ sin φ sin Φ cos Θ sin φ + cos Φ cos φ cos Φ cos Θ sin φ + sin Φ cos φ sin Θ cos φ sin Φ cos Θ cos φ cos Φ sin φ cos Φ cos Θ cos φ sin Φ sin φ (2.2.15) Die Mischungswinkel Θ, Φ und φ, welche die atomaren Zustände zu den neuen Eigenzuständen des Systems koppeln, können nicht analytisch geschlossen angegeben werden sondern sind lediglich abschnittsweise für gewisse Parameter definiert. Eine detaillierte Diskussion dieser Winkel findet sich in [35]. Im wichtigen Spezialfall der resonanten Anregung jedoch lässt sich die Lösung geschlossen angeben Resonante Anregung Im Fall von Zweiphotonenresonanz (δ = 0) gehen die Gleichungen (2.2.9) ff über in [17]: ω 0 = 0 (2.2.16) ω ± = 1 ( ) ± Ω 2 2p + Ω 2c + 2 (2.2.17) Die Eigenfrequenzen ω ± entsprechen in diesem Fall denen für das Zweiniveausystem hergeleiteten aus Gleichung (2.1.20), wobei die analoge Rabifrequenz im Dreiniveausystem gegeben ist durch Ω 2 = Ω 2 p + Ω 2 c. Da ω 0 = 0 und δ = 0 gilt, wird außerdem der Mischungswinkel Φ null. Damit lassen sich die neuen Basisvektoren schreiben als: a 0 a + = a cos Θ 0 sin Θ sin Θ sin φ cos φ cos Θ sin φ sin Θ cos φ sin φ cos Θ cos φ g i (2.2.18) e Die Mischungswinkel lassen sich in diesem Fall geschlossen angeben und sind: tan Θ = Ω p, (2.2.19) Ω c tan 2φ = Ω 2 p + Ω 2 c. (2.2.20)

17 2.2. Das Dreiniveausystem 17 Elektromagnetisch induzierte Transparenz Eine wichtige Folgerung hieraus ist, dass der Zustand a 0 im Resonanzfall keine Komponente des mittleren Zustands i besitzt. Wird das System in diesem Zustand präpariert, ist der mittlere Zustand daher ein Dunkelzustand, in den nicht angeregt werden kann. So sorgt die Anwesenheit des Kopplungslasers und die damit verbundene Kopplung der atomaren Bare States dazu, dass der Pumplaser nicht mehr absorbiert werden kann. Diesen Effekt bezeichnet man als elektromagnetisch induzierte Transparenz (kurz: EIT). Welcher Anteil des Systems im Zustand a 0 präpariert wird, hängt vom Überlapp dieses Zustands mit dem atomaren Grundzustand g ab. Der Anteil des atomaren Grundzustands skaliert mit cos Θ. Daher wird nach Gleichung (2.2.19) die Beimischung maximal für Ω p Ω c. Gleichzeitig geht die Beimischung des Zustands e in diesem Grenzfall gegen Null und die Beimischung von g in den Zuständen a + und a verschwindet. Damit ist keinerlei Anregung aus diesem Zustand mehr möglich und die Population ist im Grundzustand gefangen. Auch wenn diese Bedingung nicht strikt erfüllt ist, lässt sich noch eine verminderte (jedoch keine verschwindende) Absorption des Pumplasers beobachten. So enthält der Zustand a 0 für Ω c = Ω p noch etwa 70% Beimischung vom Zustand g. Der Überlapp ist daher genügend groß, dass dieser Zustand nennenswert besetzt wird. Verstimmt man den Pumplaser um die Resonanz und beobachtet die Transmission durch ein Medium, welches das beschriebene Dreiniveausystem aufweist, so erhöht sich die Transmission am Punkt der Resonanz. Dies lässt sich nutzen, um ein Spektroskopiesignal von hochliegenden Rydbergzuständen zu erhalten, die mit anderen Spektroskopiemethoden wegen der geringen Kopplung zu niedrig liegenden Zuständen nicht detektierbar sind. Effektives Zweiniveausystem Aus Gleichung (2.2.20) sieht man, dass der Mischungswinkel φ für Ω p, Ω c gegen Null geht. Damit vereinfacht sich die Drehmatrix zur Erzeugung der Dressed States zu: a 0 cos Θ 0 sin Θ g a + = i. (2.2.21) a sin Θ 0 cos Θ e Ωp,Ωc Dies beschreibt eine Drehung um die Achse, die durch den Basisvektor i gegeben ist. Man sieht, dass der Dressed State a + mit dem Bare State i identisch ist. Die anderen beiden Dressed States mischen sich wie aus dem Zweiniveausystem bekannt aus g und e. Der mittlere Zustand entkoppelt und das System kann als effektives Zweiniveausystem der Zustände g und e beschrieben werden Rabioszillation im Dreiniveausystem Die Populationsdynamik der Zustände im Dreiniveausystem lässt sich untersuchen, wenn man den Hamiltonoperator aus Gleichung (2.2.7) auf einen allgemeinen Zustand Ψ anwendet. Dieser lässt sich schreiben als Superposition der Basisvektoren: Ψ = c g (t)e iωgt g + c i (t)e iω it i + c e (t)e iωet e. (2.2.22) Wenn man diesen Zustand und den zusammengesetzten Hamiltonoperator (2.2.7) in die zeitabhängige Schrödingergleichung i h Ψ = Ĥ Ψ > (2.2.23)

18 Das Dreiniveausystem einsetzt, so ergibt sich folgendes Gleichungssystem für die Koeffizienten c: c g = ic i e iωigt Ω p cos(ω p t) (2.2.24) c i = i [ c g e iωigt Ω p cos(ω p t) + c e e iωeit Ω c cos(ω c t) ] (2.2.25) c e = ic i e iωeit Ω c cos(ω c t), (2.2.26) mit ω ig = (ω i ω g ) und ω ei = (ω e ω i ). Schreibt man den auftretenden Kosinusterm gemäß cos(ω p t) = 1 2 (eiωpt + e iωpt ) um und setzt dies exemplarisch in (2.2.24) ein, so erhält man: c g = iω p ( e i(ω p ω ig )t + e ) i(ωp+ω ig)t c i. (2.2.27) 2 Wenn das anregende Lichtfeld nahresonant und die Intensität klein gegenüber der Sättigungsintensität I sat = πhcγ ist, kann der mit der schnellen Summenfrequenz ω 3λ 3 p +ω ig oszillierende Term vernachlässigt werden. Diese Näherung ist wieder die Drehwellennäherung. Führt man diese für das gesamte Gleichungssystem aus, so ergibt sich: c g = iω p 2 ei t c i (2.2.28) c i = iω p 2 e i t c g + iω c 2 eiδt c e (2.2.29) c e = iω c 2 e iδt c i, (2.2.30) wobei := ω p ω ig und δ := ω c ω ei die Verstimmungen der beiden Laserfelder gegen die atomaren Übergangsfrequenzen sind (Siehe dazu auch Abb. 2.2). Setzt man die Intensität und damit die Rabifrequenz des Kopplungslasers Ω c = 0, gehen diese Gleichungen in die Beschreibung der Rabioszillation des Zweiniveausystems über [20]. Das gleiche Resultat für das Dreiniveausystem erhält man, wenn man ausgehend vom Hamiltonoperator (2.2.8) die Populationsdynamik untersucht. Um die Dynamik des Systems zu veranschaulichen, ist das Differentialgleichungssystem (2.2.28) ff für einige Parameter von Rabifrequenz und Verstimmung numerisch gelöst. In Abb. 2.3 ist die zeitliche Evolution der Betragsquadrate der Koeffizienten c g, c i und c e gezeigt, welche den Populationswahrscheinlichkeiten der jeweiligen Niveaus entsprechen. Wie auch im Zweiniveausystem, treten in dieser Konfiguration zeitliche Oszillationen der Zustandspopulationen, sogenannte Rabioszillationen, auf. Es zeigt sich, dass für den Fall gleicher Rabifrequenzen (Abb. 2.3a und 2.3b) ein kompletter Populationstransfer vom Grundzustand g in den angeregten Zustand e möglich ist. Die Oszillationsfrequenz ist die effektive Rabifrequenz Ω eff. Die Population des mittleren Zustands i hängt bei diesem Prozess stark von der Verstimmung des Pumplasers zum mittleren Niveau ab. Dieser Unterschied zeigt sich im Vergleich von Abb. 2.3a mit Abb. 2.3b. Während bei verschwindender Verstimmung die Population im mittleren Niveau zwischen Null und 50% oszilliert, liegt der Maximalwert bei einer Verstimmung von 10 GHz bei 1%. Außerdem erkennt man, dass die effektive Rabifrequenz für den Fall ohne Verstimmung größer ist, als für den Fall mit Verstimmung. Im Grenzfall Ω 1, Ω 2, δ kann die effektive Rabifrequenz angegeben werden als [52]: Ω eff = 1 Ω 1 Ω 2 2. (2.2.31) Dies zeigt sich auch in der Simulation. Die in Abb. 2.3b gezeigte Rabioszillation hat eine Periodendauer von etwa 125 ns. Berechnet man für die in diesem Fall verwendeten

19 2.3. Streuraten 19 P [%] Zeit [ns] (a) Rabioszillationen für gleiche Rabifrequenzen Ω 1 = Ω 2 = 1 GHz und ohne Verstimmung ( = 0 GHz) P [%] Zeit [ns] (c) Rabioszillationen für Rabifrequenzen von Ω 1 = 1 GHz, Ω 2 = 100 MHz und ohne Verstimmung ( = 0 GHz) P [%] Zeit [ns] (b) Rabioszillationen für gleiche Rabifrequenzen Ω 1 = Ω 2 = 1 GHz und einer Verstimmung von = 10 GHz P [%] Zeit [ns] (d) Rabioszillationen für Rabifrequenzen von Ω 1 = 1 GHz, Ω 2 = 100 MHz und einer Verstimmung von = 10 GHz Abbildung 2.3: Numerisch berechnete Rabioszillationen im Dreiniveausystem für verschiedene Werte der Parameter Ω 1, Ω 2 und. Gezeigt ist die zeitabhängige Populationswahrscheinlichkeit P der Zustände c g (blau), c i (grün) und c e (rot). Die Verstimmung des Kopplungslasers δ ist immer so angepasst, dass die Zweiphotonenresonanz gewahrt bleibt. Rabifrequenzen und Verstimmung mit Hilfe von Gleichung (2.2.31) und T = 2π Ω eff die Dauer einer Oszillation, erhält man einen Wert von 125,7 ns. Die numerische Simulation zeigt also, dass schon bei einem Verhältnis von Ω = 10 1 die Näherung für die effektive Rabifrequenz gerechtfertigt ist. Sind die Rabifrequenzen für den ersten und den zweiten Übergang unterschiedlich (Abb. 2.3c und 2.3d), so ist kein kompletter Populationstransfer zwischen Grund- und angeregtem Zustand mehr möglich. Dennoch ist auch in diesem Fall die Population des mittleren Zustands von der Verstimmung des Pumplasers zum atomaren Übergang abhängig. 2.3 Streuraten Auch wenn sich das Dreiniveausystem als effektives Zweiniveausystem auffassen lässt, so stellt doch die trotz der großen Verstimmung verbleibende Anregung in den mittleren Zustand ein Problem dar. Durch die Absorption und Reemission eines Photons die Streuung eines Photons wird ein Impuls h k auf das Atom übertragen. Diese Impulse heizen ein Ensemble von Atomen, wie in Abschnitt erklärt. Daher ist es von Interesse, die Rate, mit der Photonen am Atom gestreut werden, zu kennen. Aus dem Modell eines klassischen harmonischen Oszillators kann die absorbierte Lichtleistung eines Atoms

20 Streuraten in einem Laserfeld bestimmt werden. Teilt man diese Leistung durch die Energie der einfallenden Photonen, erhält man die Anzahl der Photonen je Zeitintervall, die absorbiert (und als Dipolstrahlung reemittiert) werden. Diese wird als (Photonen-) Streurate Γ sc bezeichnet. Es lässt sich zeigen, dass die Streurate in Drehwellennäherung gegeben ist durch [21]: Γ sc = 3πc2 2 hω 3 0 ( ) 2 Γ I. (2.3.1) Dabei ist ω 0 die Kreisfrequenz des eingestrahlten Laserfelds, Γ die Linienbreite des atomaren Übergangs und die Verstimmung der Laserfrequenz zum atomaren Übergang. Da diese Formel aus einem klassischen Modell hergeleitet ist, berücksichtigt sie nicht die Sättigung eines Übergangs, die auftritt, wenn der Zustand, in den gestreut wird, durch die Anregung eine nennenswerte Besetzung erhält. Aus diesem Grund ist diese Formel nur gültig, wenn die Streurate sehr viel kleiner ist als die natürliche Linienbreite des Zustands, in den angeregt wird. Will man die Streurate mit der Rabifrequenz in Zusammenhang bringen, nutzt man: 6πc Ω = 2 Γ ω0 h I. (2.3.2) 3 Stellt man diese Gleichung nach I um und setzt diesen Ausdruck in Gleichung (2.3.1) ein, so ergibt sich: Γ sc = Γ ( ) 2 Ω (2.3.3) 4 Die Streurate hängt quadratisch vom Verhältnis der Rabifrequenz zur Verstimmung ab. Gilt die Bedingung Ω, wie beim Übergang des Dreiniveausystem in ein effektives Zweiniveausystem, ist Ω 1 und damit Γ sc Γ. Damit kann für ein solches effektives Zweiniveausystem die Streurate in den mittleren Zustand durch die hier hergeleitete Formel beschrieben werden. Da der Quotient Ωp für den vom Pumplaser getriebenen Übergang in der Formel für die effektive Rabifrequenz auftaucht, kann durch die Wahl der Parameter und Ω p die Streurate für eine gegebene effektive Rabifrequenz nicht verringert werden. Nur das Verringern des Quotienten verringert die Streurate, verringert jedoch auch die Rabifrequenz im effektiven Zweiniveausystem. Um die effektive Rabifrequenz für den Zweiphotonenübergang bei gleichzeitig konstanter Streurate in den Zustand i zu erhöhen, kann daher nur die Rabifrequenz des Kopplungslasers erhöht werden Verlust von Atomen aus einer Dipolfalle Ist ein Ensemble von Atomen im thermischen Gleichgewicht in dem attraktiven Potential einer optischen Dipolfalle gefangen, führt die Streuung von Photonen letztlich dazu, dass Atome so viel Energie erhalten, dass sie die Potentialbarriere überwinden können und die Falle verlassen. Kennt man die Anzahl n esc der Photonen, die im Mittel gestreut werden bis das Atom genügend Energie hat, um die Falle zu verlassen, so gilt für die Verlustrate γ: Γ sc = n esc γ. (2.3.4) Die mittlere Anzahl an Photonenstreuungen für ein gefangenes Atom kann durch ein einfaches Modell beschrieben werden. Wird ein Photon mit Wellenvektor k von einem Atom im Ensemble absorbiert, nimmt es den Impuls hk auf. Die Reemission des Photons

21 2.4. Rydbergzustände 21 0 Abbildung 2.4: Die Anzahl der Photonen, die an einem gefangenen Atom gestreut werden können, bevor es die Falle verlässt, ist in diesem Bild veranschaulicht. Jedes gestreute Photon überträgt im Mittel einen Impuls hk und damit die Energie h2 k 2 2m auf das Atom. In diesem Bild beispielsweise hat das Atom nach 3 Streuprozessen im Mittel mehr Energie aufgenommen als die Fallentiefe U 0 und kann die Falle verlassen. erfolgt mit gleicher Wahrscheinlichkeit in alle Raumrichtungen, sodass hierdurch im Mittel kein weiterer Impuls auf das Atom übertragen wird. Im Mittel wird das Atom daher eine zusätzliche Energie von E sc = h2 k 2 aus dem Streuprozess davontragen. Nach einer gewissen 2m Anzahl von Streuprozessen besitzt das Atom genug Energie um die Falle der Tiefe U 0 zu verlassen (Abb. 2.4). Diese Anzahl ist gegeben durch: n esc = 5 6 U 0 E sc = 5mU 0 3 h 2 k 2. (2.3.5) Der Faktor 5 rührt daher, dass eine gefangene Atomwolke in der Regel bei 1/6 der Fallentiefe thermalisiert und so nur noch 5/6 der Energie zugeführt werden müssen. Im Bild 6 des einzelnen Atoms im Potential bedeutet dies, dass das Atom nicht im absoluten Minimum sitzt, sondern durch die endliche Temperatur des Ensembles etwas mehr Energie hat. Setzt man den Ausdruck für n esc in die Formel für die Verlustrate ein, ergibt sich: Γ sc = 5mU 0 3 h 2 k 2 γ. (2.3.6) Dieses einfache Bild vernachlässigt die Wechselwirkung der Atome im Ensemble. Diese führt dazu, dass die aus dem Stoßprozess gewonnene Energie unter den Atomen verteilt wird und das Ensemble bei einer höheren mittleren Temperatur thermalisiert. Dadurch gewinnt das gesamte Ensemble an Energie bis einige Atome nicht mehr im Potential der Dipolfalle gefangen sind. Dennoch sollte dieses stark vereinfachte Bild von der Wechselwirkung mit nur einem Atom zumindest eine Abschätzung der Größenordnung der Streurate liefern. 2.4 Rydbergzustände Ist ein Atom in Zustände mit hoher Hauptquantenzahl n angeregt, so spricht man davon, dass das Atom sich in einem Rydbergzustand befindet. Viele Eigenschaften, die sich durch die hohe Anregung im Atom im Vergleich zum Grundzustand ändern, lassen sich im semiklassischen Modell des Bohr schen Atoms verstehen. Nimmt man eine Quantisierung

22 Rydbergzustände des Bahndrehimpulses an, so liefert dieses Modell aus klassischen Bahngleichungen für ein im Coulombpotential gefangenes Elektron folgende erlaubte Bahnradien: r = a 0 n 2, (2.4.1) wobei a 0 = 4πɛ 0 h 2 m ee der Bohr sche Radius für ein Elektron mit Ladung e und Masse m 2 e ist. Führt man für dieses Wasserstoffproblem 2 eine quantenmechanische Rechnung durch, zeigt sich, dass das Elektron mit wachsender Hauptquantenzahl mehr Aufenthaltswahrscheinlichkeit bei größeren Abständen zum Potentialzentrum bekommt. Für hohe Bahndrehimpulse des Elektrons um den Kern, bildet die Wellenfunktion ein lokalisiertes Maximum bei dem vom Bohr schen Atommodell vorhergesagten Radius aus [12]. Berechnet man im Bohr schen Atommodell die Summe aus kinetischer und potentieller Energie des Elektrons für den Zustand n, so erhält man: E n = m ee 4 8ɛ 2 0h 2 1 n 2 Ry n 2, (2.4.2) wobei, Ry = 13,6 ev die Rydbergenergie ist. Für steigende Hauptquantenzahlen ist das Elektron immer schwächer im Potential gebunden. Da das Elektron mit steigender Hauptquantenzahl immer mehr Aufenthaltswahrscheinlichkeit bei größeren Kernabständen hat, sinkt der Überlapp der Wellenfunktion mit der Grundzustandswellenfunktion. Dies hat zur Folge, dass die Kopplung dieser Zustände durch Dipolübergänge mit steigender Hauptquantenzahl schwieriger wird. Dies bedeutet auch, dass der spontane Zerfall eines angeregten Rydbergzustands in den Grundzustand immer unwahrscheinlicher wird und somit die Lebensdauer des Zustands steigt. Für die spontanen Lebensdauern τ sp dieser Zustände, welche das Inverse des Einstein-A- Koeffizienten sind, gilt [18]: τ sp = τ 0 (n ) α. (2.4.3) Dabei ist n die effektive Hauptquantenzahl, auf die im Zusammenhang mit den Energieniveaus in Alkaliatomen später eingegangen wird. Die Parameter τ 0 und α für S- Zustände in Rubidium sind gegeben durch t 0 = 1,43 ns und α = 2,94. Entsprechend der Zeit-Frequenzunschärfe ändert sich damit auch die natürliche Linienbreite dieser Zustände Simulation der Radialwellenfunktionen im Rubidiumatom Zur Berechnung von Parametern wie Einstein-A-Koeffizient, Übergangswellenlänge zwischen zwei Zuständen und Rabifrequenz eines Übergangs, wurde im Rahmen dieser Arbeit basierend auf der Arbeit von Andreas Koglbauer [33] in Zusammenarbeit mit Philipp Langer ein Programm zur numerischen Berechnung der Radialwellenfunktionen des Elektrons in Wasserstoff sowie Rubidium erstellt. Dabei wird das Numerov Verfahren verwendet, um den Radialteil der Schrödingergleichung im jeweiligen Potential zu lösen. Eine detaillierte Darstellung der verwendeten numerischen Methode und der zugrunde liegenden Theorie findet sich in [58]. Zur numerischen Berechnung müssen das Potential und die Energien der zu berechnenden Zustände vorgegeben werden. Die Genauigkeit der berechneten Wellenfunktion hängt daher von der Genauigkeit dieser Eingabeparameter ab. Da Rubidium als Alkalimetall ein Außenelektron besitzt und die übrigen Elektronen geschlossene 2 Ein einzelnes Elektron gefangen im Coulombpotential wird als Wasserstoffproblem bezeichnet, da dies eine idealisiertes Modell für die Verhältnisse im Wasserstoffatom ist.

23 2.4. Rydbergzustände 23 Schalen bilden, kann das Rubidiumatom für hohe Haupt- und Drehimpulsquantenzahlen als Wasserstoffatom genähert werden. Für solche Zustände wirkt der Atomkern mit den Elektronen in den geschlossenen Schalen wie eine einfache positive Ladung am Ort des Kerns. Daher sollte das Potential im Rubidiumatom für große Abstände vom Kern in das Wasserstoffpotential übergehen. Für geringere Abstände vom Kern allerdings muss das Potential modifiziert werden. Hier hat sich das Modell der Polarisierbarkeit des Kerns als sinnvoll erwiesen. Die gesamte Wechselwirkung des Außenelektrons mit den Elektronen in tieferen Orbitalen wird durch eine effektive Polarisierbarkeit des Kerns beschrieben, die mit 1 abfällt. Für das Rubidiumatom wird daher ein Potential der Form r 4 V (r) = 1 r 2 + α r 4 (2.4.4) angenommen. Dabei ist α die Polarisierbarkeitskonstante des Kerns. Der Wert von α ist für Rubidium 9,078 [32]. Um das Potential nahe des Kerns noch genauer zu bestimmen, kann die Polarisierbarkeit des Kerns durch einen Abschneideradius präzisiert werden [64, 58]. Da dieses Programm vorwiegend zu Berechnung sehr hoher Rydbergzustände eingesetzt wird, die kaum noch durch diese Details beeinflusst werden, ist die einfache Beschreibung durch den 1 -Term ausreichend. r 4 Die Werte für die Energien der Zustände im Rubidiumatom können mittels der Quantendefekttheorie bestimmt werden. Diese geht davon aus, dass die Energien wie im Wasserstoffatom (siehe Formel (2.4.2)), also mit E n = Ry n 2 (2.4.5) skalieren. Hierbei ist n = n δ nl eine durch den Quantendefekt δ nl korrigierte Hauptquantenzahl. Da niedrige Drehimpulszustände im Rubidiumatom höhere Aufenthaltswahrscheinlichkeiten nahe am Kern, und damit in der Nähe der inneren Elektronen haben, wird die Entartung der Drehimpulszustände zu gegebenem n aufgehoben. Daher ist der Quantendefekt sowohl von der Hauptquantenzahl n als auch von der Drehimpulsquantenzahl l abhängig. Je höher die Hauptquantenzahl wird, desto wasserstoffähnlicher wird das Rubidiumatom. Daher wird in der numerischen Simulation zur Bestimmung der Energie von Rydbergzuständen auf die im Rahmen der Quantendefekttheorie bestimmten Energiewerte zurückgegriffen. Für die niedrigsten Zustände 5S 1/2, 5P 1/2 und 5P 3/2 werden die in [46] tabellierten Messwerte verwendet. So wurden beispielhaft die Übergangsfrequenzen ν = E für die Übergänge 5P h 3/2 ns 1/2 für n zwischen 20 und 50 berechnet. Die Werte sind in Abb. 2.5a gegen die jeweilige Hauptquantenzahl aufgetragen. Um die Stärke abzuschätzen, mit der ein eingestrahltes Lichtfeld zwei atomare Zustände n 1, l 1, j 1, m 1 und n 2, l 2, j 2, m 2 koppelt, muss die Rabifrequenz bekannt sein. Dazu ist es nötig den Überlapp der Wellenfunktionen der beiden betrachteten Übergänge zu kennen. Dazu werden zunächst durch numerisches Lösen des Radialteils der Schrödingergleichung die Radialwellenfunktionen R n1,l 1 (r) und R n2,l 2 (r) der beiden betrachteten Zustände berechnet. Sind diese bekannt, kann durch Berechnen des Integrals µ r = R n1,l 1 e r R n2,l 2 = e 0 R n1,l 1 (r)rr n2,l 2 (r)dr (2.4.6) das reduzierte Dipolmatrixelement µ r bestimmt werden. Da der Überlapp der Gesamtwellenfunktion aber neben dem Überlapp der Radialwellenfunktion auch noch vom räumlichen Überlapp des Winkelanteils der Wellenfunktion abhängt, muss das reduzierte Matrixelement mit einem Faktor α multipliziert werden, der aus dem Wigner-Eckart-Theorem

24 Rydbergzustände ν [THz] Hauptquantenzahl n (a) Übergangsfrequenzen A ij Hauptquantenzahl n (b) Einstein-A-Koeffizienten Abbildung 2.5: Numerisch berechnete Übergangsfrequenzen und -wellenlängen (a) sowie Einstein-A-Koeffizienten (b) für den Übergang 5P 3/2 (m j = 1/2) ns 1/2 (m j = 1/2) für n zwischen 20 und 50. resultiert [25]. Das Übergangsmatrixelement d 12 ist damit: mit d 12 = α R n1,l 1 e r R n2,l 2 = αµ r, (2.4.7) α = Max(l 1, l 2 ) ( ) { } j1 1 j (2j 1 + 1)(2j 2 + 1) 2 l1 l 2 1 m 1 q m 2 j 2 j 1 s, (2.4.8) wobei n i, l i, j i und m i mit i = 1, 2 die Quantenzahlen der Zustände sind, zwischen denen das Dipolmatrixelement bestimmt werden soll. Die Quantenzahlen n und l sind dabei jene, die zur Berechnung der Radialwellenfunktionen der beiden beteiligten Zustände verwendet wurden. Über den Parameter q geht ein, ob das zum Treiben des Dipolübergangs verwendete Licht rechts-zirkular q = 1, linear q = 0 oder links-zirkular q = +1 polarisiert ist. Der Ausdruck in runden Klammern ist das Wigner-3j-Symbol, das in geschwungenen Klammern das Wigner-6j-Symbol. Ist das Dipolmatrixelement für einen Übergang bekannt, kann daraus der Einstein-A- Koeffizient wie folgt berechnet werden [13]: A 12 = 2 3 ( 2π λ ) 3 1 ɛ 0 h d (2.4.9) Dabei ist λ = hc die Wellenlänge des Lichts, das nötig ist um diesen Übergang mit E Energieunterschied E zwischen den beteiligten Zuständen zu treiben. In Abb. 2.5b sind die Werte der Einsteinkoeffizienten gezeigt, die auf diese Weise für die Übergänge 5P 3/2 (m j = 1/2) ns 1/2 (m j = 1/2) für n zwischen 20 und 50 bei eingestrahltem linear polarisierten Licht berechnet wurden. Ist der Einstein-A-Koeffizient bekannt, kann für eine gegebene Intensität I = 1ɛ 2 0cE0 2 des einfallenden Lichts die Rabifrequenz Ω des Übergangs gemäß Gleichung (2.1.18) wie folgt berechnet werden: 3 λ Ω = 3 2 πhc A 12I. (2.4.10) Die Rabifrequenz skaliert in gleicher Weise mit der Intensität und dem Einstein-A-Koeffizient. Aus Abb. 2.5b sieht man, dass der Einstein-A-Koeffizient zwischen n = 20 und n = 50 um etwa einen Faktor 10 abfällt. Um bei n = 50 die gleiche Rabifrequenz und damit die gleiche Kopplungsstärke zu haben, wie bei n = 20, benötigt man daher die zehnfache Intensität.

25 2.4. Rydbergzustände 25 Lebensdauer [µs] Hauptquantenzahl n (a) Vergleich der simulierten Lebensdauern (rot) mit den aus Gleichung (2.4.3) bestimmten Werten (blau) und den Werten aus [58] (grün). Rel. Abweichung [%] Hauptquantenzahl n (b) Relative Abweichung der Werte aus der Simulation von den aus Gleichung (2.4.3) bestimmten Werten (blau) und den Werten aus [58] (grün). Abbildung 2.6: Vergleich der errechneten Lebensdauern mit den aus Gleichung (2.4.3) bestimmten Werten und den Werten aus [58]. Vergleich der Simulationsergebnisse mit Literaturwerten Um zu beurteilen, wie verlässlich die Werte sind, welche die Simulation liefert, wird ein Vergleich der berechneten Werte mit Literaturwerten angestrengt. Verglichen werden dazu die strahlungsbedingten Lebensdauern der Zustände zwischen n = 6 und n = 90. Dazu werden durch das Simulationsprogramm für einen gegeben Zustand n die Einstein-A- Koeffizienten für alle dipolerlaubten Übergänge in Zustände mit geringerer Energie berechnet. Diese werden aufsummiert und deren Kehrwert ergibt die spontane Lebensdauer des betrachteten Zustands: 1 τ n =. (2.4.11) A nk k<n In Abb. 2.6a sind die so berechneten Werte zusammen mit den aus Gleichung bestimmten Werten aufgetragen. Außerdem sind die Werte für n 20 mit den Werten aus [58] verglichen. Im Vergleich der Simulationsergebnisse mit den Werten aus Formel erkennt man an der relativen Abweichung der Werte, dass die verwendeten Modelle für große und kleine Hauptquantenzahlen immer schlechter übereinstimmen. Bei kleinen Hauptquantenzahlen ist das für die Simulation verwendete Modell eventuell unzureichend, da die Polarisierbarkeit des Kerns durch einen einfachen 1 -Term modelliert wurde. Dies könnte den steilen r 4 Anstieg der Abweichung zu kleinen Quantenzahlen hin erklären. Auch zu großen Haupt-

26 Rydbergzustände quantenzahlen weichen die Werte voneinander ab. Eine Ursache hierfür könnte die fehlende Berücksichtigung der Schwarzkörperstrahlung sein, die durch die Kopplung der Rydbergzustände die Lebensdauer des betrachteten Rydbergzustands verkürzt. Der Vergleich mit den Werten aus [58] zeigt ein ähnliches Verhalten zu kleinen Quantenzahlen hin, jedoch lässt sich keine Zunahme der relativen Abweichung zu großen Quantenzahlen hin feststellen. Leider liegen aus dieser Quelle nur Daten für n 20 vor, sodass genauere Aussagen für hohe Quantenzahlen nicht gemacht werden können. Der Vergleich zeigt, dass die aus der Simulation erhaltenen Werte für Zustände mit Hauptquantenzahlen kleiner als 90 um weniger als 15% von den betrachteten Literaturwerten abweichen. Diese Genauigkeit ist ausreichend um die Größenordnung der im Experiment mit Rydbergzuständen zu erwartenden Rabifrequenzen abzuschätzen.

27 3 Aufbau des Lasersystems ns 1/2 5P 3/2 5S 1/2 266 MHz 157 MHz 72 MHz 6,8 GHz Pumplaser Rydberglaser F' = 3 F' = 2 F' = 1 F' = 0 F = 2 F = 1 Abbildung 3.1: Schematische Darstellung der am Anregungsprozess beteiligten Zustände in 87 Rb. Die Abstände sind nicht maßstabsgetreu. Um das in Abb. 2.2 dargestellte Dreiniveausystem im Termschema von 87 Rb zu realisieren, bietet es sich an, die in Abb. 3.1 gezeigten Übergänge zu wählen. Dies hängt vor allem damit zusammen, dass der Übergang 5S 1/2 F = 2 5P 3/2 F = 3 zur Laserkühlung von Rubidium verwendet wird und daher Diodenlaser für die nötige Wellenlänge von 780 nm verfügbar sind. Dieser Laser soll im Folgenden als Pumplaser bezeichnet werden. Der zweite Schritt der Anregung erfolgt durch einen weiteren Diodenlaser bei einer Wellenlänge von etwa 980 nm, der zu einer Wellenlänge von etwa 480 nm frequenzverdoppelt wird. Durch die Zweiphotonenanregung kann an S- und D-Zustände der Rydbergniveaus gekoppelt werden. Wegen der Kopplung an die Rydbergzustände wird dieser Laser im Folgenden als Rydberglaser bezeichnet. Um die Möglichkeit zu haben, mit diesem in Rubidium alle Hauptquantenzahlen zwischen n = 20 und der Ionisationsgrenze zu erreichen, muss sich die Wellenlänge im Bereich von λ n=20 = 487 nm bis λ n= = 479 nm einstellen lassen, wie aus Tab. 3.1 zu erkennen ist. Zusätzlich ist es nötig, dass beide Laser die Möglichkeit haben gegen die resonante Anregung verstimmt zu werden. Insbesondere im Hinblick auf die Beimischung von Rydbergzuständen zum Grundzustand (siehe Abschnitt 2.1.2) sind diese Verstimmungen von Bedeutung. Im Folgenden wird das aufgebaute Lasersystem im Detail beschrieben. Dabei wird insbesondere auf die Kernkomponenten eingegangen, die den Rydberglaser einerseits flexibel und andererseits stabil in der Wellenlänge machen. 3.1 Komponenten des Lasersystems Der Pumplaser Das Lasersystem für die Anregung vom Grundzustand in den 5P 3/2 Zustand ist in Abb. 3.2 dargestellt. Es wird durch eine Schwebung mit einem bereits stabilisierten Laser stabilisiert. Außerdem wird eine dopplerfreie Spektroskopie an einer Rubidiumgaszelle durchgeführt um zu sehen, ob der Diodenlaser bei der richtigen Wellenlänge und im Einmodenbetrieb läuft. Das vom Pumplaser generierte Laserlicht wird in eine Lichtleitfaser gekoppelt und zum Experimenttisch an der Vakuumkammer geführt um ihn auf ultrakalte Rubidiumatome zu strahlen. Im folgenden Abschnitt wird auf den Pumplaser und die 27

28 Komponenten des Lasersystems n ν [Thz] λ Luft [nm] λ IR [nm] ,73 489,13 978, ,23 487,93 975, ,55 486,09 972, ,02 483,38 966, ,24 482,43 964, ,24 480,88 961, ,72 479, ,93 479,57 959,15 625,76 479,08 958,16 Tabelle 3.1: Auflistung der Übergangsfrequenzen und -wellenlängen für die Übergänge 5P 3/2 F = 3 ns 1/2 für eine Auswahl an Hauptquantenzahlen n. Hierbei ist ν die Übergangsfrequenz, λ Luft die Übergangswellenlänge in Luft und λ IR = 2 λ Luft die entsprechende Wellenlänge des zu verdoppelnden Infrarotlasers. Die Daten zur Übergangsfrequenz sind aus [36] entnommen und die Wellenlängen daraus berechnet. Die Werte für n = sind aus der ersten Ionisierungsenergie von Rubidium sowie den Daten aus [46] berechnet. verwendeten Stabilisierungsmethoden eingegangen. Der verwendete Diodenlaser Der Pumplaser basiert auf einem Diodenlaser, in welchem eine Fabry-Perot-Laserdiode 1 verbaut ist. Ein Reflexionsgitter mit einer Gitterkonstante von ist in Littrowmm Anordnung [50] verbaut und bildet so einen externen Resonator für die Laserdiode. Diese Rückkopplung reduziert die Frequenzbandbreite auf unter ein Megahertz und ermöglicht durch geringe Änderung des Gitterwinkels eine Änderung der Laserwellenlänge. Insbesondere kann durch aktive Regelung der Gitterposition durch einen verbauten Piezoaktor und ein geeignetes Referenzsignal der Laser gegen Frequenzdrifts stabilisiert werden. Eine detailliertere Darstellung der verwendeten Diodenlaser findet sich in [60] sowie [37]. Der für das Pumplasersystem verwendete Diodenlaser liefert oberhalb des Schwellstroms von etwa 31 ma eine Ausgangsleistung, die mit 0,87 mw/ma steigt und erreicht damit bei 100 ma eine Leistung von 60 mw, bei der er in diesem Aufbau betrieben wird. Die Schwebungsstabilisierung Zur Wellenlängenstabilisierung des Diodenlasers wird, wie in Abb. 3.2 gezeigt, ein Teilstrahl mit Hilfe eines 50:50-Strahlteilers mit einem bereits durch Frequenzmodulations- Spektroskopie [60] stabilisierten Diodenlaser gleicher Wellenlänge (im Folgenden Masterlaser genannt) überlagert. Mit diesem gemeinsam wird der Teilstrahl auf eine Photodiode geführt, die Signale bis in den Gigahertzbereich detektieren kann. Haben die beiden Laserstrahlen die gleiche Polarisation und liegt die Differenzfrequenz im Bereich dessen, was die Photodiode detektieren kann, so kann das Schwebungssignal der beiden Strahlen an der Photodiode als Spannungsoszillation abgegriffen werden. Die für dieses Lasersystem verwendete Photodiode ist in der Lage Frequenzen im Bereich von 40 MHz bis 2 GHz zu detektieren, allerdings nimmt die Detektionseffizienz zu hohen Frequenzen stark ab, sodass 1 Die verwendete Laserdiode ist von der Firma Toptica bezogen und trägt die Modellbezeichnung LD

29 3.1. Komponenten des Lasersystems 29 λ/2 zur EIT Zelle λ/2 PD Schwebungsstabilisierung Diodenlaser PD Spektr. AOM Rb Zelle 50:50 λ/4 Faser zum Experiment Masterlaser (stabilisiert) Abbildung 3.2: Schematische Darstellung des Pumplasersystems. Zur Stabilisierung wird ein Teilstrahl auf der Photodiode (PD) zur Schwebungsstabilisierung mit dem stabilisierten Masterlaser überlagert. Ein weiterer Teilstrahl durchläuft eine Rb-Zelle zur dopplerfreien Sättigungsspektroskopie. Der größte Teil der Laserleistung wird nach Durchgang durch einen akustooptischen Modulator in eine Lichtleitfaser gekoppelt und zum Experimenttisch an der Vakuumkammer geführt. Außerdem wird noch ein Teilstrahl zur Erzeugung des EIT-Signals (siehe Abschnitt 3.4) separiert. für Laserleistungen im Bereich einiger Milliwatt die Schwebung nur bis zu einer Differenzfrequenz von ca. 1,3 GHz sichtbar ist. Das an der Photodiode abgegriffene Signal wird, wie in [54] dargestellt, von einer Frequenzzählerelektronik in eine konstante Spannung umgewandelt, die der Frequenz proportional ist. Die Elektronik erlaubt das Einstellen des Proportionalitätsfaktors und besitzt einen Eingang für die sogenannte Offset-Spannung, die als konstanter Versatz auf die ausgegebene Spannung addiert wird. Diese der Schwebungsfrequenz proportionale Spannung wird benutzt um mit Hilfe eines PID-Regelkreises [49] den Piezoaktor am Diodenlaser und damit die Wellenlänge des Lasers aktiv zu regeln, sodass die mit der Schwebungsfrequenz verknüpfte Spannung konstant bleibt. Damit kann der Pumplaser bei einer beliebigen Frequenz in einem Bereich von 40 MHz bis 1,3 GHz abseits der Frequenz des Masterlasers stabilisiert werden. Dabei kann durch Einstellen der Offset-Spannung die genaue Stabilisierungsfrequenz kontrolliert geändert werden. Der Pumplaser kann dadurch, insbesondere auch während des Experiments, bei verschiedenen Frequenzen stabilisiert werden. Ist der Masterlaser wie in [60] beschrieben auf eine Überkreuzungslinie 2 nahe der interessierenden Linie stabilisiert, sorgt dies dafür, dass sich mit dem Lasersystem beliebige Verstimmungen δ bis zu 1,3 GHz gegenüber der Resonanz erreichen lassen. Die dopplerfreie Sättigungsspektroskopie Um im Betrieb die richtige Wellenlänge des Diodenlasers zu finden und um beurteilen zu können ob er mehrmodig oder nur auf einer Mode läuft, wird wie in Abb. 3.2 gezeigt, ein Teilstrahl des Pumplasers für eine dopplerfreie Sättigungsspektroskopie verwendet. Hierbei wird an einem polarisierenden Strahlteilerwürfel ein kleiner Teil des Laserstrahls ausgekoppelt und durch eine mit Rubidiumdampf gefüllte Glaszelle geschickt. Die sich anschließende Kombination aus λ/4-wellenplatte und Spiegel sorgen dafür, dass der Strahl kollinear zum einfallenden, aber mit senkrechter Polarisation, wieder durch die Rb-Zelle 2 engl.: crossover-peak

30 Komponenten des Lasersystems Frequenzverdopplung PD Stab. Res. Strahlteiler Faser- Kopplung Kristall PD Rydb.laser TA Chip Referenzlaser Transferresonator Diodenlaser Faser zum Experiment zur EIT- Zelle Abbildung 3.3: Schematische Darstellung des Rydberglasersystems. Vom Strahl des Diodenlasers wird an einem Strahlteiler ein kleiner Teil entnommen und zur Stabilisierung gemeinsam mit dem Strahl des stabilisierten Referenzlasers durch den Transferresonator geschickt und anschließende separat von Photodioden detektiert. Der größte Teil der Laserleistung aus dem Diodenlaser wird jedoch in eine Lichtleitfaser gekoppelt an deren Ende der Strahl durch einen Trapezverstärker (TA) Chip verstärkt und anschließend wieder in eine Lichtleitfaser gekoppelt wird. Der verstärkte Strahl wird am Ende dieser Faser in einem Überhöhungsresonator frequenzverdoppelt. Der frequenzverdoppelte, blaue Strahl wird aus dem Resonator ausgekoppelt und kann wahlweise zur EIT-Zelle geschickt oder in die Lichtleitfaser zum Experimenttisch an der Vakuumkammer geschickt werden. propagiert. Durch die Polarisationsdrehung wird am polarisierenden Strahlteilerwürfel nun der ausgehende vom eingehenden Strahl getrennt und kann von einer Photodiode detektiert werden. Variiert man durch Anlegen einer Sägezahnspannung an den Gitterpiezo die Wellenlänge des Diodenlasers und stellt die Spannung an der Photodiode auf einem Oszilloskop dar, so sieht man das dopplerfreie Absorptionsspektrum von Rubidium. Hierbei zeigen sich die dopplerfrei aufgelösten Hyperfeinstrukturlinien als schmale Bereiche verminderter Absorption (Lamb-dips) im dopplerverbreiterten Absorptionsprofil. Diese Bereiche verminderter Absorption entstehen dadurch, dass solche Atome, die zur Geschwindigkeitsklasse v = 0 gehören, mit beiden Strahlen resonant sind und sie aufgrund der vorherigen Anregung durch den eingehenden Strahl vom ausgehenden Strahl weniger absorbieren können. Mit dieser Methode können die Hyperfeinniveaus im 5P 3/2 Zustand in Rubidium aufgelöst werden. Werden diese Lamp-dips im Spektrum durch eine Photodiode detektiert, kann ein Diodenlaser durch einen PID-Regler auf die Frequenz des entsprechenden Übergangs in dieses Hyperfeinniveau stabilisiert werden Der Rydberglaser Ein Schema des Lasers zur Rydberganregung ist in Abb. 3.3 gezeigt. In diesem Aufbau wird der verwendete Diodenlaser durch einen Teilstrahl an einem Transferresonator stabilisiert. Die Details hierzu werden in Abschnitt erläutert. Der größte Teil des Strahls wird nach Durchgang durch eine Lichtleitfaser in einem Trapezverstärker auf ein Vielfaches seiner Leistung verstärkt. Dieser verstärkte Strahl wird schließlich wieder in eine Lichtleitfaser eingekoppelt und zum Überhöhungsresonator geführt, wo er,wie in Abschnitt 3.3 beschrieben, frequenzverdoppelt wird. Der frequenzverdoppelte Strahl wird aus dem Resonator ausgekoppelt und wahlweise verwendet um ein EIT-Signal zu gene-

31 3.1. Komponenten des Lasersystems Laserleistung [mw] Wellenlänge [nm] Abbildung 3.4: Wellenlängenabhängige Ausgangsleistung der verwendeten 960 nm Laserdiode bei einem Strom von 96 ma. Die Laserdiode kann im Bereich von ca. 955 nm bis 977 nm durchgestimmt werden ohne mehr als 10% der Maximalleistung zu verlieren. Die Messfehler sind auf der gezeigten Skala nicht sichtbar. Die Messpunkte wurden mit Linien verbunden um den Verlauf deutlicher darzustellen. rieren oder in eine Lichtleitfaser gekoppelt, die den Strahl zum Experimenttisch an der Vakuumkammer führt, wo er zusammen mit dem Pumplaserstrahl für Rydberganregung in ultrakalten Rubidiumwolken verwendet werden kann. Der verwendete Diodenlaser Der Aufbau des Diodenlasers für das Rydberglasersystem entspricht dem des Pumplasers mit zwei Ausnahmen. Zum einen ist die verwendete Laserdiode eine antireflexbeschichtete Laserdiode der Firma Eagleyard mit einer Zentralwellenlänge von etwa 960 nm. Diese Laserdioden benötigen zwingend einen externen Resonator, da hier die Frontfacette der Dioden durch eine Beschichtung entspiegelt ist und somit keinen Resonator mit der Rückfacette mehr bildet. Für den Betrieb in einem externen Resonator birgt die Entspiegelung allerdings Vorteile, da aufgrund geringerer Verluste an der Eintrittsfacette weniger Signal in die Diode zurückgekoppelt werden muss. Außerdem zeichnen sich diese Dioden dadurch aus, dass die Wellenlänge in einem großen Bereich über den Gitterwinkel eingestellt werden kann. In Abb. 3.4 ist die wellenlängenabhängige Ausgangsleistung des Diodenlasers für einen Diodenstrom von 96 ma zu sehen. Die Wellenlänge des Lasers kann im Bereich von 955 nm bis 977 nm durchgestimmt werden ohne dabei mehr als 10% der Maximalleistung, die bei ca. 970 nm erreicht wird, zu verlieren. Ein zweiter Unterschied zu dem in Abschnitt beschriebenen Aufbau des Diodenlasers stellt für den Rydberglaser der verwendete Gitterhalter dar. In Anlehnung an den in [23] vorgeschlagenen Aufbau wurde ein Gitterhalter entworfen, auf dem außer dem

32 Komponenten des Lasersystems Gitter auch noch ein Spiegel Platz findet, der so angeordnet ist, dass er die vom Gitter kommende nullte Beugungsordnung reflektiert. Dieser Aufbau ist vorteilhaft, da ohne diesen Spiegel der Laserstrahl den Aufbau unter einem Winkel von 70 zur Strahlrichtung der Laserdiode verlassen würde. Durch den integrierten Umlenkspiegel wird der Strahl jedoch wieder parallel zur Strahlrichtung der Laserdiode. Weiterhin birgt die Installation des Spiegels auf der Gitterhaltermechanik den Vorteil, dass bei Änderung des Gitterwinkels der ausgehende Strahl keine Winkeländerung, sondern einen kleinen Versatz von der Strahlachse erfährt. Dieser Versatz ist, wie in [23] gezeigt, relativ klein und im Gegensatz zu einer Winkeländerung über die gesamte Strahllänge konstant. Diese Tatsache erweist sich als Vorteil, wenn das Lasersystem zum Erreichen eines anderen Rydbergzustands auf eine andere Wellenlänge eingestellt werden muss, da das Nachjustieren der nach dem Diodenlaser folgenden Optik wesentlich einfacher ist. Von dem vom Diodenlaser emittierten Infrarotlicht wird, wie in Abb. 3.3 gezeigt, mit Hilfe eines Strahlteilers ein Bruchteil des Strahls entnommen. Dieser wird für die Stabilisierung des Lasers mittels des in Abschnitt beschriebenen Transferresonators verwendet. Der Großteil der Laserleistung passiert den Strahlteiler jedoch und wird in eine Lichtleitfaser eingekoppelt. Dies hat den Vorteil, dass bei Dejustage (z. B. durch Ändern der Wellenlänge am Diodenlaser) lediglich die Optik bis zur Faserkopplung neu justiert werden muss. Der Trapezverstärker Hinter der Faserkopplung wird der Laserstrahl beim Durchgang durch einen Trapezverstärker 3 verstärkt. Der verwendete Trapezverstärker ist für eine Ausgangsleistung von 1,5 W spezifiziert 4. Die Justage dessen wird durch die unmittelbar vorangehende Faserkopplung vereinfacht, da man bei niedrigem Strom über den Trapezverstärker die Fluoreszenz aus der Eintrittsfacette des Trapezverstärkers in die Lichtleitfaser zurück justieren kann und so auf leichte Weise die optimale Einkopplung in den Verstärkerchip findet. Abb. 3.5 zeigt die Ausgangsleistung des Trapezverstärkers für verschiedene Wellenlängen des eingekoppelten Lasers bei einem Strom von 3 A. Während für kleine Wellenlängen im Bereich von 960 nm Ausgangsleistungen von knapp 2 Watt erreicht werden, fällt sie zu höheren Wellenlängen hin ab. Ein Betrieb mit mehr als einem Watt Ausgangsleistung ist daher in einem Wellenlängenbereich von 958 nm bis 972 nm möglich. Dieser Bereich ist auch mit dem Diodenlaser zugänglich, wie im vorigen Abschnitt gezeigt wurde. Wie man Tabelle 3.1 entnehmen kann, lassen sich mit diesem Wellenlängenbereich Rydbergzustände von n = 22 bis zur Ionisation erreichen. Der durch den Trapezverstärker verstärkte Rydberglaser wird anschließend nach Durchgang durch einen optischen Isolator wieder in eine Lichtleitfaser gekoppelt. Die Kopplungseffizienz liegt im Betrieb bei etwas unter 50%. Die Faser endet an der Strahlformungsstrecke der Frequenzverdopplung, auf die in Abschnitt 3.3 näher eingegangen wird. Bei einer Wellenlänge von 967 nm liegt die Leistung am Ausgang der Lichtleitfaser zwischen 600 mw und 650 mw. 3 engl.: Tapered Amplifier, kurz: TA 4 Zum Einsatz kommt ein Trapezverstärker der Firma m2k-laser mit der Modellbezeichnung m2k-ta

33 3.2. Stabilisierungsschema des Rydberglasers Leistung [W] Wellenlänge [nm] Abbildung 3.5: Wellenlängenabhängige Ausgangsleistung des verwendeten Trapezverstärkers bei einem Strom von 3 A und konstanter Eingangsleistung von 25 mw. Die Messwerte sind mit Linien verbunden, um die Tendenz deutlich zu machen. Der Messfehler für die Wellenlänge ist auf dieser Skala nicht sichtbar. 3.2 Stabilisierungsschema des Rydberglasers Zur Stabilisierung des Rydberglasers stehen Methoden, wie sie für den Pumplaser zum Einsatz kommen, nur begrenzt zur Verfügung. So ist es für Zustände mit hohen Hauptquantenzahlen n und dem gewählten Zweiphotonenübergang nicht möglich ein Spektroskopiesignal zur Laserstabilisierung zu verwenden. Das liegt daran, dass die Kopplung des 5P-Zustands an die Rydbergzustände so gering ist, dass sich diese Übergänge in der Absorption nicht mehr nachweisen lassen. Außerdem bietet die Spektroskopie nicht die Möglichkeit den Stabilisierungspunkt gezielt zu verschieben, was jedoch eine Anforderung an das Lasersystem ist. Zur Stabilisierung wird in diesem Lasersystem daher ein sogenannter Transferresonator verwendet, der die Frequenzstabilität eines stabilen Referenzlasers auf den Rydberglaser überträgt. Das Stabilisierungsschema ist in Abb. 3.6 dargestellt und wird im Folgenden im Detail erklärt Der Referenzlaser Um den Rydberglaser am Transferresonator stabilisieren zu können, muss dieser selbst erst stabilisiert werden. Dazu wird ein Diodenlaser bei einer Wellenlänge von 780 nm verwendet, dessen Aufbau identisch mit dem des verwendeten Pumplasers ist. Auch dieser Laser, im folgenden Referenzlaser genannt, wird durch das in Abschnitt beschriebene Verfahren über eine Schwebung mit dem Masterlaser stabilisiert. Hierbei ist von besonderer Wichtigkeit, dass sich der Stabilisierungspunkt mittels der Offset-Spannung verschieben lässt. Wie auch beim Pumplaser wird der Diodenstrom des Referenzlasers

34 Stabilisierungsschema des Rydberglasers Rydberglaser Referenzlaser Photodiode Schwebungsstabilisierung Frequenzverdopplung Stabilisierungsresonator Photodiode Laserstab. (RF) Photodiode Resonatorstab. (RF) Master Abbildung 3.6: Schematische Darstellung des Stabilisierungsschema für den Rydberglaser. im Radiofrequenzbereich moduliert. Diese Modulation bei einer Frequenz von 46,1 MHz wird benutzt, um ein geeignetes Regelsignal zum Stabilisieren des Transferresonators zu erzeugen Der Transferresonator Der stabilisierte Referenzlaser wird in einem polarisierenden Strahlteilerwürfel mit dem Rydberglaser überlagert 5 und beide passieren den Transferresonator. Hinter diesem werden die beiden Strahlen wieder an einem polarisierenden Strahlteiler getrennt und enden auf unterschiedlichen Photodioden. Aufbau und Wirkungsweise des Transferresonators Der Transferresonator selbst ist ein Fabry-Perot-Resonator bestehend aus zwei konfokal im Abstand d angeordneten Konkavspiegeln (siehe Abb. 3.7). Einer der Spiegel ist an einem Piezoaktor befestigt und kann dadurch im Mikrometerbereich in seiner Position verändert werden. Der Piezo hat die Form eines Rings, sodass die Laserstrahlen durch ihn hindurch in den Resonator eingekoppelt werden können. Die Konstruktion wird in einem Glasrohr gehaltert. Dies ist vorteilhaft, da Glas einen geringen Wärmeausdehnungskoeffizienten hat und somit Temperaturänderungen in der Umgebung wenig Einfluss auf den Spiegelabstand d haben. Der Abstand und der Krümmungsradius der Spiegel beträgt 110 mm. Für einen Laserstrahl wird ein solcher Resonator transparent, wenn die Resonanzbedingung 6 n λ = 4 d für eine natürliche Zahl n erfüllt ist. Mit λ = c und nach ν aufgelöst ergibt sich als ν Abstand zweier aufeinander folgender Transmissionsmaxima: ν FSR = c 4d (3.2.1) 5 Durch die Überlagerung mittels des polarisierenden Strahlteilerwürfels haben die beiden Laserstrahlen senkrecht aufeinander stehende Polarisation. 6 Aufgrund der gekrümmten Spiegelfronten muss ein gauß scher Strahl zwei Umläufe, also eine Strecke von 4d, zurücklegen, um wieder auf sich selbst abgebildet zu werden [11].

35 3.2. Stabilisierungsschema des Rydberglasers 35 d Piezo Konkavspiegel Abbildung 3.7: Schemadarstellung des Transferresonators. Zwei konfokal angeordnete sphärische Konkavspiegel bilden einen Fabry-Perot-Resonator. Der Abstand der Spiegel kann durch einen Piezoaktor im Bereich von Mikrometern geändert werden. In den Resonator werden zum Stabilisieren sowohl der Referenzlaser als auch der Rydberglaser eingekoppelt. Dieser Abstand wird als freier Spektralbereich 7 bezeichnet. Für diesen Resonator beträgt er etwa 681 MHz. In Abb. 3.8 sind die Transmissionsspektra gezeigt, die entstehen, wenn die Länge des Resonators geändert wird. Durch Kenntnis des freien Spektralbereichs und des Abstandes zweier Transmissionspeaks, lässt sich die x-achse in eine Frequenzachse umrechnen. Wie in Abb. 3.8 gezeigt, ist für beide injizierten Laser der freie Spektralbereich der gleiche, jedoch ist die Breite der Transmissionspeaks ν unterschiedlich. Eine wichtige Kenngröße eines Resonators ist in diesem Zusammenhang die Finesse F. Sie ist ein Maß für die Anzahl der miteinander interferierenden Teilstrahlen und ist im wesentlichen durch den Anteil ρ der Leistung bestimmt, der nach einem Resonatorumlauf noch vorhanden ist [44]: F = ν FSR ν 2π 1 ρ (3.2.2) Für den Spezialfall eines konfokalen Resonators mit zwei gleichen Spiegeln der Reflektivität R, lässt sich die Finesse angeben als [11]: F = π R 1 R (3.2.3) Durch Anpassen von Lorentz-Profilen an die aufgenommenen Spektren, lässt sich die Transmissionsbandbreite und damit die Finesse bestimmen. Die ermittelten Werte sind in Tab. 3.2 sowie in Abb. 3.8 zu finden. Es fällt auf, dass der Referenzlaser mit 10,2 MHz eine größere Transmissionsbandbreite hat als der Rydberglaser mit 7,8 MHz. Dies hängt damit zusammen, dass die Reflektivität der Resonatorspiegel nicht für beide Wellenlängen gleiche ist. Stabilisierung des Rydberglasers mittels des Transferresonators Um als Frequenzreferenz dienen zu können, wird der Transferresonator durch den Referenzlaser stabilisiert. Dazu wird das Signal der Photodiode verwendet, welche die Transmission des Referenzlasers durch den Resonator beobachtet. Entspricht die Länge des Resonators einem Vielfachen der Laserwellenlänge, so detektiert die Photodiode ein Maximum in der Intensität. Wird die Länge des Resonators durch den Piezoaktor linear verändert, erhält man das in Abb. 3.8a gezeigte Signal. 7 engl.: free spectral range, kurz FSR

36 Stabilisierungsschema des Rydberglasers 8 8 Transmission [Bel. Einh.] ,1 MHz 10,2 MHz Transmission [Bel. Einh.] ,1 MHz 7,8 MHz Frequenz [MHz] (a) Referenzlaser Frequenz [MHz] (b) Rydberglaser Abbildung 3.8: Transmissionsspektra des Referenz- und Rydberglasers am Transferresonator. Die Messwerte (rot) wurden mit dem Oszilloskop aufgenommen und Lorentzprofile an die Transmissionsmaxima angepasst (blau). Da die Transmissionsbandbreite kleiner ist als die Radiofrequenz, mit der die Amplitude des Diodenlasers moduliert wird, wird ein großer Teil der durch die Radiofrequenz induzierten Seitenbänder am Resonator reflektiert. Dennoch ist das transmittierte Signal der Seitenbänder stark genug, dass aus ihm ein Signal erzeugt werden kann, das an der Stelle des Transmissionsmaximums einen Nulldurchgang besitzt 8. Alternativ wäre es auch möglich das am Resonator reflektierte Signal zu beobachten und hieraus ein Regelsignal zu erzeugen [14]. Durch das Regelsignal steuert eine Regelelektronik den Piezoaktor im Transferresonator so, dass dieses Signal immer bei Null bleibt. Der Resonator wird dadurch zu jeder Zeit resonant zum Referenzlaser gehalten. Da die Frequenz des Referenzlasers stabilisiert ist, bedeutet dies, dass die optische Weglänge im Resonator konstant gehalten wird. Unter der Annahme, dass der Brechungsindex der im Resonator enthaltenen Luft für beide Laserstrahlen gleich ist, ist auch die optische Weglänge für den Rydberglaser konstant. Diese Stabilität dient zur Stabilisierung des Rydberglasers. Wird die Frequenz des Rydberglasers variiert, lässt sich an der Photodiode die in Abb. 3.8b gezeigte Transmission aufzeichnen. Ebenso wie der Referenzlaser wird auch der Rydberglaser mit einer Radiofrequenz (35,9 MHz) moduliert, um ein Regelsignal mit Nulldurchgang bei den Transmissionsmaxima zu erhalten. Eine PID-Regelung steuert mit Hilfe diesen Signals aktiv den Gitterpiezo am Rydberglaser, sodass der Laser immer resonant bleibt. Da der Transferresonator durch den Referenzlaser stabilisiert wird, ist der Rydberglaser auf diese Weise stabilisiert. Per se kann der Rydberglaser nur bei solchen Frequenzen stabilisiert werden, bei denen 8 Eine detaillierte Darstellung des Frequenzmodulationsverfahrens findet sich in [3]

37 3.2. Stabilisierungsschema des Rydberglasers 37 Länge Geometrie ν F SR Referenzlaser Rydberglaser 110 mm konfokal 681,1 MHz ν 10,2 MHz F 66,5 ν 7,8 MHz F 87,9 Tabelle 3.2: Zusammenfassung der Eigenschaften und Parameter des Transferresonators. er resonant zur Länge des stabilisierten Transferresonators ist. Das heißt innerhalb des freien Spektralbereichs des Resonators ist keine Stabilisierung möglich. Dieses Problem wird dadurch umgangen, dass der Referenzlaser über die Schwebung mit dem Masterlaser stabilisiert ist. Wird der Stabilisierungspunkt geändert, ändert sich dadurch die Länge d des Resonators und somit auch die Frequenz bei der die Transmission für den Rydberglaser auftritt. Da die Frequenz des Referenzlasers um etwa 1,3 GHz verschoben werden kann, verschieben sich die Transmissionsmaxima des Rydberglasers nach den Überlegungen aus dem folgenden Abschnitt um 962 MHz. Da sich so jeder Transmissionspeak um mehr als einen freien Spektralbereich verschieben lässt, kann bei jeder Frequenz des Rydberglasers ein Transmissionsmaximum erzeugt werden. Somit kann der Laser bei beliebigen Frequenzen stabilisiert werden. Ist der Rydberglaser auf diese Weise stabilisiert kann seine Frequenz weiterhin kontrolliert geändert werden, indem die Frequenz des Referenzlasers verschoben wird. Die erreichte Stabilisierung durch den Transferresonator wurde mit Hilfe eines Wellenlängenmessgeräts 9 überprüft. Dabei wurde über einen Zeitraum von 40 Minuten die Frequenz des Rydberglasers aufgezeichnet, während er durch den Transferresonator bei einer Frequenz von 311, THz stabilisiert war. In Abb. 3.9 ist die Abweichung gegen die Frequenz gezeigt, auf die der Laser stabilisiert war. Man erkennt, dass der Laser über einen Zeitraum von 28 Minuten um nicht mehr als ±1 MHz von der gesetzten Frequenz abweicht. Danach tritt ein unregelmäßiges Verhalten in der Frequenz auf. Gründe hierfür könnten sein, dass sich die Frequenzen des Referenzlasers oder Masterlasers durch Probleme in deren Stabilisierung leicht verschieben. Ein gleichzeitiges Messen der Frequenzen des Referenz- und des Rydberglasers war nicht möglich. Vorläufig ist das Arbeiten mit dieser Stabilisierung möglich, jedoch muss die Frequenz des Rydberglasers beobachtet werden, um Unregelmäßigkeiten zu erkennen. In Zukunft sollte der Grund für diese Unregelmäßigkeiten gesucht und beseitigt werden. Übertragungsverhalten Ändert sich die Frequenz des Referenzlasers um ν Ref, so ändert sich die Länge d des Transferresonators und damit die Frequenz des Rydberglasers um ν Ryd. Der Zusammenhang dieser beiden Frequenzänderungen lässt sich aus den Transmissionsbedinungen für die beiden Laser im Transferresonator bestimmen: n λ Ref = 4d = m λ Ryd (3.2.4) 9 Es wurde das Wellenlängenmessgerät mit der Modellbezeichnung WS-7 von der Firma Highfinesse verwendet, das Laut Datenblatt eine Auflösung von 10 MHz bietet, Werte werden jedoch im Wellenlängenbereich des Rydberglasers mit einer Auflösung von 0,2 MHz erfasst.

38 Stabilisierungsschema des Rydberglasers 10 Frequenzabweichung [MHz] Zeit [min] Abbildung 3.9: Abweichung des Rydberglasers von der gesetzten Frequenz bei Stabilisierung durch den Transferresonator über eine Zeitspanne von 40 Minuten. Über den Zeitraum von etwa 30 Minuten schwankt die Frequenz in einem Bereich der kleiner ist als ±1 MHz. Unregelmäßig treten Phasen größerer Abweichung auf. wobei m und n ganze Zahlen sind. Da die Stabilisierungselektronik dafür sorgt, dass der Stabilisierungspunkt immer auf dem gleichen Transmissionspeak bleibt, sind m und n konstant, wenn sich die Frequenz des Referenzlasers verschiebt. Für eine kleine Änderung der Referenzlaserwellenlänge gilt dann: n λ Ref = 4 d = m λ Ryd (3.2.5) Mit dem Zusammenhang für m und n aus Gleichung (3.2.4) ergibt sich hieraus: λ Ryd = λ Ryd λ Ref λ Ref (3.2.6) Durch die Änderung der Wellenlängen ändern sich auch die Frequenzen von ν Ryd zu ν Ryd + ν Ryd bzw. ν Ref zu ν Ref + ν Ref. Mit λ = c c = c ν kann die Frequenzverschiebung des Rydberglasers angegeben werden ν+ ν ν ν(ν+ ν) als: ν Ryd = λ Ref λ Ryd ν Ref (3.2.7) Trägt man die Frequenzverschiebungen gegeneinander auf, ergibt sich eine Gerade deren Steigung durch das Verhältnis der Wellenlängen gegeben ist. In Abb sind die gemessenen Frequenzverschiebungen des Rydberglasers gegen die mit Hilfe der Schwebungsstabilisierung generierten Verschiebungen des Referenzlasers aufgetragen. Zur Messung der Frequenzverschiebung des Referenzlasers wurde die Schwebungsfrequenz mit Hilfe eines Spektrumanalysators ermittelt. Die Frequenzänderung des Rydberglasers wurde

39 3.2. Stabilisierungsschema des Rydberglasers νryd [MHz] ν Ref [MHz] Abbildung 3.10: Frequenzverschiebung des Rydberglasers ν Ryd in Abhängigkeit der Verschiebung des Referenzlasers ν Ref (rot). Der lineare Zusammenhang ist zu erkennen und die mittels der Ausgleichsgeraden (blau) bestimmten Steigung beträgt 0,74. bestimmt, indem ein Teilstrahl durch einen konfokalen Fabry-Pérot-Resonator mit bekanntem freien Spektralbereich geführt wurde. Bewegt man einen Spiegel mittels eines Piezoaktors, kann man Maxima in der Transmission sehen, wenn die Resonanzbedingung (3.2.4) erfüllt ist. Verschiebt sich die Frequenz des eingehenden Strahls, verschiebt sich auch die Position des Transmissionsmaximums auf der Zeitachse. Aus diesem zeitlichen Versatz und der Information über den freien Spektralbereich des Resonators lässt sich die Frequenzverschiebung des Lasers berechnen. Da sich die Länge des zum Messen verwendeten Resonators durch Temperatur- oder Druckänderungen und durch mechanische Erschütterungen leicht ändern kann, wurde eine relative Messung der Frequenz auf einer kurzen Zeitskala durchgeführt. Dazu wurde die Frequenz des Referenzlasers immer wieder zum gleichen Ausgangspunkt zurückgebracht und jeweils die Position des Transmissionsmaximums bestimmt. Anschließend wurde schlagartig die Frequenz des Referenzlasers verstimmt und die neue Position des Transmissionsmaximums so schnell wie möglich ausgelesen. Dieser Vorgang wurde für verschiedene Verstimmungen wiederholt. Auf diese Weise kann der langsame Drift des Messresonators umgangen werden. Die Messung zeigt, dass die beiden Frequenzverschiebungen linear zusammenhängen, und die ebenfalls in Abb gezeigte Ausgleichsgerade hat eine Steigung von 0,74. Nach 780 nm Gleichung (3.2.7) sollte der Wert bei = 0,81 liegen. Der gemessene Wert weicht 967 nm um ca. 9% vom erwarteten Wert ab. Ein möglicher Grund hierfür könnten höhere Transversalmoden im Transferresonator sein, an welche die Laser durch suboptimale Justage koppeln. In diesem Fall ändert sich die Umlaufdauer der Strahlen im Resonator und die Annahmen, die der theoretischen Berechnung zugrunde liegen, sind ungültig.

40 Die Frequenzverdopplung Teleskop Kristall Ofen PDH Photodiode Zylinderteleskop S3 S2 Piezoaktor S1 Bow-Tie-Resonator Abbildung 3.11: Schemadarstellung der Frequenzverdopplung. Der aus der Lichtleitfaser vom Trapezverstärker kommende Strahl wird durch zwei Teleskopanordnungen für die Kopplung an die Resonatorgrundmode vorgeformt. Im Bow-Tie-Resonator, bestehend aus den Spiegeln S1 bis S4, wird die Leistung des Infrarotlichts überhöht. Die im nichtlinearen Prozess im Kristall erzeugte Harmonische propagiert in gleicher Richtung wie die Fundamentale und verlässt den Resonator am Auskoppelspiegel S3. Das beim Eintritt in den Resonator reflektierte Laserlicht wird von einer Photodiode zum Bilden des Pound-Drever-Hall (PDH) Fehlersignals aufgefangen. S4 3.3 Die Frequenzverdopplung Um den eingangs erklärten Zweiphotonenprozess zu realisieren, wird eine Laserwellenlänge von etwa 480 nm benötigt. Diese Wellenlänge wird generiert, indem der Infrarotlaser bei etwa 960 nm frequenzverdoppelt wird. Der vorhandene Aufbau wird in ähnlicher Form weit verbreitet eingesetzt [53, 8]. Für die Frequenzverdopplung sind neben dem nichtlinearen Kristall, in dem der Prozess abläuft, ein Resonator zur Überhöhung der eingehenden Laserleistung und Strahlformungsoptik zur optimalen Einkopplung in diesen Resonator nötig. Diese Elemente sind in der Schemadarstellung des Frequenzverdopplungsaufbaus in Abb zu sehen. Nachdem der vom Trapezverstärker kommende Strahl aus der Lichtleitfaser ausgekoppelt ist, durchläuft er zwei Teleskopanordnungen zur Strahlformung. Auf die gewünschte Resonatormode vorgeformt, wird er in einen Ringresonator in Bow-Tie- Konfiguration 10 eingekoppelt. Ist der Resonator resonant zur Laserwellenlänge, wird die Leistung im Resonator stark überhöht und es entstehen die zur Verdopplung benötigten hohen Intensitäten im Kristall. Auf die einzelnen Komponenten und deren Planung sowie die wichtigsten Grundlagen der Frequenzverdopplung soll im Folgenden eingegangen werden Grundlagen der Frequenzverdopplung In der linearen Optik, wird das Potential, in dem sich die Atome eines Festkörpers befinden als harmonisch angenommen. Dies beschreibt die Dynamik der Atome für kleine Auslenkungen aus ihrer Ruhelage gut. Für große Auslenkungen jedoch, wie sie bei der Wechselwirkung mit intensivem Laserlicht auftreten, ist diese Beschreibung nicht mehr geeignet, da das interatomare Potential für große Auslenkungen anharmonisch ist. Dies 10 Der englische Ausdruck Bow Tie bezeichnet die Frackfliege und bezieht sich auf die Form des Strahlverlaufs im Resonator.

41 3.3. Die Frequenzverdopplung 41 führt unter anderem dazu, dass die elektrische Polarisierung durch ein äußeres elektromagnetisches Feld im Material nicht mehr nur als linear vom E-Feld abhängig beschrieben werden kann, sondern höhere Ordnungen nötig sind: P ( r, t) = χ (n) E( r, t) n. (3.3.1) n=1 Dabei ist der Term erster Ordnung der aus der linearen Optik bekannte Zusammenhang zwischen Polarisation und E-Feld. Der Term zweiter Ordnung P (2) = χ (2) E( r, t) 2 wird als nichtlineare Polarisierung zweiter Ordnung bezeichnet. Da χ (2) χ (1), der Term zweiter Ordnung aber mit E( r, t) 2 wächst, spielt dieser bloß für hohe Feldstärken und damit hohe Intensitäten eine Rolle. Nimmt man für das äußere E-Feld die Form an, so ergibt sich für die Polarisierung zweiter Ordnung: E( r, t) = E( r) e iωt + c.c. (3.3.2) P ( r, t) = χ (2) E( r, t) E( r, t) + χ (2) ( E( r, t) 2 e i(2ω)t + c.c. ). (3.3.3) Dieser Ausdruck besteht aus zwei Summanden. Der erste beschreibt ein zeitunabhängiges elektrisches Feld. Das Auftreten dieses statischen E-Felds bezeichnet man als optische Gleichrichtung. Der zweite Term beschreibt das Auftreten eines elektrischen Felds, das mit der doppelten Frequenz des anregenden Felds oszilliert. Diesen Prozess nennt man die Erzeugung der zweiten Harmonischen 11. Die anregende Welle wird in diesem Zusammenhang als fundamentale Welle bezeichnet, die erzeugte als harmonische. Das Auftreten dieses Terms doppelter Frequenz ist die Grundlage der Frequenzverdopplung. Wie effizient sich in einem bestimmten Material die Frequenz eines Lasers verdoppeln lässt hängt unter anderem von der Größe der nichtlinearen Polarisierbarkeit χ (2) ab. Dieser Tensor zweiter Stufe lässt sich für viele Materialien aufgrund deren Symmetrie vereinfacht darstellen. Stehen Propagations- und Polarisationsrichtung des einfallenden Lichts fest, kann die Polarisierung zweiter Ordnung als skalare Gleichung der Vektorbeträge geschrieben werden: P (2) (2ω) = 2ɛ 0 d eff E 2. (3.3.4) Dabei enthält die effektive Nichtlinearität d eff die Information über die Nichtlinearität aus dem Suszeptibilitätstensor χ (2) für den angenommenen Lichtstrahl. Dieser Wert ist ein guter Anhaltspunkt zur Beurteilung der lokalen Konversionseffizienz in einem nichtlinearen Medium. Phasenanpassung Durchläuft die anregende elektromagnetische Welle das nichtlineare Medium, so erzeugt sie an jedem Punkt Wellen der doppelten Frequenz. Propagieren diese im Medium allerdings nicht mit der gleichen Geschwindigkeit wie die anregende Welle, so überlagern sich die an verschiedenen Orten generierten harmonischen Wellen ungeordnet. Damit die erzeugten harmonischen Wellen sich konstruktiv überlagern und somit effiziente Frequenzkonversion möglich ist, müssen sich harmonische und fundamentale Welle mit gleicher 11 engl.: second harmonics generation, kurz SHG

42 Die Frequenzverdopplung z n e (2ω) k n o (2ω) θ n e (ω) n o (ω) Abbildung 3.12: Phasenanpassung in einem doppelbrechenden Kristall. Phasenanpassung kann für einen Winkel θ gegen die optische Achse (hier: z-achse) erreicht werden, wenn der Brechungsindex für den ordentlichen Strahl bei der Frequenz ω gleich dem außerordentlichen Brechungsindex bei der Frequenz 2ω ist. Durch den gleichen Brechungsindex propagieren die Teilwellen bei der Frequenzverdopplung mit gleicher Geschwindigkeit. x Geschwindigkeit im Medium ausbreiten. Daher muss für den Brechungsindex n im nichtlinearen Medium gelten: n(ω) = n(2ω). (3.3.5) Diese Bedingung nennt man Phasenanpassungsbedingung. Sie kann in doppelbrechenden Materialien erfüllt werden. Da im Frequenzverdopplungsprozess die harmonische Welle mit orthogonaler Polarisation zur fundamentalen erzeugt wird, können sie als ordentlicher und außerordentlicher Strahl im doppelbrechenden Material propagieren. Je nach Material lässt sich ein Propagationswinkel gegen die optische Achse finden unter dem die Phasenanpassungsbedingung erfüllt ist, wie in Abb gezeigt. Ein unerwünschter Nebeneffekt der Verwendung doppelbrechender Materialien ist die Tatsache, dass für den außerordentlichen Strahl die Propagationsrichtung und die Richtung des Energieflusses im allgemeinen nicht gleich sind. Die fundamentale und die harmonische Welle wandern also im Kristall räumlich auseinander. Man spricht hierbei vom Walk-Off; Der Winkel zwischen Energiefluss und Propagationsrichtung wird als Walk-Off- Winkel bezeichnet. Zum einen beeinträchtigt dieser Effekt die Konversionseffizienz, da das Überlappvolumen der beiden Wellen kleiner wird. Zum anderen verschlechtert er die Strahlqualität des erzeugten Strahls. Umgehen lässt sich dieses Problem, falls es möglich ist Phasenanpassung zu erreichen, wenn die beiden Strahlen unter 90 zur optischen Achse propagieren. In diesem Fall spricht man von nichtkritischer Phasenanpassung, wohingegen Phasenanpassung bei allen anderen Winkeln als kritische Phasenanpassung bezeichnet wird. Zum Erreichen nichtkritischer Phasenanpassung lässt sich nutzen, dass für einige nichtlineare Kristalle die Brechungsindizes für ordentlichen und außerordentlichen Strahl unterschiedlich von der Temperatur abhängen. Mit dieser Temperaturphasenanpassung kann beispielsweise in einem LBO-Kristall für den Konversionsprozess 960 nm 480 nm bei einer Temperatur von 304,1 C nichtkritische Phasenanpassung erreicht werden Kristallauswahl Für die in diesem Aufbau nötige Konversion von 958 nm nm 479 nm - 487,5 nm gibt es einige Kristalle, die bei geringem Walk-Off -Winkel eine Phasenanpassung für

43 3.3. Die Frequenzverdopplung Phasenanpassungstemperatur [ C] Fundamentalwellenlänge [nm] Abbildung 3.13: Abhängigkeit der Phasenanpassungstemperatur des LBO-Kristalls von der Fundamentalwellenlänge bei einem Propagationswinkel von θ = 90 und φ = 12,3. Die Werte wurden mit [56] berechnet. diese Wellenlängen zulassen. Am geeignetsten hat sich LBO 12 herausgestellt. Mit Hilfe des frei im Internet erhältlichen Programms SNLO [56] zeigt sich, dass Phasenanpassung für diese Wellenlängen in LBO möglich sind und auch nichtkritische Phasenanpassung im Temperaturbereich von 278,5 C bis 307,6 C möglich ist. Da das Heizen des Kristalls auf so hohe Temperaturen jedoch eine technische Herausforderung darstellt, ist der Kristall in diesem Aufbau bei maximal 200 C kritisch phasenangepasst. Bei dieser Temperatur beträgt der Phasenanpassungswinkel θ = 12,3 und die effektive Nichtlinearität beträgt d eff = 0,84 pm/v. Ein Vorteil des LBO-Kristalls ist die starke Abhängigkeit des Brechungsindex und damit der Phasenanpassung von der Temperatur. So ist es möglich die Frequenzverdopplung auf verschiedene Wellenlängen einzustellen ohne den Winkel des Kristalls verstellen zu müssen. In Abb ist für den interessierenden Bereich der Fundamentalwellenlänge von 958 nm bis 975 nm die Phasenanpassungstemperatur für einen Propagationswinkel der beiden Strahlen von θ = 90 und φ = 12,3 gegen die optische Achse gezeigt. Durch die kritische Phasenanpassung tritt bei diesem Winkel ein Walk-Off Winkel von etwa 6 mrad auf. Wie in Abb zu sehen ist, sind Temperaturen zwischen 165 C und 200 C nötig, um die Phasenanpassung zu erreichen. Der Kristall kann in diesem Temperaturbereich von einem selbst gebauten Ofen stabilisiert werden. Dazu ist im zu heizenden Teil des Ofens eine Heizkartusche eingelassen. Diese ohmsche Heizung dissipiert maximal 50 W Wärmeleistung. Die Leistung wird aktiv von einem PID-Regelkreis eingestellt. Dieser Regelkreis arbeitet so, dass die Temperatur an einem nahe am Kristall angebrachten Thermowiderstand konstant bleibt. Mit dieser Anordnung wird im gewünschten Temperaturbereich eine Genauigkeit von etwa ±0,3 C erreicht. 12 LBO bezeichnet Lithiumtriborat (LiB 3 O 5 )

44 Die Frequenzverdopplung Um möglichst viel Laserleistung der Fundamentalen im LBO-Kristall zu haben, muss dafür Sorge getragen werden, dass diese so wenig wie möglich an den Grenzflächen reflektiert wird. Insbesondere im Überhöhungsresonator würden diese Verluste die Verdopplungseffizienz enorm verringern (siehe Abschnitt 3.3.3). Um dies zu umgehen, werden in der Regel zwei Methoden verwendet. Zum einen können die Endflächen des Kristalls so geschnitten werden, dass der eingehende Strahl im Brewsterwinkel für die entsprechenden Polarisation auftrifft und somit keine Reflexion auftritt. Die zweite Methode ist das Schneiden des Kristalls mit rechtwinkligen Endflächen und das Aufbringen einer dielektrischen Antireflexbeschichtung. Der Brewsterschnitt findet häufig Verwendung wenn das Aufbringen von Antireflexbeschichtungen für den verwendeten Kristall schwierig oder unmöglich ist. Für den verwendeten LBO-Kristall ist das Aufbringen einer solchen Beschichtung allerdings kein Problem. Der Kristall wurde daher mit Antireflexbeschichtung für Fundamental- und harmonische Wellenlänge im rechtwinkligen Schnitt bei der Firma TOPAG bezogen Resonatoraufbau Im Gegensatz zu gepulsten Lasern ist es bei Dauerstrichlasern mit mehr Aufwand verbunden die für den nichtlinearen Prozess nötigen hohen Intensitäten zu erreichen. Um eine effiziente Verdopplung durchzuführen, muss das nichtlineare Material Teil eines Resonators sein, in welchem die fundamentale Laserleistung um ein bis zwei Größenordnungen überhöht wird. Dazu wird ein Ringresonator in der sogenannten Bow-Tie-Konfiguration verwendet. Diese Anordnung besteht wie in Abb zu sehen aus den vier Spiegeln S1 bis S4. Die Spiegel S2 und S3 sind Konkavspiegel um einen Fokus im Kristall formen zu können. Zwischen diesen beiden Konkavspiegeln spricht man vom fokussierten Arm des Resonators, der Rest wird als kollimierter Arm bezeichnet. Die Spiegel S1 und S4 dienen lediglich als Umlenkspiegel. Der im Resonator umlaufende Strahl schließt beim Auftreffen auf die Spiegel mit der Spiegelnormalen den Winkel α ein. Die im Resonator verwendeten Konkavspiegel erzeugen einen Astigmatismus in der Grundmode, wodurch der umlaufende Strahl elliptisch ist. Man definiert zwei Achsen im Resonator: Schaut man entlang der Strahlrichtung, so liegt die tangentiale Ebene in der Resonatorebene, die sagittale Ebene steht senkrecht dazu. Der Spiegel S4 erfüllt die Aufgabe des Einkoppelspiegels. Seine Reflektivität wird an die Leistungsverluste beim Resonatorumlauf angepasst und unterscheidet sich deshalb von der aller anderen Spiegel. Diese Anpassung dient dazu eine möglichst hohe Einkopplung und Überhöhung im Resonator zu erhalten und wird als Impedanzanpassung bezeichnet. Auf diese wird später genauer eingegangen. Bestimmung des idealen Fokus Die Größe des Fokus im Kristall ist ein wichtiger Parameter beim Planen des Resonators. Zum Erreichen optimaler Konversion muss das Verhältnis zwischen Kristalllänge und konfokalem Parameter 13 b 0 folgender Gleichung genügen [7]: l 2, , 39B2 = (3.3.6) b , 1B + B 2 wobei B der Doppelbrechungsparameter ist und gegeben ist durch: B = ϕ lk 1 2 (3.3.7) 13 Der konfokale Parameter bezeichnet die doppelte Rayleighlänge des geformten Fokus : b 0 = 2z 0

45 3.3. Die Frequenzverdopplung Konversionseffizienz Überhöhung Kristalllänge [mm] Reflektivität R1 [%] (a) Konversionseffizienz (b) Überhöhung Abbildung 3.14: Simulation zu Konversionseffizienz und Überhöhung der Fundamentalen im Frequenzverdopplungsresonator zum Finden der optimalen Kristalllänge und der optimalen Reflektivität des Einkoppelspiegels. Für bekannten Walk-Off-Winkel ϕ und Wellenvektor k 1 der Fundamentalen, lässt sich zu jeder Kristalllänge l der optimale Fokus w 0 = b 0 k 1 berechnen Bestimmung der idealen Kristalllänge Die optimale Länge des Kristalls hängt vom Walk-Off im Kristall sowie den linearen Verlusten im Resonator ab. Die größten Quellen linearer Verluste sind die Absorption der Fundamentalen im Kristall und die Transmissionsverluste an den Resonatorspiegeln. Sind diese Parameter bekannt, kann unter der Annahme, dass der nach (3.3.6) zur aktuellen Länge passende ideale Fokus im Kristall geformt wird, die Konversionseffizienz für verschieden Kristalllängen berechnet werden [53].Für den LBO-Kristall und Verlusten von 0,01% an jedem Spiegel außer dem Einkoppler ergibt sich bei einer Laserwellenlänge von 960 nm der in Abb. 3.14a gezeigte Verlauf. Für diese Parameter liegt die optimale Konversion bei einer Kristalllänge von etwa 2 mm. Da zu dem Zeitpunkt, als die ideale Länge des Kristalls bestimmt wurde, nicht klar war, dass eine Spiegelreflexion von 99,99% möglich ist, wurde die optimale Länge des Kristalls zu 15 mm bei einer Spiegelreflektivität von 99,9% ermittelt. Da die Konversionseffizienz aber zu größeren Längen nur sanft abfällt, sind bei dieser Länge auch mit den hochreflektiven Spiegeln laut Simulation noch 81,9% Konversionseffizienz erreichbar.

46 Die Frequenzverdopplung Simulation der Resonatorgeometrie Um den optimalen Fokus im Kristall zu erzielen, muss die Resonatorgeometrie entsprechend angepasst werden. Dazu wurde mit Hilfe des Matrixformalismus für Gauß sche Strahlen [67] der Umlauf im Resonator für den sagittalen und den tangentialen Strahl simuliert. Dabei wurde ermittelt für welche Fokusgröße im fokussierten Arm der Strahl sich nach einem Umlauf wieder reproduziert, sprich für welchen Fokus eine stabile Resonatormode existiert. Variiert man die Länge des fokussierten Arms d 1 und berechnet für jede Länge den Fokus der stabilen Resonatormode, so erhält man den in Abb. 3.15a gezeigten Verlauf. Man sieht, dass eine Länge d 1 existiert für die sowohl der tangentiale als auch der sagittale Strahl die gleiche Fokusgröße bilden. Die Fokusgröße bei diesem Schnittpunkt kann durch Variation der Länge des kollimierten Arms d 2 an den berechneten idealen Fokus im Kristall angepasst werden. Je flacher die Kurven für die beiden Strahlen im Schnittpunkt sind umso stabiler wird der Fokus gegenüber Längenänderungen im Resonator sein. Durch dieses Kriterium lassen sich auch die optimalen Werte für den Winkel der Resonatorspiegel gegen die Strahlrichtung und den Krümmungsradius der Konkavspiegel bestimmen. Zusätzlich sollte noch beachtet werden, dass die Elliptizität des Strahls im kollimierten Arm für größere Winkel der Spiegel zunimmt. Dies sollte man vermeiden, da es sonst schwierig wird den einzukoppelnden Strahl so vorzuformen, dass er die gleiche Elliptizität aufweist (siehe Abschnitt zur Strahlformung). Die aus der Simulation erhaltenen Werte sind in Tabelle 3.3 zusammengefasst. Stehen diese Werte fest, kann der Verlauf des Strahlradius während des Umlaufs im Resonator mit Hilfe des Matrixformalismus berechnet werden. Für diesen Resonator ist dies in Abb. 3.15b gezeigt. Die Mitte des LBO-Kristalls ist bei z = 0. Man sieht, dass der Strahl im fokussierten Arm, bei z = 0, rund, im kollimierten Arm hingegen elliptisch ist. Außerdem bildet sich im kollimierten Arm ein sanfter Fokus. Die Strahlbreite beträgt im diesem 242 µm für den tangentialen und 271 µm für den sagittalen Strahl. Die geometrische Gesamtlänge eines Resonatorumlaufs beträgt damit 51,14 cm. Analog zu den Überlegungen aus Abschnitt ist der freie Spektralbereich ν FSR des Verdopplungsresonators gegeben durch: ν FSR = c L. (3.3.8) Für diesen Resonator ergibt sich damit ein freier Spektralbereich von 586,59 MHz. Die Finesse ergibt sich nach Gleichung (3.2.2) mit ρ = R 1 R 2 R 3 R 4 bei drei Spiegeln mit einer Reflektivität von R 1 = R 2 = R 3 = 99,99% und dem im nächsten Abschnitt besprochenen optimalen Einkoppler mit R 4 = 98,98% zu F = 547. Wahl der Spiegel und Impedanzanpassung Einen wesentlichen Einfluss auf die maximale Überhöhung im Resonator und damit die erreichbare Konversionseffizienz hat die Reflektivität der Resonatorspiegel. Die Spiegel für diesen Resonator wurden bei der Firma Layertec bezogen. Die Spiegel S1 bis S3 weisen laut Spezifikation eine Reflektivität von 99,99% für den erwünschten Bereich der Fundamentalwellenlänge auf. Außerdem besitzen diese Spiegel eine Antireflexbeschichtung für den Wellenlängenbereich der Harmonischen. Bis auf die Restreflexion von 5% kann die Harmonische dadurch am Spiegel S3 sofort den Resonator verlassen. Um eine optimale Einkopplung in den Resonator zu gewährleisten, muss die Reflektivität des Spiegels S4 an die Resonatorverluste angepasst werden. Dies kann dadurch erklärt werden, dass nur dann die maximale Leistung in den Resonator eingekoppelt wird, wenn die Reflexion des

47 3.3. Die Frequenzverdopplung 47 Fokusgröße [µm] Länge des fokussierten Arms d1 [cm] (a) Stabilitätsdiagramm zum Finden der idealen Länge des fokussierten Arms Strahlradius [µm] S3 S4 S1 S z [cm] (b) Die Strahlbreite bei Propagation durch den Resonator in der berechneten Mode Abbildung 3.15: Simulation zur optimalen Geometrie des Resonators. Zunächst muss (a) die optimale Länge des fokussierten Arms d 1 gefunden werden, dann kann (b) die Strahlbreite im Verlauf der Propagation durch den Resonator für den tangentialen Strahl (rot) und den sagittalen Strahl (rot gestrichelt) bestimmt werden. Der Kristall sitzt bei z = 0 und die Positionen der Spiegel S1 bis S4 sind markiert. eingehenden Strahls am Einkoppelspiegel verschwindet. Dies ist der Fall, wenn die am Spiegel reflektierte Welle und die aus dem Resonator zurückkommende Welle gegenphasig sind und gleiche Amplituden besitzen. Damit die Amplituden gleich sind muss von der einlaufenden Welle prozentual so viel reflektiert werden, wie im Resonator nach einem Umlauf noch an Leistung vorhanden ist und am Einkoppelspiegel transmittiert wird. Je besser die Amplituden zueinander passen, desto mehr Leistung kann in den Resonator gekoppelt werden und desto größer ist die Überhöhung der Leistung im Resonator. Das Anpassen der Reflektivität des Einkoppelspiegels an die Resonatorverluste nennt man Impedanzanpassung. Simuliert man, wie in [53] gezeigt, die Überhöhung im Resonator für verschiedene Reflektivitäten des Einkoppelspiegels bei gegebenen linearen Verlusten in einem Resonatorumlauf, so erhält man den in Abb. 3.14b gezeigten Verlauf. Es zeigt sich ein eindeutiges Maximum im Verlauf bei einer Reflektivität von 98,98%. Für größere Werte fällt die Überhöhung sehr stark ab. Es ist daher günstiger, eher etwas kleinere Reflektivitäten für den Einkoppelspiegel zu wählen, um nicht Gefahr zu laufen auf dieser stark fallenden Flanke zu liegen. Basierend auf dieser Simulation wurden Spiegel mit Reflektivitäten von 97,5%, 98,5%, 99%, 99,5% angeschafft. Da die gewünschten Reflektivitäten im Herstellungsprozess nicht immer genau erreicht werden können, weichen diese leicht ab. Als Einkoppler wird ein Spiegel mit einer Reflektivität von 99,3% verwendet, da dieser dem optimalen Einkoppler am nächsten kommt. Das mit diesen Spiegeln erreichte Signal

48 Die Frequenzverdopplung Resonator Opt. Länge des fokussierten Arms d 1 8,71 cm Opt. Fokus ω 0 im Kristall 34,36 µm Länge eines Resonatorumlaufs 51,14 cm Freier Spektralbereich ν FSR 586,59 MHz Eliptizität im kollimierten Arm 0,89 Resonatorspiegel Reflektivität der Spiegel 99,99% Krümmungsradius S2, S3 7,5 cm Winkel der Spiegel α 8 Max. Überhöhung 98,7 Opt. Einkopplerreflektivität 98,98% Kristall Kristalllänge 15 mm Max. Konversionseffizienz 81,88% Max. Intensität im Kristall 41,05 MW cm 2 Schnittwinkel θ 90 Schnittwinkel ϕ 12,3 Walk-Off Winkel 7,09 mrad Tabelle 3.3: Zusammenfassung der Eigenschaften und Simulationsergebnisse des Frequenzverdopplungsresonators. der Einkopplung ist in Abb zu sehen. Hier ist das Signal der Photodiode gezeigt, welche die am Einkoppelspiegel reflektierte Laserleistung detektiert, wenn die Länge des Resonators linear verändert wird. Man erkennt ein starkes Minimum der reflektierten Leistung, wenn der Resonator resonant zum einfallenden Laser ist. Die Leistung fällt jedoch nicht komplett auf null ab, sondern nur auf etwa 30% der Ausgangsleistung. Dies hängt damit zusammen, dass die räumliche Mode des einfallenden Lasers leicht von der Resonatormode abweicht und daher nicht die komplette Leistung eingekoppelt werden kann. Aus diesem Grund ist auch rechts des starken Minimums ein zweites kleines Minimum zu sehen, das der Einkopplung in eine höhere räumliche Resonatormode entspricht. Zudem ist der Resonanzpeak sehr schmal und der unterste Teil unterschreitet die Zeitauflösung des verwendeten Oszilloskops auf der eingestellten Zeitskala. Stabilisiert man den Resonator, wie in Abschnitt beschrieben, sinkt die am Resonator reflektierte Leistung typischerweise auf 10% der außerhalb der Resonanz reflektierten Leistung. Strahlformung Die in den Resonator eingekoppelte Laserleistung hängt neben der Impedanzanpassung auch davon ab, wie groß der Überlapp der räumlichen Geometrie des einfallenden Strahls mit der Resonatormode ist. Um den Überlapp mit der gewünschten Grundmode des Resonators möglichst groß zu machen. wird der Laser auf seinem Weg zum Verdopplungsresonator durch ein Linsensystem geformt. Dabei sind Brennweite und Position der Linsen so gewählt, dass der Strahl im kollimierten Arm des Resonators exakt den in Abb. 3.15b gezeigten Verlauf aufweist. Da die Resonatormode im kollimierten Arm elliptisch ist, ist außer einer gewöhnlichen Teleskopanordung auch noch ein Teleskop aus Zylinderlinsen nötig um den Fokus des tangentialen Strahls unabhängig vom sagittalen

49 3.3. Die Frequenzverdopplung 49-78,4-46,7-43,3-18,6 0 L1 (200) L2 (100) ZL1 (200) ZL2 (80) EK Abbildung 3.16: Positionen und Brennweiten der sphärischen Linsen (L) und der Zylinderlinsen (ZL) für die Strahlformung. Die Abstände in cm sind über der Markierung der jeweiligen Linse zu sehen und sind in Zentimeter von der Position des Resonatoreikopplers (EK) gemessen. Bei jeder Linse ist in Klammern die Brennweite in mm angegeben. formen zu können. Auch hierfür wurde mit Hilfe des Matrixformalismus für gauß sche Strahlen simuliert, mit welchen Brennweiten der Linsen in welchen Abständen die Resonatormode im kollimierten Arm reproduziert werden kann. Hierbei mussten einige geometrische Beschränkungen berücksichtigt werden. Da die gesamte zur Strahlformung benötigte Weglänge bei etwa einem Meter liegt, sind Umlenkspiegel in den optischen Pfad eingebaut, wie in Abb gezeigt. An diesen Stellen können daher keine Linsen positioniert werden. Außerdem muss zwischen der letzten Linse und dem Einkoppelspiegel des Resonators genug Platz sein um ein Spiegelpaar zur Justage der Resonatoreinkopplung einzubauen. Die Position und Brennweite der Linsen, wie sie aus der Simulation ermittelt wurden, sind in Abb zu sehen. Bei dieser Simulation wurde angenommen, dass aus dem Auskoppler der Lichtleitfaser ein Strahl mit einer Breite von 1,15 mm austritt. Beim Aufbau des Resonators zeigte sich, dass die Simulation sehr gut die realen Verhältnisse wiedergibt, da die Position der Linsen nur einige Millimeter verändert werden musste um den gewünschten Strahlverlauf an der Stelle des Resonators zu formen Stabilisierung des Resonators Um die Laserleistung im Resonator überhöhen zu können, muss seine Länge der Resonanzbedingung nλ = L genügen. Kleinste mechanische Vibrationen und Schall, sowie temperatur- oder druckbedingte Änderungen des Brechungsindex der Luft reichen jedoch schon aus, um den relativen Abstand der Spiegel so stark zu verändern, dass die Bedingung nicht mehr erfüllt ist. Aus diesem Grund muss die Länge des Resonators aktiv geregelt werden, um auf die äußeren Gegebenheiten so zu reagieren, dass die optische Weglänge im Resonator immer zur Wellenlänge des eingekoppelten Lasers passt. Dazu ist, wie in Abb gezeigt, der Resonatorspiegel S1 auf einem Piezoaktor montiert. Für die aktive Regelung dieses Aktors wird ein Signal benötigt, das Auskunft darüber gibt, ob der Resonator resonant ist oder nicht. Dieses Fehlersignal wird im vorliegenden Fall mit der Pound-Drever-Hall-Methode 14 [14] generiert. Dazu muss die Intensität des Lasers mit einer Radiofrequenz moduliert werden, die sehr viel größer ist als die Transmissionsbandbreite des Resonators. Die dadurch entstehenden Seitenbänder werden am Resonator komplett reflektiert und, wie in Abb gezeigt, von einer Photodiode detektiert, die sensitiv für die hochfrequente Modulation ist. Modulation des Diodenlasers zur Pound-Drever-Hall Stabilisierung Die für die PDH-Stabilisierung nötige Intensitätsmodulation ist bei Diodenlasern problemlos über die Modulation des Diodenstroms möglich. Ohnehin wird der Diodenlaser 14 Die Pound-Drever-Hall-Methode wird mit PDH abgekürzt.

50 Die Frequenzverdopplung Spannungsgesteuerter Oszillator ~ Fehlersignal Verdopplungsresonator Tiefpass Tiefpass Mixer Mixer Leistungsteiler Fehlersignal Diodenlaser Photdiodensignal PDH - Stabilisierung Photdiodensignal Transferresonatorstabilisierung Modulation Laserdiode Abbildung 3.17: Darstellung des Schemas zur Modulation und Demodulation des Diodenlasers im Rydberglasersystem. Das Modulationssignal vom spannungsgesteuerten Oszillator wird auf zwei Demodulationseinheiten aufgeteilt und ein Teil direkt zur Modulation an den Diodenlaser gegeben. Die am Verdopplungs- und Transferresonator aufgenommenen Signale können so beide in unabhängigen Demodulationseinheiten in das jeweils zur Stabilisierung nötige Fehlersignal verarbeitet werden. des infraroten Rydberglasers mit einer Radiofrequenz moduliert, um ihn am Transferresonator stabilisieren zu können. Dies ist in Abschnitt detailliert beschrieben. Diese Modulation wird ebenfalls zur Generierung des PDH-Stabilisierungssignals verwendet. Um das modulierte Laserlicht an zwei Stellen zu demodulieren, wird das in Abb gezeigte Schema für die Elektronik verwendet. Diese Schaltung ist nötig, da beide Demodulatoren die genaue Frequenz des modulierenden Oszillators und eine starre Phasenbeziehung zu diesem benötigen. Es wurden dazu zwei Modulator-Demodulator-Einheiten, wie sie für die RF-Spektroskopie verwendet werden, modifiziert. In einer der Einheiten wurde der spannungsgesteuerte Oszillator entnommen und an seiner Stelle ein Modulationseingang angebracht. An diesen Eingang wird über einen Leistungsteiler ein Teil der Modulation der zweiten Einheit gebracht. In der zweiten Einheit wurde die Verbindung zwischen Modulator und Demodulator getrennt und das Modulationssignal an den Leistungsteiler geführt. Dieser gibt neben der Modulation für die erste Einheit auch einen Teil der Leistung wieder zurück in den Demodulatorkreis der Einheit mit Oszillator. Ein kleiner Teil des Oszillationssignals geht an den Diodenlaser zur Amplitudenmodulation. Auf diese Weise haben beide Demodulatoren Zugang zum ursprünglichen Modulationssignal, das dem Laser aufgeprägt ist, und können die entsprechenden Signale der Photodioden demodulieren. Da die Licht- sowie die elektrischen Laufwege für beide Teilsignale aber unterschiedlich sind, müssen beide voneinander unabhängig phasenangepasst werden können. Dazu wird für das Signal zur PDH-Stabilisierung die Frequenz des spannungsgesteuerten Oszillators verändert, bis die Phasenlage für den Signalweg in diesem Zweig passend ist. Im Allgemeinen ist dies aber nicht die richtige Phasenlage für die Demodulation des Transferresonatorsignals. Daher wird hier die Länge des Kabels von der Photodiode zum Demodulator so angepasst, dass die Phasen übereinstimmen.

51 3.3. Die Frequenzverdopplung Signalstärke [Bel. Einheit] Resonatorlänge [Bel. Einheit] Abbildung 3.18: Mit einem Speicheroszilloskop aufgenommenes Signal der Photodiode, die das am Verdopplungsresonator reflektierte Licht beobachtet (blau). Außerdem ist das mit Hilfe des Demodulators generierte Fehlersignal (rot) zu sehen. Man erkennt deutlich den steilen Nulldurchgang des Fehlersignals in der Resonanz. Wirkungsweise der Pound-Drever-Hall Stabilisierung Um den Resonator aktiv resonant zum Laserstrahl zu halten, muss das Fehlersignal nicht nur Auskunft darüber geben, ob die Resonatorlänge von der Resonanzlänge weg driftet, sondern auch in welche Richtung. Das Fehlersignal muss also am Punkt der Resonanz einen Nulldurchgang besitzen und eine möglichst große Steigung haben. Durch die PDH- Stabilisierung wird solch ein Signal erzeugt. Ist die Resonanzbedingung erfüllt, baut sich im Resonator ein starkes Lichtfeld auf. Ein Teil der Leistung im Resonator verlässt durch den Einkoppelspiegel wieder den Resonator und überlagert sich mit dem reflektierten Teil des einfallenden Strahls. Die Phasenlage dieser beiden Strahlen hängt stark davon ab, wie genau die Resonanzbedingung erfüllt ist. Ist sie exakt erfüllt, so sind die Stahlen exakt gegenphasig und es tritt ein Minimum in der am Resonator reflektierten Leistung auf. Ist das System leicht außerhalb der Resonanz, verschieben sich die Phasen in wohldefinierter Richtung gegeneinander, je nachdem auf welcher Seite der Resonanz sich das System befindet. Die Seitenbänder, die das einfallende Licht trägt, dienen als Referenz zur Bestimmung der Phasenlage. Wie in Abb gezeigt, wird das von der Photodiode detektierte Signal mit dem ursprünglichen Modulationssignal gemischt und die niedrigen Frequenzen durch einen Tiefpassfilter selektiert. Das resultierende Signal hat eine starke Steigung im Bereich der Resonanz und einen Nulldurchgang in dessen Mitte. Im Experiment wird das am Frequenzverdopplungsresonator reflektierte Licht von einer Photodiode detektiert, die sowohl das konstante Signal als auch die hochfrequente Modulation auf dem Laserlicht wahrnehmen kann. Das Signal der Photodiode ist in Abb als blauer Graph zu sehen. In der Resonanz nimmt die Intensität auf der Photodiode wegen der destruktiven Interferenz der sich überlagernden Teilstrahlen stark ab. Rechts

52 Die Frequenzverdopplung Signal [Bel. Einheit] Zeit [min] Abbildung 3.19: Stabilität der Intensität des frequenzverdoppelten Rydberglasers. Man erkennt starke Fluktuationen auf einer kurzen, sowie kleinere Fluktuationen auf einer langen Zeitskala. neben dem starken Resonanzpeak ist noch ein weiterer kleiner Peak zu erkennen. Dieser gehört zu einer anderen Transversalmode im Resonator, die bei leicht unterschiedlichen Resonatorlängen anschwingen kann. Das durch das PDH-Verfahren generierte Fehlersignal ist im gleichen Graph in rot dargestellt. Man kann sehen, dass dieses einen steilen Nulldurchgang an der Stelle der Resonanz besitzt. Flankiert wird dieser von zwei weiteren Nulldurchgängen, die symmetrisch um ihn herum sitzen. Diese werden durch die auf den Laser modulierten Seitenbänder verursacht. Wie in [4] gezeigt, korreliert deren Abstand vom zentralen Nulldurchgang mit der Modulationsfrequenz. In den Bereichen zwischen dem zentralen und den flankierenden Nulldurchgängen fällt das Fehlersignal nicht auf Null ab. Dies ist vorteilhaft, da der PID-Regler versucht, Richtung Nullpunkt zu regeln. Es besteht dadurch eine erhöhte Chance, dass das System wieder zur zentralen Regelflanke findet, wenn das System durch stärkere Erschütterungen oder Schall schlagartig die Resonanz verlässt. Dieser große Einfangbereich stellt im Laboralltag einen erheblichen Vorteil dar, da manueller Eingriff in das System zum erneuten Stabilisieren nur selten nötig ist Messdaten der Frequenzverdopplung Stabilität Ein wichtiger Faktor bei der Arbeit mit einem frequenzverdoppelten Laser ist die Stabilität, mit der das Laserlicht zur Verfügung steht. Um dies zu beurteilen wurde die Intensität des frequenzverdoppelten Rydberglasers für etwa eine viertel Stunde mit einer Photodiode aufgenommen. Das Signal ist in Abb gezeigt. Man sieht, dass die Intensität starke Fluktuationen aufweist. Dabei fluktuiert sie auf einer kurzen Zeitskala um

53 3.3. Die Frequenzverdopplung Hochvolt Niedervolt Niedervolt ohne VS Amplitude [db] Frequenz [Hz] Abbildung 3.20: Frequenzverhalten des Fehlersignals der PID-Regelung des Verdopplungsresonators für verschiedene Konfigurationen des Piezos. etwa ±10%. Hinzu kommt eine leichte Variation der Intensität auf einer Zeitskala von einigen Minuten. Außerdem treten in unregelmäßigen Zeitabständen kurze, aber starke Einbrüche der Leistung, bis hin zum kompletten Ausbleiben des Laserlichts, auf. Wie das Intensitätsverhalten auf einer Zeitskala von einigen Millisekunden aussieht zeigt Abb Der Grund für das Auftreten der Fluktuationen ist eine unzureichende Stabilisierung des Frequenzverdopplungsresonators. Kleine Störungen, wie mechanische Stöße oder Schall, ändern die Länge des Überhöhungsresonators und die Regelelektronik ist nicht in allen Fällen in der Lage diese optimal auszugleichen. Dies führt dazu, dass die Resonatorlänge die Resonanzbedingung nicht mehr perfekt erfüllt und die Leistung der Harmonischen abnimmt. Zwar ist die Stabilität ausreichend, um in kurzen Pulsen mit einer Länge von einigen Millisekunden resonant in Rydbergzustände anzuregen, doch sollte die Stabilisierung der Frequenzverdopplung in Zukunft verbessert werden, um Experimente zum Beimischen von Rydbergzuständen zum Grundzustand zu ermöglichen. Auch der am Spiegel S1 angebrachte Piezoaktor hat einen Einfluss auf die Stabilität der Ausgangsleistung. Dieser wird über einen Verstärker angesteuert, der maximal 100 V Ausgangsspannung liefert. Daher wurde zunächst ein Niedervoltpiezo 15 verwendet, der in einem Spannungsbereich von 0 V bis 150 V einen Stellbereich von 9 µm liefert. Damit war problemlos eine Längenänderung des Resonators über mehrere freie Spektralbereiche möglich. Allerdings war die Resonanzstabilisierung mit diesem Piezo kaum möglich. Vergleichend wurde ein Hochvoltpiezo 16, der für Spannungen bis 1 kv ausgelegt ist, getestet. Für beide Piezoaktoren wurde, während die PID-Regelung das System auf Resonanz hält, das Rauschen der Intensität des frequenzverdoppelten blauen Laserstrahls über eine 15 Der verwendete Piezo wurde von der Firma Piezomechanik GmbH bezogen und trägt die Modellbezeichnung PSt150/10x10/7 16 Der Hochvoltpiezo wurde ebenfalls von der Firma Piezomechanik GmbH bezogen und trägt die Modellbezeichnung PSt1000/10/5

54 Die Frequenzverdopplung Abbildung 3.21: Fehlfarbendarstellung des Strahlprofils des frequenzverdoppelten Laserstrahls direkt nach der Auskopplung aus dem Verdopplungsresonator. In der Asymmetrie in horizontaler Richtung manifestiert sich der Walk-Off im Frequenzverdopplungsprozess. Photodiode mit einem Spektrumanalysator aufgenommen. Das Resultat ist in Abb zu sehen. Wird der Resonator mit einem Hochvoltpiezo stabilisiert (blau), ist das Rauschen im gesamten aufgenommenen Frequenzbereich niedriger als für den Niedervoltpiezo (rot). Insbesondere bei Frequenzen bis 10 khz ist der Niedervoltpiezo weniger gut in der Lage den Resonator zu stabilisieren. Aufgrund dieser Messung wurde der Hochvoltpiezo im Aufbau belassen. Wie in [6] diskutiert, spielt es auch eine Rolle, wie der Piezoaktor montiert ist und ob er gegen eine mechanische Vorspannung arbeitet. Der Frequenzbereich, in dem die Piezoanordnung betrieben werden kann, erhöht sich, wenn die Anordnung mechanisch vorgespannt ist. Dies zeigt sich auch in Abb im Vergleich der grünen und der roten Kurve. Im hochfrequenten Bereich zeigt bei gleichem Piezoaktor die Konfiguration mit Vorspannung (grün) ein geringeres Rauschen, als die ohne. Zur Zeit wird der Piezoaktor mit einem Verstärker betrieben, der lediglich Ausgangsspannungen bis 100 V erzeugen kann. Dies ist in Kombination mit dem Hochvoltpiezo nicht ausreichend um Langzeitdrifts der Resonatorlänge durch Temperaturänderung auszugleichen, da der Piezo mit der geringen Spannung auch nur geringen Längenänderungen des Resonators folgen kann. Auch das Zeitverhalten des Verstärkers ist unzureichend. Zwar lässt sich mit diesem Verstärker der Resonator resonant halten, doch ist der PID-Regler im Zusammenspiel mit diesem Verstärker nicht in der Lage auf Störungen durch Schall zu reagieren. Dadurch kommt es zu einem Rauschen auf der Ausgangsleistung der Frequenzverdopplung und immer wieder zu Leistungseinbrüchen, wenn das System durch starke Störungen die Resonanz komplett verlässt. Durch den großen Einfangbereich der PDH- Stabilisierung findet das System in einem solchen Fall aber häufig wieder in die Resonanz zurück. In Zukunft wird der Verstärker durch ein Gerät ersetzt, das für den verwendeten Piezoaktor geeignet ist. Hiermit sind bessere Ergebnisse bezüglich des Rauschens der frequenzverdoppelten Laserleistung zu erwarten. Strahlprofil der erzeugten Harmonischen Zur Bestimmung der Strahlqualität des erzeugten blauen Laserlichts wurde der Strahl hinter einem Absorptionsfilter von einer CCD-Kamera 17 aufgenommen. Das resultierende 17 Die verwendete CCD-Kamera ist das Modell WinCamD-UCD23 der Firma Data Ray Inc.