Die Dicke von Grenzflächen
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- Joachim Wagner
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1 Die Dicke von Grenzflächen Melanie Müller Forschungsseminar Quantenfeldtheorie 2. Dezember 2003 Grenzflächen p./42
2 Welche Grenzflächen? Grenzflächen zwischen zwei verschiedenen (Phasen von) Gasen / Flüssigkeiten / Festkörpern 3-dimensionale Systeme 2-dimensionale Grenzfläche Grenzfläche zwischen zwei koexistierenden Phasen im Gleichgewicht in der Nähe der kritischen Temperatur T c universell, viele Fluktuationen Grenzfläche senkrecht zur z-achse Beschreibung auf verschiedenen Längenskalen verschiedene Fluktuationen Grenzflächen p.2/42
3 Was ist eine Grenzfläche? Aristoteles: Grenze = der letzte Punkt eines Dinges, jenseits dessen es kein Teil des Dinges gibt, diesseits dessen alle Teile des Dinges sind. scharfe Grenze zwischen zwei Stoffen / Phasen Grenzflächen p.3/42
4 Molekulare Mechanik bis ins 9. Jahrhundert scharfe Grenzfläche φ g (z) Θ(z h) mechanisch-statische Betrachtung: Moleküle sind in Ruhe in Minima potenzieller Energie Berechnung aufgrund von kurzreichweitigen Anziehungskräften zwischen Molekülen. Rayleigh 890: the attractive forces were left to perform the impossible feat of balancing themselves Grenzflächen p.4/42
5 Van der Waals van der Waals 893 (20 Jahre nach seiner Gleichung) kontinuierliches Grenzflächenprofil φ g (z) thermodynamische Argumentation Einführen einer Freien Energie- Dichte aus Betrachtung intermolekularer Kräfte und Taylor-Entwicklung: L(φ(z)) = V (φ(z)) + 2 (φ (z)) 2 Minimum von L(φ(z)) ist das Grenzflächenprofil φ g (z) im Gleichgewicht. Grenzflächen p.5/42
6 Van der Waals Freie Energie-Dichte: L(φ(z)) = V (φ(z)) + 2 (φ (z)) 2 Term A : Freie Energie-Dichte einer hypothetischen Flüssigkeit mit homogener Dichte φ fl < φ g (z) < φ g. Keine Maxwell-Konstruktion! Term B : Starke Fluktuationen kosten Energie. Grenzflächen p.6/42
7 Van der Waals Freie Energie-Dichte: L(φ(z)) = V (φ(z)) + 2 (φ (z)) 2 nur Term A : scharfe Grenzfläche, Oberflächenspannung = 0 nur Term B : Grenzfläche unendlich diffus, Oberflächenspannung = 0 beide Terme C = A + B: kontinuierliches Profil φ g (z) mit endlicher Breite, endlicher Oberflächenspannung Grenzflächen p.7/42
8 Landau-Theorie Landau 937 mean-field-theorie, entspricht van der Waals-Theorie universelle Gültigkeit in der Nähe des kritischen Punktes T c Ordnungsparameter φ: Dichte bei Flüssigkeitsgemisch, spontane Magnetisierung bei Ferromagneten Postulate über Analytizität und Symmetrie der Freien Energie, Taylor-Entwicklung um kritischen Punkt L(φ) = 2 ( φ)2 + g 4! (φ2 ) 2 Grenzflächen p.8/42
9 Landau-Theorie Freie Energie-Dichte L(φ) = 2 ( φ)2 + g 4! (φ2 ) 2 Grenzflächen-Profil aus Minimierung von L φ g (z) = tanh( 2ξ (z h)) Dicke ξ Korrelationslänge (der homogenen Phase) φ g intrinsisches Profil, hängt nicht von äußeren Parametern ab Grenzflächen p.9/42
10 Landau-Theorie van der Waals- und Landau-Theorie = mean-field-näherungen Wann gültig? Welche Fluktuationen? Grenzflächenprofil φ g (z) aus mikroskopischer Theorie durch Grobkörnung Wegmitteln mikroskopischer Fluktuationen Wellenlängen λ > a mikroskopische Länge (Gitterkonstante) mean-field-näherung Vernachlässigen von Fluktuationen λ > B intr Cutoff B intr ξ Korrelationslänge Grenzflächen p.0/42
11 Zusammenfassung Landau-Theorie Landau-Theorie liefert stetiges Grenzflächenprofil φ g mit endlicher Dicke Dicke wird verursacht durch thermodynamische Fluktuationen der Dichten der homogenen Phasen Berücksichtigung von Fluktuationen a < λ < B intr ξ mikroskopischer Cutoff a unproblematisch: mikroskopische Details uninteressant Cutoff B intr problematisch: langwellige Fluktuationen der Grenzfläche wichtig Grenzflächen p./42
12 Kapillarwellen Buff, Lovett, Stillinger 965 Grenzfläche = schwingende Membran scharfe Grenzfläche φ g (z) Θ(z h) 2D-Membran h(x, y) schwingt mit langwelligen Fluktuationen kleiner Amplitude Kapillarwellen z x y Grenzflächen p.2/42
13 Kapillarwellen Grenzflächen p.3/42
14 Kapillarwellen Freie Energie für die Kapillarwellen-Fluktuationen der Membran h(x, y): F KW = Oberflächenspannung Fläche = σ dxdy + h 2 x + h 2 y treibende Kraft: thermische Fluktuationen rücktreibende Kraft: Oberflächenspannung Herleitung aus Landau-Theorie möglich Grenzflächen p.4/42
15 Kapillarwellen Freie Energie F KW = σ dxdy + h 2 x + h 2 y langsame Variation von h(x, y) Gradient-Entwicklung F KW = σ Gaußsche Theorie alle Mittelwerte berechenbar dxdy ( h 2 x + h 2 ) y Grenzflächen p.5/42
16 Kapillarwellen mittlere quadratische Fluktuation einer Mode h( q): h( q) 2 = k BT σq 2 (Gleichverteilungssatz) Grenzflächen-Dicke durch Fluktuationen der Membran: divergent! Welche Fluktuationen beschreibt das Kapillarwellen-Modell? Grenzflächen p.6/42
17 Kapillarwellen Welche Fluktuationen? Gradient-Expansion langwellige Fluktuationen nur große λ > B KW q < 2π B KW Wie groß ist B KW? Grenzflächenprofil φ g (z) Θ(z h), eigentlich Profil mit Breite ξ B KW ξ endliches System der Länge L λ < L q > 2π L insgesamt: 2π L < q < 2π B KW Grenzflächen p.7/42
18 Kapillarwellen Grenzflächen-Dicke: (h(x, y)) 2 = k BT 2πσ 2π L 2π B KW dq q = k BT 2πσ ln L B KW < divergent im thermodynamischen Limes L, Infrarot-Divergenz aus q 0 physikalische Divergenz: langwellige Fluktuationen kosten kaum Energie roughening bei Festkörpern: T < T R : Oberfläche zeigt anisotrope Facetten, Oberflächen-Fluktuationen schwach T > T R : Oberflächen-Anisotropie verschwunden unter Oberflächen-Fluktuationen im Ising-Modell: T R 0.5T c Grenzflächen p.8/42
19 Landau-Theorie und Kapillarwellen Landau-Theorie (893,937): intrinsisches stetiges Grenzflächenprofil φ g (z), Dicke w intr ξ beschreibt Fluktuationen a < λ < B intr ξ Kapillarwellen-Theorie (965): schwingende Membran h(x, y), scharfe Grenzfläche, Dicke w KW lnl beschreibt Fluktuationen ξ B KW < λ < L Grenzflächen p.9/42
20 Landau-Theorie und Kapillarwellen Grenzflächen zeigen alle Fluktuationen Wie passen die beiden Beschreibungen zusammen? einfachstes Modell: mean-field-fluktuationen und Kapillarwellen-Fluktuationen wechselwirken nicht Faltungsnäherung Grenzflächen p.20/42
21 Faltungsnäherung Vorstellung: intrinsisches Profil φ g (z) ist an schwingende Membran h(x, y) geheftet : φ g (z h(x, y)) Gesamtprofil: c(z) = φ g (z h) = dhφ g (z h)p (h) = φ g (z) P (z) P (h) = Wahrscheinlichkeit, dass Grenzfläche die Höhe z = h hat. aus Kapillarwellen-Modell: P (h) = Normalverteilung N (0, s 2 ) mit Varianz s 2 = (h(x, y) 2 = k BT L 2πσ ln B KW Grenzflächen p.2/42
22 Faltungsnäherung Gesamtprofil c(z) = φ g (z) N (0, s 2 ) Intrinsisches Profil mit Normalverteilung verschmiert Faltung stochastische Unabhängigkeit Dicke des Profils c(z): w 2 ges = w 2 intr + w 2 KW ξ 2 lnl Unabhängigkeit Grenzflächen p.22/42
23 Grenzflächen-Theorien Ebenen-Schnitt: Blick seitlich auf die Grenzfläche: mean-field -Theorie Kapillarwellen- Theorie Faltungsnäherung Grenzflächen p.23/42
24 Fragen Theorien: mean-field-landau-theorie: intrinsisches Profil, Fluktuationen a < λ < B intr Kapillarwellen-Theorie: schwingende Membran, Fluktuationen B KW < λ < L Fragen: Bedeutung der Cutoffs: - unproblematisch: a, L - problematisch: B intr, B KW, beide ξ. Wie groß? Übergangsbereich? wirkliche Grenzfläche: Gesamtprofil und Gesamtbreite Kann man die beiden Theorien trennen? Konzept eines intrinsischen Profils sinnvoll? Grenzflächen p.24/42
25 Computer-Simulation 3D-Ising-Modell Ordnungsparameter: spontane Magnetisierung, Grenzfläche zwischen Spin-up- und Spin-down-Domänen Monte-Carlo-Simulation mit Wolff- Cluster-Algorithmus periodische Randbedingungen in x, y-richtung, antiperiodische Randbedingungen in z-richtung System bildet eine Grenzfläche aus knapp unter der kritischen Temperatur Universalität, Landau-Theorie, roughening z. B. T = %T c ξ = 4.56 Grenzflächen p.25/42
26 Computer-Simulation Ziel: Cutoffs B intr, B KW? intrinsisches Profil mit intrinsischer Breite? Methode: Betrachten der Grenzfläche auf verschiedenen Größenskalen B, Messen der Dicke w. Erwartung: B < B intr : Landau-Theorie, w 2 w 2 intr ξ2 B > B KW : Kapillarwellen-Theorie, w 2 w 2 KW lnl B B intr, B KW : Übergangsbereich Praktische Probleme: starke Fluktuationen Grenzflächen-Position und -Dicke nicht wohldefiniert Grenzflächen p.26/42
27 Computer-Simulation Blick auf die x, z Ebene Grenzflächen p.27/42
28 } Verschiedene Längenskalen Bilden von Blocks der Größe B B D, 0 B =, 2, 4,..., L { B L }D Grenzflächenprofil auf der Längenskala B: φ g (z) = B 2 S(x, y, z) x,y B Grenzflächen p.28/42
29 Profile auf verschiedenen Längenskalen B =, 2 4, 8 B = 6, 32, 64, 28 B B 6 m 0 m z z B 2 B 32 m 2 0 m z z B 4 B 64 m 4 0 m z z B 8 B 28 m 8 0 m z z Grenzflächen p.29/42
30 Grenzflächenposition B =, 2 4, 8 Definition der Grenzflächenposition? m 0 B Nulldurchgang des Profils Minimum des Profilbetrags Integration des Profils: h = φ max z φ g(z)... Probleme: Fluktuationen Translationsinvarianz Münster: Rand-Schiebe-Verfahren m2 m4 m z B z B z B z Grenzflächen p.30/42
31 Grenzflächenpositionen Rand-Schiebe-Verfahren: Translationsinvarianz durch Verschieben der antiperiodischen Randbedingungen AP AP t t Wenn maximal viele Werte dasselbe Vorzeichen haben, ist die Grenzfläche auf dem Rand. Grenzflächen p.3/42
32 Grenzflächenpositionen Blockgröße B 2 Blockgröße B h i h i i y i y 32 6 i x i x 2 6 Grenzflächen p.32/42
33 Verteilung der Grenzflächenpositionen Kapillarwellen-Theorie P (h) Gauß-Verteilung Kapillarwellen-Theorie erfüllt für B > 5ξ B KW 5ξ Grenzflächen p.33/42
34 Verteilung der Grenzflächenpositionen Kapillarwellen-Theorie P (h) Gauß-Verteilung mit Varianz s 2 = k BT L lnl 2πσ ln B KW 300 b b 24 Var b 2 b b 4 b b log 2 L b Log 2 B Größenordnung stimmt Grenzflächen p.34/42
35 Profile Profilform nicht gut entscheidbar besser Breiten testen Grenzflächen p.35/42
36 Dicken Wie Breite messen? Nicht eindeutig! Am besten als zweites Moment einer Gewichtsfunktion p Φ p z z p berücksichtigt Profilform, Peak an Grenzfläche Wahl der Gewichtsfunktion p p(z) φ g(z) üblich in der Literatur p(z) (φ g(z)) 2 hat physikalische Interpretation als Energiedichte: L(φ g (z)) = 2 (φ g(z)) 2 + V (φ g (z)) (φ g(z)) 2 zweites Moment numerisch nicht so robust Grenzflächen p.36/42
37 Dicken w 2 = w 2 intr + w2 KW = (cξ) 2 + k BT 2πσ ln L B KW L 32 L 64 L 28 L 256 L 52 p(z) φ g(z) w b B intr 5ξ 60 L 32 L 64 L 28 L 256 L 52 p(z) (φ g(z)) 2 w B intr 0ξ b Intrinsische Breite nicht beobachtbar Grenzflächen p.37/42
38 Dicken w 2 = wintr 2 + w2 KW Steigung = k BT 2πσ = (cξ) 2 + k BT 2πσ ln L B KW lnl 24 Geradensteigungen 8 Geradensteigungen log 2 L log 2 L p(z) φ g(z) p(z) (φ g(z)) 2 Größenordnungen stimmen Grenzflächen p.38/42
39 Dicken w 2 = w 2 intr + k BT 2πσ ln L B KW lnl Achsenabschnitt w 2 intr k BT 2πσ lnb KW Achsenabschnitte Achsenabschnitte log 2 L log 2 L p(z) φ g(z) p(z) (φ g(z)) 2 Abschätzen von B KW für p(z) φ g(z) : B KW 2ξ realistisch, wie aus Grenzflächenposition-Verteilung für p(z) (φ g(z)) 2 : B KW 40ξ unrealistisch Grenzflächen p.39/42
40 Zusammenfassung Beschreibung von Grenzflächen in der Nähe von T c : Landau-mean-field-Theorie: a < λ < B intr Kapillarwellen-Theorie: B KW < λ < L Faltungsnäherung: w 2 = w 2 intr + w2 KW Ergebnis der Monte-Carlo-Simulation: qualitativ gute Übereinstimmung mit der Theorie Abschätzung B intr, B KW 5-0ξ Resultat hängt von der Definition der Dicke ab intrinsisches Verhalten nicht beobachtbar Grenzflächen p.40/42
41 Ausblick bessere Simulationen - näher an T c - größere Gitter bessere Theorien: - mean-field Loop-Rechnung (Küster 200) - Kapillarwellen höhere Terme in Gradient-Entwicklung (Meunier 987) - Faltungsnäherung Berücksichtigung der Wechselwirkung der Fluktuationen Grenzflächen p.4/42
42 Grenzflächen p.42/42
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