Inelastische Neutronenstreuung: Phononen-Dispersion und Gitterdynamik eines Metall-Kristalls.
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- Hansi Kurzmann
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1 Physik-Praktikum für Vorgerückte an der ETH Zürich Inelastische Neutronenstreuung: Phononen-Dispersion und Gitterdynamik eines Metall-Kristalls. April 23 1
2 Das Ziel dieses Praktikums ist es, anhand der Messung einer Phononen-Dispersion einen Einblick in die Gitterdynamik von Kristallen und in die Technik der Neutronen-Spektroskopie zu vermitteln. Die Messung einer Phononen-Dispersion in einem Einkristall gelang erstmals Das Experiment wurde von Bertram N. Brockhouse mittels Neutronen- Spektroskopie durchgeführt. Er benutzte ein von ihm selbst erfundenes sogenanntes 3-Achsen-Spektrometer. Für die Entwicklung der Neutronen-Spektroskopie, die heute ein wichtiges Instrument in der Festkörperforschung ist, erhielt er 1994 den Nobelpreis für Physik. Bemerkung zum Studium dieser Praktikumsanleitung: Für ein gutes Verständnis der Theorie der Gitterschwingungen und insbesondere des Neutronenexperiments ist es wichtig, dass Sie mit dem reziproken Gitter und dem Begriff der Brillouinzone vertraut sind 1. Diese Begriffe werden in verschiedenen Lehrbüchern sehr gut erklärt (siehe Literaturliste). Bei Begriffen, die in dieser Anleitung nicht erklärt werden, sind jeweils Referenzen angegeben, in denen detaillierte Erklärungen zum Thema zu finden sind. Wenn Sie für diesen Versuch nur an einem Tag ans PSI kommen wollen, ist es notwendig, diese Anleitung vorher gründlich zu studieren. Nur dann ist es möglich, das Experiment und eine möglichst vollständige Auswertung innerhalb eines Tages duchzuführen. Für die Durchführung des Experiments ist mit einer der folgenden Personen am Laboratorium für Neutronenstreuung, ETHZ & Paul Scherrer Institut, 5232 Villigen PSI, Kontakt aufzunehmen. Name Raum Telefon Raffaele Gilardi WHGA/ Dr. Joel Mesot WHGA/ [1] Kapitel 4 und 5; [2] Kapitel 1 und 2 i
3 Inhalt 1 Literatur iii 2 Einleitung 1 3 Schwingungen einer einatomigen linearen Kette 3 4 Gitterschwingungen in einem einatomigen dreidimensionalen Kristall Beispiel: einatomiger kubischer Kristall Phononen 1 6 Inelastische Neutronenstreuung Achsen-Spektrometer d 2 σ 6.2 Der differentielle Streuquerschnitt ( E,Q) de dω 6.3 Messtechnik Aufgabenstellung 19 A Eigenschaften des Neutrons 2 B Streulängen 2 C Gitterkonstanten und Dichten 2 D Beispiel einer Dispersionsmessung 21 E Plan des PSI 22 F Plan der Neutronenleiterhalle 23 G Verbindungen Zürich-PSI 24 ii
4 1 Literatur References [1] Festkörperphysik allgemein: N.W. Ashcroft, N.D. Mermin, Solid State Physics, International Edition, Saunders College Publishing (1976). [2] Ch. Kittel, Einführung in die Festkörperphysik, 9. Auflage, Oldenburg Verlag München, Wien (1991). Gitterdynamik: [3] P. Brüesch, Phonons: Theory and Experiments I, Springer Verlag Berlin (1982). Neutronenstreuung: [4] G.L. Squires, Introduction to the Theory of Thermal Neutron Scattering, Cambridge University Press (1976). [5] A. Furrer, Neutronenstreuung in der Festkörperphysik, Vorlesung an der ETH Zürich. iii
5 2 Einleitung E (ev) 1 6 Röntgen 1 3 Elektronen Neutronen 1 3 Q (A -1 ) Licht für Phononen wesentlicher Bereich Mössbauer 1-9 Figur 1: Bereiche des Energie- und Impulsübertrags von verschiedenen Messmethoden. Der für Phononen wesentliche Bereich ist angedeutet. Die Gitterdynamik von Kristallen ist für die Festkörperphysik von grosser Wichtigkeit, weil viele Eigenschaften von Festkörpern mit der Dynamik des Atom- oder Ionen-Gitters verknüpft sind. Insbesondere die Quantentheorie der Gitterschwingungen ermöglicht das Verständnis vieler Eigenschaften. Die spezifische Wärme, thermische Ausdehnung, Schallausbreitung, Wärmeleitung von Isolatoren und Tieftemperatur-Supraleitung sind Festkörpereigenschaften, für deren Verständnis Gitterschwingungen wesentlich sind. 1
6 Generell ist die Gitterdynamik für das Verständnis derjenigen Eigenschaften wichtig, welche nicht überwiegend von den Elektronen bestimmt werden. Da eine theoretische Berechnung der Gitterschwingungen in den meisten Fällen nicht möglich ist 2, bestimmt man die interatomaren Kraftkonstanten, mit denen die Ionen-Bewegungen beschrieben werden, aus experimentellen Daten. Unter den verschiedenen Messtechniken zur Bestimmung von Gitterschwingungen (Phononen) nimmt die kohärente inelastische Neutronenstreuung eine Sonderstellung ein: Die Energie thermischer und kalter Neutronen 3 ist vergleichbar mit den Energien elementarer Anregungen in kondensierter Materie (siehe Fig.1). Diese können mit Neutronen also leicht nachgewiesen werden. Die Wellenlänge (de Broglie Wellenlänge) thermischer Neutronen ist von derselben Grössenordnung wie die interatomaren Abstände in einem Festkörper oder in Flüssigkeiten. Damit ist der Wellenvektor ( k = 2π ) eines thermischen Neutrons vergleichbar mit den Wellenvektoren q der Anregungen in Festkörpern (siehe λ Fig.1). Dank seiner elektrischen Neutralität hat das Neutron im allgemeinen ein grosses Eindringungsvermögen in Materie. Neutronen liefern im Experiment also hauptsächlich Informationen über Volumeneigenschaften. Durch das grosse Eindringvermögen werden auch Experimente unter extremen Bedingungen (sehr tiefe oder hohe Temperaturen, hoher Druck oder grosse Magnetfelder) realisierbar. 2 In Ionen-Kristallen führt die grosse Reichweite der Coulomb-Abstossung zu Problemen bei der Berechnung der potentiellen Energie des Gitters. Bei kovalenten und metallischen Kristallen gehen die Zustände der Valenzelektronen in die Berechnung des Gitterpotentials ein. Für eine Berechnung des Gitterpotentials müssten die Elektronenzustände für jede Auslenkung des Gitters aus der Gleichgewichtslage bestimmt werden. 3 Ein thermisches Neutron hat eine Energie im Bereich von ev (1 ev J). Neutronen mit kleinerer Energie werden als kalte Neutronen bezeichnet. 2
7 3 Schwingungen einer einatomigen linearen Kette Eine einatomige lineare Kette ist ein sehr einfaches Modell für einen Kristall. Aber schon anhand dieses Modells können einige Eigenschaften von Gitterschwingungen erkannt werden, die auch für einen dreidimensionalen Kristall gültig sind. Wir betrachten eine lange Kette bestehend aus vielen gleichen n n+1 n+2 n+3 n+4 a a Figur 2: Ionen einer linearen Kette an den Gleichgewichtslagen. n n+1 n+2 n+3 n+4 Figur 3: Modell der linearen Kette in harmonischer Näherung mit nächster Nachbar Wechselwirkung. u Ionen mit Masse M, die in der Ruhelage der Kette jeweils einen Abstand a von ihren Nachbarn besitzen (Fig.2). Um die Schwingungen der Kette zu studieren, ordnen wir jedem Ion eine kleine Auslenkung u n aus der Ruhelage zu. Zusätzlich nehmen wir an, dass jedes Ion nur mit seinen nächsten Nachbarn wechselwirkt, als ob die Ionen durch Federn (Federkonstante K) verbunden wären (Fig.3) (harmonische Näherung mit nächster Nachbar Wechselwirkung). Für das Ion am Platz n gilt dann die Bewegungsgleichung Mü n = K(2u n u n+1 u n 1 ). (1) Der Ausdruck für die Gesamtenergie der Kette lautet dementsprechend: H = N 1 n= M 2 u2 n + K 2 (u n+1 u n ) 2. (2) 3
8 Die Ionen an den Enden der Kette besitzen nur einen Nachbarn und müssten deshalb in den Rechnungen speziell behandelt werden. Da wir an den daraus resultierenden Randeffekten nicht interessiert sind, wenden wir einen Trick an: Wir stellen uns vor, dass das Ion am Platz n = N mit dem Ion bei n = identisch ist. Dann besteht die Kette aus N Ionen mit jeweils zwei Nachbarn. Mathematisch wird dieser Trick durch die Forderung u N = u realisiert (Born-von Karman Randbedingung). Ein vollständiges Set von Lösungen erhält man mit dem Lösungsansatz u n = Ae i(qna ωt). (3) Die Forderung u N = u schränkt die möglichen Werte der Wellenzahl q ein: e iqna = e iqa =1 = q = 2π n, n N. (4) Na Da Wellenlängen, die kleiner als der Ionenabstand a sind, physikalisch keinen Sinn machen, kann man ausserdem verlangen, dass π q π. Dies ist a a gleichbedeutend damit, dass q in der 1. Brillouinzone liegen muss. Setzt man den Lösungsansatz (3) in (1) ein, erhält man Mω 2 = K 2 e iqa e iqa (5) und daraus K ω(q) =2 qa M sin. (6) 2 Für jede Wellenzahl q gibt es also genau eine erlaubte Frequenz ω. Die Funktion ω(q) wird Dispersion genannt. Für kleine q ist sie näherungsweise linear: K ω(q) M a q für qa 1. (7) 2 Langwellige Gitterschwingungen haben also eine Dispersion, die analog zu der von Schallwellen in einem kontinuierlichen Medium ist: ν(λ) = K a = c. M λ λ Das ist nicht erstaunlich, weil die Ionenkette für λ a durch ein kontinuierliches Medium approximiert werden kann. Für gewöhnlichen Schall ist die Bedingung λ a erfüllt, und entsprechend ist K a die Ausbreitungsgeschwindigkeit von Schall in einer linearen Kette. Ist die Wellenlänge λ jedoch M kleiner, so dass sie mit a vergleichbar ist, ist die Dispersion nicht mehr linear. Bei q = ± π (λ =2a) ist sie flach dω a dq =, und die Frequenz ω ist maximal. 4
9 ω max Frequenz ω -π/a π/a Wellenzahl q Figur 4: Dispersion der linearen einatomigen Kette. 4 Gitterschwingungen in einem einatomigen dreidimensionalen Kristall Ähnlich wie im vorigen Kapitel betrachten wir nun ein dreidimensionales Gitter mit einem Ion pro Einheitszelle. Wir nehmen an, dass die Ionen kleine Schwingungen u(r) um die Gitterplätze R = n 1 a + n 2 b + n 3 c (n i N) ausführen. Der Ortsvektor des Ions am Gitterplatz R lautet dann r(r) = R + u(r). In der harmonischen Näherung kann die potentielle Energie des ganzen Gitters in folgender Form geschrieben werden 4 : U harmonisch = 1 u(r) D(R R ) u(r ). (8) 2 R,R D(R R ) heisst dynamische Matrix und beschreibt die interatomaren Kräfte. Analog zum letzten Abschnitt nehmen wir an, dass der Kristall N = N 1 N 2 N 3 Ionen besitzt und wenden die Born-von Karmann Randbedingungen an. In einem dreidimensionalen Kristall folgt, dass der Wellenvektor q von der folgenden Form sein muss 5 : q = n 1 N 1 b 1 + n 2 N 2 b 2 + n 3 N 3 b 3 (n i N) (9) 4 [1] Kapitel 22 The Harmonic Approximation ; [3] Kapitel 3.1 Equations of Motion and Atomic Force Constants 5 [1] Kapitel 22 Normal Modes of a Monoatomic Three-Dimensional Bravais Lattice ; [3] Kapitel 3.3 Periodic Boundary Conditions, Reciprocal Lattices and Brillouin Zones 5
10 wobei b 1 =2π b c, b V 2 =2π c a, b V 3 =2π a b V mit V = a (b c). Analog zum eindimensionalen Fall gibt es eine minimale Wellenlänge, die physikalisch sinnvoll ist. Die Werte, die n 1,n 2 und n 3 annehmen können, sind deshalb eingeschränkt: N i 2 <n i N i 2. (1) Diese Einschränkungen sind gleichbedeutend damit, dass q in der ersten Brillouinzone liegen muss. Es gibt genau N erlaubte Wellenvektoren q. Die Bewegungsgleichung für das Ion am Gitterplatz R lautet Mü (R) = R D(R R ) u(r ). (11) Mit dem Lösungsansatz u(r) =εe i(q R ωt) (12) erhält man wie im eindimensionalen Fall eine Bedingung für die Eigenfrequenzen, die auch im dreidimensionalen Fall von q abhängig sind: Mω 2 (q)ε = R e iq (R R) D(R R ) ε = D(q) ε. (13) Mω 2 (q) ist also ein Eigenwert der dynamischen Matrix D(q) und kann mittels der Gleichung det[d(q) Mω 2 (q)1] = (14) berechnet werden. Da die dynamische Matrix reell und symmetrisch ist 6, ist D(q) diagonalisierbar, so dass man für jeden Wellenvektor q in der ersten Brillouinzone drei Eigenfrequenzen ω s (q) s {1, 2, 3} findet (Fig.5). Für jedes q gibt es drei Eigenschwingungen. Insgesamt hat man also 3N Lösungen. Dies entspricht gerade der Anzahl Freiheitsgraden von N Ionen, wie man es erwartet. Die Polarisationsvektoren ε der Gitterschwingungen sind die zu den Eigenwerten Mωs(q) 2 gehörigen Eigenvektoren. Zu jedem Eigenwert gehört also ein Eigenvektor ε s (q). Um wie im eindimensionalen 6 [1] Kapitel 22 Normal Modes of a Monatomic Three-Dimensional Bravais Lattice, [3] Kapitel 3.1 6
11 ω max Frequenz ω L T 1 T 2 -π/a π/a Wellenvektor q Figur 5: Dispersionsrelationen der Gitterschwingungen eines dreidimensionalen Kristalls mit einem Atom pro Einheitszelle. L: longitudinale Mode, T 1 und T 2 : transversale Moden. den Grenzfall grosser Wellenlängen zu untersuchen, schreiben wir D(q) um 7 : D(q) = R e iq R D(R) = 2 R q R sin 2 D(R). (15) 2 Wenn q genügend klein ist, kann die Sinusfunktion in (15) durch ihr Argument approximiert werden, und wir erhalten für die Eigenwertgleichung (13): Mω 2 (q)ε = q 2 2 R 7 [1] Kapitel 22 e iq R D(R) = cos(q R)D(R) R R q R 1 2 sin 2 2 = R = 2 R 2 q D(R) q R ε für kleine q. (16) sin 2 q R 2 da D(R) =D( R) D(R) D(R) da R D(R) =. 7
12 Aus (16) folgt, dass auch im dreidimensionalen Kristall die Schwingungsfrequenzen für kleine Wellenvektoren q linear in q sind. Für alle drei Phononen-Äste gilt lim q ω s (q) =,s {1, 2, 3}. Ein Phononen-Ast mit lim q ω s (q) = heisst akustisch. In Kristallen, die mehr als ein Ion pro Elementarzelle enthalten, treten neben den akustischen auch optische Phononen- Äste auf, für die ω(q) = q gilt. 4.1 Beispiel: einatomiger kubischer Kristall Die Gittervektoren im direkten und im reziproken Raum lauten (a = Gitterkonstante): und folglich a = a b 1 = 2π a, b = 1 a, c =, b 2 = 2π a 1 a ;, b 3 = 2π a Nun betrachten wir Gitterschwingungen mit q T = q (1,, ). Aus (13) und (15) erhält man: Mω 2 ε = 2 q R sin 2 D(R) ε R 2 = 2 sin 2 q1 R 1 D(R) ε R 1 R 2,R 3 2 = 2 sin 2 q R1 D(R 1 ) ε R 1 2 mit D(R1 ) = D(R 1,R 2,R 3 ). R 2,R 3 Wenn die Phononen-Dispersion für q T = q (1,, ) gemessen wurde, sind ω(q) und ε bekannt. Nehmen wir für dieses Beispiel an, dass ε T = ε (1,, ) (longitudinale Schwingung, da εq): Mω 2 = 2 sin 2 q R1 R D 11 (R 1 ). (17) 8
13 Die einzigen Unbekannten sind nun die Konstanten D 11 (R a ), die die Kräfte zwischen Gitterebenen senkrecht zur [1]-Richtung beschreiben. Da die Wechselwirkung mit zunehmendem Abstand R 1 kleiner wird, kann man die Summe über R 1 in (17) nach einem gewissen Abstand R 1 abbrechen: R 1 Mω 2 2 sin 2 q R1 D 11 (R 1 ). (18) R 1 = R 2 1 Die Unbekannten D 11 ( R 1 ), D11 ( R 1 + a), D11 ( R 1 +2a),..., D11 ( R 1 ) können nun als Parameter betrachtet werden, die mit einer Rechnung oder einem Fit aus den Messwerten zu bestimmen sind. 9
14 5 Phononen Für einen Kristall mit einem Atom pro Einheitszelle lautet die Hamiltonfunktion der Gitterschwingungen in der harmonischen Näherung H harmonisch = R P 2 (R) 2M R,R u(r ) D(R R ) u(r). (19) Die stationären Lösungen können im Rahmen der Quantenmechanik leicht gefunden werden, wenn man die Hamiltonfunktion so umschreibt, dass sie als die Summe der Hamiltonfunktionen von 3N harmonischen Oszillatoren aufgefasst werden kann. Entsprechend sind die Energien der quantisierten Gitterschwingungen Summen von Energieeigenwerten der 3N harmonischen Oszillatoren 8. Die 3N Eigenfrequenzen der harmonischen Oszillatoren im Hamiltonoperator H sind gerade die 3N Eigenfrequenzen hω s (q) der klassischen Gitterschwingungen, die im letzten Abschnitt hergeleitet wurden. Die Dispersionen der quantisierten und der klassischen Gitterschwingungen sind also gleich. Eine quantisierte Gitterschwingung des Phononen- Astes s mit dem Wellenvektor q kann sich in Zuständen mit den Energien E ns (q) =(n s (q) + 1) hω 2 s(q) befinden. Entsprechend dem Wert von n s (q) sagt man, das Gitter enthalte n s (q) Phononen mit Wellenvektor q und Energie hω s (q) 9. (Die Grundzustandsenergie 2 hω 1 s(q), welche immer vorhanden ist, wird keinem Phonon zugeordnet.) In der harmonischen Näherung ist ein Phonon also eine Anregung einer Eigenschwingung des gesamten Gitters. Ein Phonon befindet sich nicht in einem bestimmten Bereich des Gitters, sondern ist über das ganze Gitter verteilt. Schallwellen oder Wärmeschwingungen in einem Kristallgitter können als Überlagerung von Phononen aufgefasst werden. Die Theorie der quantisierten Gitterschwingungen ist für die Festkörperphysik von grundlegender Wichtigkeit, da mit ihr im Gegensatz zur klassischen 8 Ein quantisierter harmonischer Oszillator kann nur die Energien E n =(n ) hω annehmen (n N: Schwingungsmode, ω: Eigenfrequenz des Oszillators). [1] Kapitel 23 und Anhang L; [3] Kapitel The Schrödinger equation of the Simple Harmonic Oscillator. 9 Im thermischen Gleichgewicht sind die Besetzungszahlen n s (q) durch die Bose- Einstein-Statistik festgelegt: n s (q) = 1 e hωs(q)/k BT 1. 1
15 Theorie so wichtige Phänomene wie die spezifische Wärme oder die Tieftemperatur-Supraleitung erklärt werden können. 6 Inelastische Neutronenstreuung Ω k i E f = h2 k 2 f 2m, E i = h2 k 2 i 2m Impulssatz hq = h(k i k f ) Figur 6: Neutronenstreuprozess. k i, k f : Wellenvektor des einfallenden und des gestreuten Neutrons. hq : Impulsübertrag. Neutronen, die die Probe durchqueren, können aufgrund der starken Kernkraft mit den Atomkernen der Probe wechselwirken. Es gibt die folgenden Möglichkeiten: 1. Das Neutron durchquert die Probe, ohne mit ihr zu wechselwirken (am häufigsten). 2. Das Neutron wird elastisch gestreut. Dabei wird die Flugrichtung aber nicht die Energie des Neutrons geändert (relativ häufig). 3. Bei der Wechselwirkung des Neutrons mit dem Gitter der Probe wird ein Phonon erzeugt oder vernichtet. Dabei gilt für die Energieänderung E = E i E f (i = initial, f = final) und die Impulsänderung hq = h(k i k f ) des Neutrons: Energiesatz E = hωs (q) hω s (q) Vernichtung Erzeugung. (2) 11
16 Impulssatz hq = h( q + τ ) h(q + τ ) Vernichtung Erzeugung. (21) τ ist ein reziproker Gittervektor. Durch das Kristallgitter wird die Translationsinvarianz des leeren Raumes gebrochen. Sie gilt nur noch für die Gittervektoren R. Dies führt dazu, dass die Impulsänderung hq des Neutrons nur modulo τ mit dem Impuls des Phonons übereinstimmen muss Eine weitere Möglichkeit besteht darin, dass das Neutron in der Probe mit mehreren Phononen wechselwirkt. Solche Prozesse sind im Gegensatz zu Ein-Phonon-Prozessen nicht auf einen bestimmten Punkt im (q,ω)-raum beschränkt. Deshalb führen diese Prozesse zu einem (in der Regel) flachen Untergrund in den Messungen 11. Aufgrund der relativ kleinen Wahrscheinlichkeit einer Wechselwirkung des Neutrons mit einem Phonon sind die Mehr-Phononen-Prozesse noch seltener als jene, in denen nur ein Phonon involviert ist. Sie tragen erst bei hohen Temperaturen (T 3 K) wesentlich zur gestreuten Intensität bei, weil das Gitter dann sehr viele Phononen enthält. 5. Das Neutron wird in der Probe von einem Atomkern absorbiert. Die Wahrscheinlichkeit für eine Absorption ist meistens vernachlässigbar klein. Sie muss nur berücksichtigt werden, wenn die Probe bestimmte Isotope mit grosser Absorptionswahrscheinlichkeit enthält ( 3 He, 1 B, 113 Cd, 149 Sm, 151 Eu, 155 Gd, 157 Gd,...). 1 [1] Kapitel 24 Neutron Scattering by a Crystal ; [2] Kapitel 4 Impuls der Phononen, Unelastische Streuung von Phononen 11 [1] Kapitel 24 Neutron Scattering by a Crystal ; [4] Kapitel 3.8 Coherent multiphonon scattering 12
17 6.1 3-Achsen-Spektrometer Die Bestimmung der Phononen-Dispersion wird mit einem sogenannten 3Achsen-Spektrometer durchgefu hrt, mit dem man diejenigen Neutronen za hlen kann, die in der Probe eine bestimmte Energie- und Impulsa nderung erleiden. Im Experiment erwartet man, dann besonders viele Neutronen zu finden, wenn der gewa hlte Energie- und Impulsu bertrag { E, h Q} gerade mit {h ωs (q), h (q + τ )} eines Phononen-Astes u bereinstimmt. Neutronen mit verschiedenen Energien (weisser Neutronenstrahl) werden ψ 2θ 2θA Detektor kf Probe Analysator ki 2θM Monochromator Neutronenleiter Figur 7: Schematische Darstellung eines 3-Achsen-Spektrometers. 2θM, 2θA : Braggwinkel des Monochromators und des Analysators, Φ: Streuwinkel, ψ: Probenwinkel. in einem Neutronenleiter zum Spektrometer gefu hrt, wo sie zuerst auf den Monochromator treffen. 1. Der Monochromatorkristall (1. Achse) wird so orientiert, dass Neutronen mit bestimmter Energie Ei durch elastische Streuung (Bragg13
18 Streuung) in Richtung der Probe abgelenkt werden 12. Die Energie der Neutronen, die auf die Probe treffen, ist somit bekannt. 2. In der Probe (2. Achse) wechselwirkt ein Teil der Neutronen mit dem Gitter; und ein kleiner Teil wird in Ein-Phonon-Prozessen gestreut, an denen wir hier interessiert sind. Die Probe kann auf einem Probentisch so gedreht werden, dass Phononen mit Wellenvektoren q entlang bestimmter Gitterrichtungen beobachtet werden können. 3. Einige Neutronen werden in der Probe so gestreut, dass sie zum Analysatorkristall (3. Achse) gelangen. Dieser wird bei der Messung so justiert, dass Neutronen mit der Energie E f und dem Impuls hk f durch elastische Streuung in Richtung des Detektors abgelenkt werden. 4. Im Detektor werden alle einfallenden Neutronen gezählt. Der Monochromator erlaubt es, die Energie E i und damit auch den Impuls hk i der Neutronen, die auf die Probe treffen, festzulegen. Mit dem Analysator wird dafür gesorgt, dass nur Neutronen, die die Probe mit der Energie E f und dem Wellenvektor k f verlassen, zum Detektor gelangen. So werden nur Neutronen detektiert, die in der Probe einen bestimmten Energieübertrag E = E i E f und Impulsübertrag hq = h(k i k f ) erfahren haben. Die Zählrate N( E,Q) ist erwartungsgemäss dann besonders gross, wenn E = ± hω s (q) und Q = ±q + τ gilt. Die Zählrate kann aus der Theorie hergeleitet werden. Die massgebende Grösse ist der differentielle Streuquerschnitt d 2 σ. de dω 12 [1] Kapitel 6 Bragg Formulation of X-Ray Diffraction by a Crystal ; [2] Kapitel 2 Die Beugung von Wellen am Kristall ; [4] Kapitel 3.6 Coherent elastic scattering ; [5] Kapitel 3 Nukleare elastische Neutronenstreuung 14
19 6.2 Der differentielle Streuquerschnitt d 2 σ de dω ( E,Q) d Definition: 2 σ gibt an, wieviele Neutronen (bezogen auf die pro Flächenund Zeiteinheit einfallenden Neutronen) pro Zeiteinheit mit einer Energie- de dω änderung im Intervall [ E, E +de] in den Raumwinkel dω um k f = k i Q gestreut werden. Der kohärente Streuquerschnitt d 2 σ kann für Ein-Phonon-Prozesse in de dω coh. der harmonischen Näherung nach den Regeln der Quantenmechanik berechnet werden. Das Resultat lautet 13 : d 2 σ ( E,Q) = de dω coh. 4π 3 k f b 2 e 2W (Q) (Q ε s (q)) 2 VM k i s,q ω s (q) (n s (q)+1)δ ( E hω s (q)) τ +n s (q) δ( E + hω s (q)) τ δ (3) (Q q τ ) (22) δ (3) (Q + q τ ). s {1, 2, 3}, q 1. BZ Q = k i k f n s (q) = Anzahl Phononen im Ast s mit Wellenvektor q b = über alle Ionen gemittelte Neutronen-Streulänge (eine Konstante, welche die Wechselwirkung zwischen Neutron und Atomkern beschreibt [siehe Anhang B]) V = Volumen der Einheitszelle W (Q) = Debye-Waller-Faktor 14 d 2 σ enthält zwei Summanden in der Klammer {...}. Der zweite de dω coh. entspricht der Absorption (Vernichtung) eines Phonons durch das Neutron. 13 [1] Appendix N; [4] Kapitel 3.7 Coherent one-phonon scattering ; [5] Kapitel 4.1 Wirkungsquerschnitt: kohärente 1-Phonon-Streuung. 14 [2] Anhang A Temperaturabhängigkeit der Reflexionslinien ; [4] Kapitel 3.6 Coherent elastic scattering ; [5] Kapitel 4.1 Wirkungsquerschnitt: kohärente 1-Phonon- Streuung ; [1] Appendix N. 15
20 (Beachte die Deltafunktionen, die die Energieerhaltung und die Kristallimpulserhaltung für diesen Prozess beschreiben.) Die Wahrscheinlichkeit für einen solchen Absorptionsprozess ist proportional zur Besetzungszahl n s (q). Der erste Summand beschreibt die Erzeugung eines Phonons durch das Neutron. Die Wahrscheinlichkeit dieses Prozesses ist proportional zu (n s (q)+1). Mit dem Polarisationsfaktor (Q ε s (q)) 2 kann durch Messungen mit geschickt gewähltem Impulsübertrag hq der Polarisationsvektor ε s (q) bestimmt werden. 6.3 Messtechnik Die Flexibilität des 3-Achsen-Spektrometers erlaubt es, an einem bestimmten Punkt im (q,ω)-raum zu messen und dabei einige Parameter konstant zu halten (z.b. E f ). Die beiden Verfahren, die zur Bestimmung von Phonon- Dispersionen benutzt werden, heissen konst.-q Verfahren und konst.-ω Verfahren. Beim konst.-q Verfahren wird der Impulsübertrag hq konstant gehalten und der Energieübertrag E wird variiert. Mit dieser Methode wird die Energie der Phononen an einem bestimmten Punkt im (q,ω)- Raum gemessen (Fig.8). Vorteilhafterweise wird dabei die Analysatorenergie E f konstant gehalten. Analog wird beim konst.-ω Verfahren der Energieübertrag E fixiert, während man den Impulsübertrag hq entlang einer gewählten Richtung variiert (Fig.9). Für die Messung einer Dispersionskurve können beide Methoden angewendet werden. Bei starker Dispersion kann eine konst.-ω Messung einen besser definierten Schnitt mit der Dispersionskurve ergeben (schmälere Anregungslinie in der Messung), umgekehrt ist bei flacher Dispersion nur eine konst.-q Messung sinnvoll. Die Messzeit pro Punkt muss so gewählt werden, dass die Statistik genügend ist. Dies ist dann der Fall, wenn die Position, die Höhe und die Breite der Phononen-Peaks mit der gewünschten Genauigkeit bestimmt sind. Wie man die Parameter am besten wählt, damit die Zählrate möglichst gross ist, kann man sich anhand des Streuquerschnittes (22) und des reziproken Gitters überlegen. 16
21 k τ Figur 8: a) Impulsvektor-Diagramm für das konst.-q Verfahren. In den drei gezeichneten Streudreiecken ist Q immer gleich. b) Messpunkte einer konst.- Q Messung im (q,ω)-raum. Rechts daneben ist die zu den Messpunkten gehörige Neutronen-Intensität gezeigt. 17
22 k y E i E f Q k x ω ω π Figur 9: a) Impulsvektor-Diagramm für das konst.-ω Verfahren. Bei den drei gezeichneten Streuprozessen sind E i und E f gleich, so dass auch der Energieübertrag E = E i E f konstant ist. b) Messpunkte einer konst.- ω Messung im (q,ω)-raum. Rechts daneben ist die zu den Messpunkten gehörige Neutronen-Intensität gezeigt. 18
23 7 Aufgabenstellung Die Experimente werden mit einem 3-Achsen-Spektrometer (RITA-II oder TASP) an der Neutronenquelle SINQ des PSI durchgeführt. Für den Versuch kann einer der folgenden Kristalle gewählt werden: Beryllium, Aluminium, Kupfer, Zinn, oder Blei. Beryllium und Zinn kristallisieren in einem hexagonalen Gitter. Die Struktur der anderen Metalle ist kubisch. 1. Das reziproke Gitter der gewählten Probe ist zu berechnen und für Ebenen hoher Symmetrie aufzuzeichnen. Wie sieht die erste Brillouinzone aus? 2. Es sollen Phononen-Dispersionen entlang Richtungen hoher Symmetrie gemessen werden. (D.h. q soll parallel zu 6-, 4-, 3- und 2-zähligen Achsen liegen.) Wie müssen k i und q gewählt werden, um longitudinale und transversale Phononen mit möglichst hohen Zählraten zu messen? 3. Der Kristall ist auf dem Spektrometer so zu justieren, dass der Impulsübertrag hq innerhalb der gewünschten Streuebene liegt. 4. Die Dispersion der Phononen ist entlang einiger Richtungen hoher Symmetrie für longitudinale und transversale Phononen zu messen. 5. Aus dem linearen Bereich der Dispersion bei kleinen q-vektoren (grosse Wellenlängen, Übergang zu elastischen Wellen) sind die Schallgeschwindigkeiten und daraus die elastischen Konstanten zu bestimmen. Die Resultate sind mit Messergebnissen aus anderen Experimenten zu vergleichen (Ultraschall-Technik). 6. Die interplanaren Kraftkonstanten sind aus den einzelnen Dispersionskurven zu bestimmen. Bei welchem Abstand kann die Summation abgebrochen werden (Abweichung der Messungen von der Theorie innerhalb des Messfehlers)? 7. Fakultativ: Wie sieht die Phononendispersion eines Kristalls mit zwei Atomen pro Einheitszelle aus (NaCl, Diamant)? 19
24 A Eigenschaften des Neutrons Masse m = ( ±.5) 1 24 g Ladung Spin h/2 Magnetisches Dipolmoment µ n =( ±.5)µ K Halbwertszeit 887 ± 2 s Energie thermischer Neutronen E = h2 2m k2 = h2 2m µ K = e h = Kernmagneton, m 2m pc p = Protonmasse. 2π λ 2 B Streulängen ausgewählter Elemente in der natürlichen Isotopenzusammensetzung für kohärente Streuung. Element b c in fm Be 7.79(1) Al 3.449(5) Cu 7.718(4) Zn 5.68(5) Pb 9.45(3) C Gitterkonstanten und Dichten Element Gittertyp a in Å Dichte in g cm 3 Be hcp Al fcc Cu fcc Zn hcp Pb fcc
25 D Beispiel einer Dispersionsmessung Figur 1: a) Ein-Phonon-Maxima des tiefen transversalen Zweiges entlang einer Ausser-Symmetrierichtung in Kupfer. b) Die Phononendispersion des tiefen transversalen Zweiges aus Fig. 1.a) im (q,ω)-raum. In Fig. 1.a) wird mit dem ζ = q max angegeben, an welchem Punkt in der ersten Brillouinzone gemessen wird. q max steht für den Rand der ersten Brillouinzone. Die Intensität ist in Neutronen pro Minute und die Frequenz ω in Einheiten von 1 12 rad/s (1 12 Hz ˆ= mev) angegeben. In Fig. 1.b) bezeichnet T 1 die ausgewertete Phononendispersion zu den Messungen in Fig. 1.a). steht für einen Fit mit dem 6. Nachbar Bornvon Karman-Modell. ω ist in Einheiten von 1 12 rad/s und q in Einheiten von Å 1 angegeben. q 21
26 E Plan des PSI 22
27 F Plan der Neutronenleiterhalle 23
28 G Verbindungen Zürich-PSI Bahnhof Gleis An Ab Gleis Zug Zürich HB 7:3 18 D 271 Brugg AG 4 7:53 7:53 Zu Fuss Brugg AG, Bahnhof 7:57 8:1 BUS 617 Villigen, PSI West 8:15 Zürich HB 8: 13 IR 176 Baden 3 8:15 8:24 4 REG 7431 Siggenthal-Würenlingen 8:33 8:33 Zu Fuss Siggenthal-W., Bahnhof 8:35 8:35 BUS 157 Villigen, PSI West 8:41 Zürich HB 8:3 18 D 2714 Brugg AG 4 8:53 8:53 Zu Fuss Brugg AG, Bahnhof 8:57 9:8 BUS 623 Villigen, PSI West 9:22 Zürich HB 9: 13 IR 1764 Baden 3 9:15 9:24 4 REG 7435 Siggenthal-Würenlingen 9:33 9:33 Zu Fuss Siggenthal-W., Bahnhof 9:35 9:35 BUS 169 Villigen, PSI West 9:45 Villigen, PSI West 17:16 BUS 266 Siggenthal-W., Bahnhof 17:22 17:22 Zu Fuss Siggenthal-Würenlingen 17:24 17:24 REG 7468 Baden 1 17:34 17:43 1 IR 1783 Zürich HB 8 18: Villigen, PSI West 17:46 BUS 27 Siggenthal-W., Bahnhof 17:52 17:52 Zu Fuss Siggenthal-Würenlingen 17:54 17:54 REG 747 Baden 1 18:4 18:13 1 D 2733 Zürich HB 13 18:3 Villigen, PSI West 18:16 BUS 282 Siggenthal-W., Bahnhof 18:22 18:22 Zu Fuss Siggenthal-Würenlingen 18:24 18:24 REG 7472 Baden 1 18:34 18:43 1 IR 1785 Zürich HB 8 19: Villigen, PSI West 19:16 BUS 298 Siggenthal-W., Bahnhof 19:22 19:22 Zu Fuss Siggenthal-Würenlingen 19:24 19:24 REG 7476 Baden 1 19:34 19:43 1 EC 97 Zürich HB 8 2: 24
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