Versuch 40: UV-Photoelektronenspektroskopie
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- Nelly Wolf
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1 Versuch 40: UV-Photoelektronenspektroskopie Ort: MZG (Technische Physik), Zi hω k k ϑ ϕ k Probe
2 worum geht s? Messung der elektronischen Bandstruktur E(k) eines 2D-Festkörpers (Graphit) mittels winkelaufgelöster Photoelektronenspektroskopie
3 Atomphysik: H-Atom Hamiltonoperator Festkörper U(~r) =U(r) H = ~p2 2m + U(~r) U(~r + ~ T )=U(~r) rotationsinvariant ψ nlm (~r) =R nl (r)y lm (ϑ, φ) Wellenfunktionen sind: gitterperiodisch ψ ~k (~r) =a ~k (~r)e i~ k~r R nl : Radialfunktion Y lm : Kugelflächenfunktion Quantenzahlen: n, l, m Haupt-, Drehimpuls-, Magnetische Quantenzahl diskret mit a ~k (~r + ~ T )=a ~k (~r) Bloch-Funktionen ~ k Wellenvektor (quasi-)kontinuierlich vektoriell
4 Darstellung der Energieeigenwerte in Abh. der Quantenzahlen Atomphysik: H-Atom Festkörper Bindungsenergie (ev) n = l = 0 s p 2 d E Vac =0... Bindungsenergie (ev) - - E F =0 1 ~ k Termschema Bandstruktur
5 für freie Elektronen im Vakuum gilt: U(~r) =0 d.h. E(k) = ~2 k 2 2m e Energie (ev) k (Å -1 )
6 Prinzip der Photoelektronenspektroskopie hω k ϑ k ϕ k Probe Lichtquelle He-Lampe Al Röntgenröhre Synchrotron ћω (ev) 21.2 und alle (hier ) Energie-Erhaltung: E bind = ћω -E kin - Φ A
7 Optische Anregung im Festkörper Bei optischer Anregung der Elektrons im FK ist k erhalten (k phot <<k Elektron ) f i k = k Wenn k f eine Komponente in Richtung OF hat und die Energie des Elektrons oberhalb des Vakuumniveaus E vac liegt, kann es ins Vakuum gelangen
8 Durchtritt durch die Oberfläche Vakuum Oberfläche T T ϑ Festkörper OF: Translationsinvarianz senkrecht zur OF gebrochen, parallel zur OF erhalten nur Parallelkomponente des Wellenzahlvektors k beim Durchtritt durch die OF erhalten für das nachgewiesene Elektron (außen) kann k aus der Dispersionsrelation E kin =h 2 k 2 /2m e berechnet werden außen 2meEkin k = sinϑ = k h innen Ausreichend für 2D-Elektronensysteme (z.b. Oberflächenzustände), da k bedeutungslos ist Für Volumenzustände k wichtig. Geht auch, ist aber kompliziert
9 Bestimmung der Dispersionsrelation Man messe N(E kin ) für verschiedene Polarwinkel ϑ N(E kin ) ϑ 1 ϑ 2 ϑ 3 E 3 E 2 k II (Å -1 ) E 4 k ϑ 4 E 1 E kin (ev) ϑ k E Bin E 1 E 2 E bin (ev) E 3 E 4 außen 2m ee kin k = sin ϑ = h k innen
10 Experimenteller Aufbau d - Hemisphärenspannung - U Hem r U ret + Hemisphärenspannung + U Hem Probe Retardierungsspannung U ret Auf der "Sollbahn" in den Hemisphären gilt: Zentrifugalkraft = Kraft im E-Feld F zentr = mv r 2 = F el. Feld e2u d Hem E kin = eu Hem r d E pass Um ein Spektrum aufzunehmen wird die Pass-Energie festgehalten und die Retardierungsspannung U ret variiert
11 Photoelektronenspektroskopie ist oberflächensensitiv Mittlere freie Weglänge λ Wahrscheinlichkeit dafür, daß das Elektron Strecke x zurücklegt ohne inelastisch gestreut zu werden: W(x) = e -x/λ Abhängig von E kin (schwach) Materialabhängig Photoelektronenspektroskopie: Informationstiefe abhängig von ћω Für UV-Photoelektronenspektroskopie (hω = 21 ev) gilt: E kin = ev und λ =5-15 Å Die "Informationstiefe" der Photoelektronenspektroskopie beträgt nur wenige Atomlagen!
12 Ultrahochvakuum: p< mbar ARUPS benötigt saubere Oberflächen (geringe Informationstiefe, Translationsinvarianz) Faustregel: bei p=10-6 mbar wird in 1s jedes Oberflächenatom (10 15 cm -2 ) von einem Restgasatom getroffen Bei Haftwahrscheinlichkeit=1 hat man in 1s eine Monolage Dreck! Bei p = mbar in 10 4 s ca. 3h Zeit für Experiment Ausheizen der Anlage nach Belüften
13 Die Probe: Einkristalliner Graphit Lagen aus sp 2 -gebundenem Kohlenstoff, untereinander gebunden durch Van-der-Waals Wechselwirkungen Bindungslänge 0.142nm Lagenabstand 0.335nm Schwache WW der Lagen untereinander Elektronische Eigenschaften in erster Näherung gleich der von Graphen Graphen (2D-System)
14 Elektronische Eigenschaften p z -Orbitale: π-bindung sp 2 -Hybridorbitale: σ-bindung Energie E F σ -Band π -Band π-band σ-band
15 Die Brillouinzone von Graphen Realraum reziproker Raum a 2 a 1 b 2 Γ M K b1 Wigner-Seitz-Zelle Brillouinzone 2 Atome in der Einheitszelle!
16 Die Bandstruktur E(k) von Graphen Die π-zustände Die Brillouinzone von Graphen Energie (ev) 14 π*-zustände (unbesetzt) k y K Γ M K k x k x k y -6 π-zustände (besetzt) π- und π*-zustände berühren sich an den K-Punkten: Halbleiter mit verschwindender Energielücke
17 Die Bandstruktur E(k) von Graphen σ und π-zustände entlang von Hochsymmetrierichtungen K Γ M K Bindungsenergie (ev) - - E F =0 ~ k Versuch: Verifizierung der Dispersionsrelationen des π-bandes in Γ-K- und Γ-M-Richtung durch ARUPS
18 Bandstruktur der π-bänder von Graphen: Theorie einfachste Näherung: E Bin ( ~ k)= tw(~ k) 1+sw( ~ k) s mit w( ~ 3kx a k)= 1+4cos cos k ya k ya cos2 2 K t = ev s =0.129 a =2.46 Å k y Γ k x K M Bindungsenergie (ev) E F Bindungsenergie (ev) E F 0.0 Γ k x (Å -1 ) 1.5 M Γ k y (Å -1 ) 1.5 K 2.0
19 Bandstruktur von Graphit L R. Ahuja et al., Phys. Rev. B 51 (1995) 4813
20 aktuelles Forschungsthema: Physik-Journal 7 / 2007 Von Graphit zu Graphen
21 Zusammenfassung Winkelaufgelöste Photoelektonenspektroskopie erlaubt die Bestimmung der elektronischen Bandstruktur E bin (k k ) von zweidimensionalen elektronischen Systemen Die Bindungsenergie ergibt sich aus der Energieerhaltung: E Bin = ~ω E kin Φ A Die Parallelkomponente des Wellenzahlvektors folgt aus der Translationsinvarianz parallel zur Oberfläche k k = 2mEkin ~ sin ϑ
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