Aufbau und Charakterisierung eines spektral abstimmbaren Femtosekunden-Lasersystems.

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1 Carl von Ossietzky Universität Oldenburg Masterstudiengang Physik Masterarbeit Titel: Aufbau und Charakterisierung eines spektral abstimmbaren Femtosekunden-Lasersystems. vorgelegt von: B. Sc. Heiko Kollmann Betreuender Gutachter: Prof. Dr. Christoph Lienau Zweiter Gutachter: Prof. Dr. Katharina Al-Shamery Oldenburg,

2 Inhaltsverzeichnis 1 Einleitung 7 2 Theoretische Grundlagen Erzeugung hochenergetischer ultrakurzer Lichtimpulse Der Laser - Eine kurze Einführung Modenkopplung Materialdispersion Messung ultrakurzer Lichtimpulse mittels interferometrischer Messmethoden Verstärkung ultrakurzer Lichtimpulse Regenerative optische Verstärkung Optische Parametrische Verstärkung Nichtlineare Optik Drei-Photonen-Wechselwirkung: Differenzfrequenzerzeugung Phasenanpassung Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems Laseroszillator: Mai-Tai SP Funktionsweise und Spezifikationen Charakterisierung des Mai-Tai SP Laserverstärker: Spitfire Pro XP Die Funktionsweise und die Spezifikationen des Spitfire Pro XP Charakterisierung des Spitfire Pro XP Optimierungen des Spitfire Pro XP Optischer parametrischer Verstärker: TOPAS-C Aufbau und Funktionsweise des TOPAS Ausblick Lokalisierte Elektronenemission aus Metallspitzen Theoretische Beschreibung Experimenteller Aufbau Fabrikation und Optimierung der Goldspitzen Experimentelle Ergebnisse Zusammenfassung 110 1

3 Inhaltsverzeichnis 6 Literatur Appendix Danksagung Selbständigkeitserklärung 123 2

4 Abbildungsverzeichnis 2.1 Schema eines optischer Resonators in Fabry - Perot Geometrie Ti:Sa - Energieschema Absorptions- und Emissionsspektrum des Ti Ions Energetische Niveausysteme Schematische Darstellung des Verstärkungsprofil eines Lasersmediums Schematische Darstellung der aktiven akustooptischen Modenkopplung Darstellung des Spektrums, der räumlichen Phase, des elektrischen Feldes und der Intensität eines Lichtimpulses Schematische Darstellung eines typischen Brechungsindexverlaufs Darstellung verschiedener Kompressoren zur Dispersions - Kompensation Schematische Darstellung des Aufbaus des interferometrischen Autokorrelators Darstellung der Autokorrelation zweiter Ordnung Stabilitätsmessung des Piezotisches im Autokorrelator Schematische Darstellung des CPA - Prinzips Vergleich der berechneten zur gemessenen Ausgangsimpulsenergie Lineare und nichtlineare optische Anregung Energiescheme der nichtlinearen Drei-Photon-Wechselwirkung Darstellung der DFG Energie- und Impulserhaltung der DFG Zeitliche Überlagerung von Pump- und gechirpten Seedstrahl Nichtkollineare Wellenvektorgeometrie Darstellung des uniaxialen Indexellipsoiden Schematische Darstellung der Phasenanpassung nullter Ordnung Brechungsindexverlauf eines negativ uniaxialen BBO-Kristalls Typ-I als Funktion der Signalwellenlänge Theoretische Berechnung des Phasenanpassungswinkels θ m einer nichtkollinearen SHG Theoretische Berechnung der Phasenanpassung bei einer nichtkollinearen DFG Phasenfehlanpassung erster Ordnung bei kollinearer Strahlanordnung Phasenfehlanpassung erster Ordnung bei nichtkollinearer Strahlanordnung Schematischer Aufbau des spektral abstimmbaren Lasersystems

5 Abbildungsverzeichnis 3.2 Spektren des Mai-Tai SP bei einer eingestellten Wellenlänge von 59 nm und unterschiedlichen Pumpleistungen P pump Untersuchung der Diskrepanz zwischen eingestellter und gemessener spektraler Bandbreite Variation der zentralen Wellenlänge bei einer spektralen Bandbreite von 30 nm Laserkennlinie des Mai-Tai SP Leistungsstabilitätsmessung des Mai-Tai SP Messung der Ausgangsleistung bei Variation der Zentralwellenlänge Messung der Impulsdauer des Mai-Tai SP Schematische Darstellung eines Gaußstrahls Messung des Strahlprofils des Mai-Tai SP M 2 Messung des Mai-Tai SP Messung der Wiederholrate des Mai-Tai SP Schematischer Aufbau des Spitifire Pro XP Abbildung der verschiedenen Strahlprofile auf dem Gitter des Streckers Abbildung der Strahprofile auf dem Gitter des Kompressors Blockdiagramm mit den einzelnen Komponenten des Verstärkersystems Aufnahme des Spitfire-Strahlprofils Messung des Strahlradius für die horizontale und vertikale Achse Ergebnis der Leistungsstabilitäts - Messung Häufigkeitsverteilung der gemessenen Impulsenergien Spektrale Verteilung des Impulses bei dem <120 fs - und <35 fs - Ausgang Interferometrische Autokorrelation des <35fs - Impulses Spitfire-Strahllage Aufnahmen zur Impulskontrastmessung: >1000: Aufnahmen zur Impulskontrastmessung: >100: Analyse des spektralen Verlusts im <35fs - Strecker Separates der Verstärker-Kavität Optimierung der Impuls - Einkopplung Schematische Darstellung der TOPAS - Einkopplung Schematischer Aufbau des TOPAS Schematischer Aufbau des Vorverstärkers Aufnahme des Weißlichtkontinuums Aufnahme des Weißlichtspektrums Räumliche Überlagerung zwischen Weißlichtkontinuum und Pumpstrahl Räumliche Anordnung der Produkte des Verstärkungsprozesses im Vorverstärker Schematischer Aufbau des Hauptverstärkers Durchstimmkurve des TOPAS Die Konversionseffizienz des TOPAS Spektren der zweiten Harmonischen der Signalwelle Häufigkeitsverteilung der gemessenen Impulsenergien Ergebnisse der verbesserten Energiestabilität des TOPAS

6 Abbildungsverzeichnis 3.42 Inteferometrische Autokorrelation eines TOPAS - Lichtimpulses bei λ 0 = 740 nm Ergebnis der M 2 -Messung am TOPAS - Strahl Messung des Strahlprofils des TOPAS Schematische Darstellungen verschiedener Elektronenemissionsprozesse Schematische Darstellung des Versuchsaufbaus Schematische Darstellung des AC-Ätzaufbaus Rasterelektronenmikroskopaufnahme einer geätzten Goldspitze Rasterelektronenmikroskopaufnahme einer geätzten Goldspitze mit vorherigem annealing Vermessung der Fokussiereigenschaften des Cassegrain-Obektivs mittels eines Helium-Neon Lasers Transmissions- und Reflexionsmessung der Spitzenpositionierung Messung der räumlichen Elektronenemission einer Goldspitze

7 Tabellenverzeichnis 2.1 Dispersion zweiter und dritter Ordnung eines Prismen- bzw. Gitterkompressors als Funktion der Wellenlänge λ Kombinationsmöglichkeiten der Polarisationsrichtungen für Signal-, Idlerund Pumpwelle für die Phasenanpassung in einem uniaxialen Kristall Spezifikationen des Mai Tai SP Spezifikationen des Spitfire Pro XP Optimale Timing - Werte für die Pockels - Zellen PC1/PC Ausgangsenergien des TOPAS in verschiedenen Frequenzmischungsregimen Werte für die Simulation der Verstärkung innerhalb des Spitfire PRO XP

8 1 Einleitung Das Ziel dieser Arbeit ist der Aufbau und die Charakterisierung eines spektral abstimmbaren Femtosekundenlasersystems. Ähnliche Laseranlagen haben in den letzten Jahrzehnten [1] Möglichkeiten und Perspektiven eröffnet um optische Systeme mit hoher zeitlicher Auflösung, hohen Impulsenergien und großer spektraler Variabilität zu untersuchen [2 6]. Die möglichen Impulsenergien liegen typischerweise in der Größenordnung von einigen Mikrojoule bis hin zu einigen Joule, mit Impulsdauern < 70 fs [7, 8]. Diese Eigenschaften ermöglichen präzise Untersuchungen nichtlinearer optischer Effekte, Anrege-Abfrage Experimente und eine ulraschnelle Spektroskopie [9 11]. Das Lasersystem besteht aus einer typischen optischen Verstärkerkette, mit Komponenten der Firma Spectra-Physics. Den Ausgangspunkt bildet ein Titan-Saphir Laseroszillator, der Mai-Tai SP. Er erzeugt Laserimpulse im nahen Infrarotbereich (NIR; λ 0 = 800 nm) mit Femtosekundenimpulsdauern (<30 fs) und Impulsenergien von einigen Nanojoule. Über ein optisches regeneratives Verstärkersystem (Spitfire Pro XP) werden die Lichtimpulse auf Mikrojoule-Impulsenergien verstärkt. Das letzte Glied der Verstärkerkette nimmt ein optischer parametrischer Verstärker (TOPAS-C) ein, welcher für eine Variation der Impulswellenlänge vom nahen Ultraviolet- bis in den Terahertzspektralbereich (200 nm - 10 µm) genutzt wird. Die Ausgangsenergien der Impulse liegen in der Größenordnung einiger Mikrojoule, mit Impulsdauern nahe der Bandbreitenbegrenzung. Für das Verständnis der Funktionsweise und des physikalischen Hintergrundes der einzelnen Komponenten des Systems, wird mit der Einführung der theoretischen Grundlagen begonnen. Anschließend werden die Komponenten der Verstärkerkette separat vorgestellt, deren Aufbau beschrieben und die wichtigen optischen Eigenschaften charakterisiert. Letzteres ist für die Qualitätsbewertung des Systems von erheblicher Bedeutung. Abschließend wird noch ein Ausblick für ein mit diesesm System mögliches Experiment gegeben, welches hohe Anforderungen an die Strahlparameter als auch an die Flexibilität des Lasersystems stellt. Im Verlauf dessen werden erste Ergebnisse vorgestellt, sowie Schwierigkeiten bei der Umsetzung diskutiert. Es befasst sicht mit der lokalisierten Elektronenemission aus Metallspitzen [12]. Die Wechselwirkung eines hochintensiven Femtosekundenlaserimpulses mit einer metallischen Spitze (Spitzenradius < 70 nm) kann zur Emission von Elektronenimpulsen führen [13 18]. Die Zeitstruktur der Elektronenimpulse und die Anzahl der Elektronen pro Impuls sowie deren kinetische Energieverteilung ist stark mit den Eigenschaften des Lichtimpulses korreliert [19, 20]. Die Untersuchung der Elektronenemission in Abhängigkeit der Wellenlänge und der Intensität des Anregeimpulses ist von besonderem Interesse. 7

9 2 Theoretische Grundlagen 2.1 Erzeugung hochenergetischer ultrakurzer Lichtimpulse In diesem Kapitel werden die theoretischen Grundlagen zum Verständnis der Funktionsweise eines LASER(Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation), speziell dem Typus des Titan-Saphir Festkörperlasers, und weiterführend der Erzeugung ultrakurzer Lichtimpulse mit Impulsdauern im Femtosekundenzeitbereich behandelt. Das physikalische Grundprinzip des Lasers, die stimulierte Emission, wurde im Jahre 1916 von Albert Einstein theoretisch vorhergesagt und 1928 das erste Mal von Rudolf Ladenburg in einem Experiment zur negativen Disperion bestätigt [21]. Der erste Laser ist im Jahr 1960 von Theodore Maiman in Betrieb genommen worden [22]. In den 80er Jahren ist der erste Ultrakurzimpuls-Festkörperlaser, ein Titan-Saphir Laser (Ti:Sa; Ti 3+ : Al 2 O 3 -Laser), entwickelt worden. Die Größenordnung der Impulsdauer liegt im Femtosekundenzeitbereich (10 15 s)[23, 24]. Für die Ultrakurzzeitphysik und damit auch für die Untersuchung und Erzeugung nichtlinearer optischer Effekte spielt der Ti:Sa-Laser eine tragende Rolle Der Laser - Eine kurze Einführung Bevor auf die Theorie des Lasers eingegangen wird, werden zunächst die für die Wechselwirkung von elektromagnetischer Strahlung und Materie fundamentalen Maxwellschen Gleichungen eingeführt: D = ρ (2.1) B = 0 (2.2) H = t D + J (2.3) E = t B (2.4) mit der elektrischen Flussdichte D = ǫ 0 E+ P, der Dielektrizitätskonstante ǫ0, der Polarisation P, der elektrischen Ladungsdichte ρ, der magnetischen Flussdichte B, der magnetischen Feldstärke H, der elektrischen Feldstärke E und der Leitungsstromdichte J. Aus den Glei- 8

10 2 Theoretische Grundlagen chungen lässt sich eine räumliche und zeitliche Differentialgleichung zweiter Ordnung ableiten. Unter Beachtung der für die Optik relevanten Randbedingungen der Quellenfreiheit und Nichtexistenz von elektrischen Strömen (ρ = 0; J = 0) ergibt sich: 2 r 2 E 1 c 2 2 t 2 E = µ 0 2 t 2 P (2.5) Sie ist die fundamentale Gleichung zur Beschreibung klassischer optischer Phänomene und dient in einem späteren Abschnitt dieser Arbeit als Ausgangspunkt zur Beschreibung der nichtlinearen Wechselwirkung von Licht und Materie. Abbildung 2.1: Schematische Darstellung eines optischen Resonators in Fabry - Perot Geometrie. Das Grundprinzip eines Lasers ist unabhängig von seinem Design oder dem verwendeten Lasermedium für jeden Typus gleich. Es beruht auf einer resonanten Anregung von Elektronen eines Verstärkungsmediums und der stimulierten Emission von Photonen. In Kombination mit einer optischen Resonatorgeometrie führt dies zu der Erzeugung kohärenter, gerichteter Lichtwellen mit linearer Polarisation. Das vereinfachte Schema eines linearen Resonators ist in Abb. 2.1 dargestellt. Dieser wird über zwei Endspiegel HR (engl.: High Reflector) und OC (engl.: Output Coupler) gebildet, die je nach Lasergeometrie planar oder gekrümmt sein können. Der Spezialfall der planaren Spiegel folgt dem Beispiel eines Fabry-Perot Interferometers. Der Spiegel HR ist hochreflektierend für den vom Lasermaterial emittierten Spektralbereich, während der Spiegel OC als Auskoppeloptik genutzt wird, mit einem Reflektionskoeffizienten < 1. Das Lasermaterial wird durch externe Zufuhr von Energie, sei es elektrisch wie bei Halbleiter- Laserdioden oder optisch wie z.b. bei kristallinen Lasermedien, aus dem thermodynamischen Gleichgewicht gebracht. Die im Atompotential gebundenen Elektronen werden aus ihrem energetischen Grundzustand in höhere Energieniveaus überführt. Diese quasistationären energetischen Zustände zerfallen, wobei die Energie entweder in Form eines Photons 9

11 2 Theoretische Grundlagen oder als Wärme abgegeben werden kann. Dabei existieren zwei miteinander konkurrierende Emissionsprozesse, die spontane und die stimulierte Emission. Die für das Laser- Prinzip wichtige stimulierte Emission wird durch ein externes Photon mit der Energie E Photon = E (1) E (0) = h ω mit E 0/1 = hω 0/1 ausgelöst. Die spontane Emission dient vorallem dem Anschwingen des Laser-Prozesses. Beide Effekte können über die sogenannten Ratengleichungen beschrieben werden. Sie geben in Abhängigkeit der Besetzung eines Zustandes und der Übergangswahrscheinlichkeit zwischen den Zuständen (Einsteinkoeffizienten) deren zeitliche Änderung an [25]. Die Ratengleichungen zeigen, dass das energetische System des Lasermedium mindestens ein Drei-Niveau-System sein muss, damit die für den Laser fundamentale Besetzungsinversion erreicht wird. Die Besetzungsinversion beschreibt eine Übervölkerung der angeregten Zustände (z.b. 2 >) im Verhältnis zum Grundzustand 0 > (siehe Abb. 2.4) und ist die Voraussetzung für das Verstärkungsprinzip eines Lasers. Desweiteren muss die Lebensdauer eines angeregten Zustandes (z.b. 2 >) so groß sein, dass ein externes Photon eine stimulierte Emission auslösen kann. In einem Titan-Saphir Laser gibt es eine große Anzahl von energetischen Übergangsmöglichkeiten (siehe Abb. 2.2), welche zu einem breiten Absorptions- und Emissionsspektrum führen (siehe Abb. 2.3 ). Abbildung 2.2: Energieschema des Ti Ion in einem Saphir - Kristall.a) Die Aufspaltung des 3d 1 - Zustandes durch das umgebende Kristallfeld. Es wirken ein kubisches und ein trigonales Kristallfeld. Das trigonale Feld bewirkt eine schwache Aufspaltung der Niveaus. Weitere Aufspaltungen treten durch Spin-Bahn-Kopplung auf. Der Parameter Dq ist die Kristallfeldaufspaltung. b) Vereinfachtes Energieniveauschema. [26] 10

12 2 Theoretische Grundlagen Abbildung 2.3: Absorptions (links)- und Emissionsspektrum (rechts) des Ti Ions im Saphir- Kristall.[27] Abbildung 2.4: Energetische Niveau-Systeme: a) Zwei-Niveau-System. b) Drei-Niveau- System. c) Vier-Niveau-System. Eine Resonatoranordnung um das Lasermedium ermöglicht stationäre elektromagnetische Feldzustände, die longitudinalen und transversalen Moden. Die longitudinalen Moden beschreiben die Feldversteilung entlang der Längsachse des Resonators, wohingegen die transversalen Moden die Ausbreitung in der paraxialen Ebene erklären. Diese stationären Zustande können nur von Lichtwellen eingenommen werden, die die Resonatorbedingung bzw. stehende Wellenbedigung erfüllen [28]: ν = mc/2l m N + (2.6) mit ν als Frequenz der longitudinalen Mode, m ihrer Ordnungszahl und L der Länge des Resonators. Der Modenabstand ist damit gegeben über: ν = c/2l (2.7) 11

13 2 Theoretische Grundlagen Die Anzahl der longitudinalen Moden in einem Resonator ist nur von seiner Länge L abhängig. Die transversalen Moden bestimmen das Strahlprofil des Laserlichts, wobei üblicherweise die TEM 00 -Mode gewählt wird. Sie entspricht einem gaußförmigen Strahlprofil. Die Verstärkung und die Verstärkungsbandbreite der longitudinalen Moden wird im besonderen Maße von den Eigenschaften des Lasermediums und dem Resonator beeinflusst. Abhängig vom Emissionsspektrum, der Temperatur, den Verlusten innerhalb des Resonators und dem Grad der Inversion einzelner Zustände wird eine endliche Anzahl von Moden verstärkt (siehe Abb. 2.5). Bei einem Ti:Sa-Laser ist die Verstärkungsbandbreite, welches der Halbwertsbreite (engl.: Full Width at Half Maximum: FWHM) des spektralen Verstärkungsprofils entspricht, typischerweise mehrere THz groß. Abbildung 2.5: Schematische Darstellung des Laserverstärkungsprofils und der longitudinalen Moden Modenkopplung Das elektrische Feld E( r,t) innerhalb des Resonators ist eine Superposition der einzelnen longitudinalen Moden e m : E( r,t) = m e m = m Sm exp( i k m r)exp[i(ω m t+φ m )] n m (2.8) Der Ausdruck n steht für den Einheitsvektor in Richtung der elektrischen Feldpolarisation, S m für die spektrale Leistungsdichte, k m für den Wellenvektor und φ m für die zeitliche Phase der m-ten Mode. In Gl. (2.8) zeigt sich, dass aufgrund der zufälligen Phase φ m zwischen den einzelnen Moden keine feste Phasenbeziehung besteht. Die longitudinalen Moden überlagern nicht 12

14 2 Theoretische Grundlagen konstruktiv. Der Laser emittiert in diesem Fall eine kontinuierliche Welle (engl.:continous Wave: CW) mit einer spektralen Bandbreite von maximal einigen Nanometern. Für die Erzeugung ultrakurzer Lichtimpulse müssen viele Moden miteinander koppeln, d.h. eine feste Phasenbeziehung zueinander besitzen. Der Zusammenhang zwischen der spektralen Bandbreite und der sich daraus ergebenden Impulsdauer ist über das Zeit- Bandbreiten-Produkt gegeben [29]: K = t ν (2.9) Darin ist K der Formfaktor der spektralen Verteilung, t die Impulsdauer und ν die spektrale Halbwertsbreite. Aus Gl. (2.9) folgt ein reziproker Zusammenhang zwischen der Zeitund Frequenzdomäne des Laserimpulses. Eine Impulsdauer im Femtosekundenbereich erfordert eine spektrale Halbwertsbreite über mehrere Oktaven. Für eine maximale Kopplung der longitudinalen Moden wird das Prinzip der sogenannten Modenkopplung angewendet. Die Modenkopplung lässt sich in aktive und passive Verfahren [30] unterteilen. Eine der sehr häufig verwendeten Methoden der passiven Modenkopplung beruht auf dem physikalischen Effekt der Selbstphasenmodulation bzw. dem Kerreffekt [31]. Dieser beschreibt eine intensitätsabhängige Modulation des Brechungsindex und damit eine Phasenmodulation der transmittierenden Impulse. Weiterhin wird durch die sogenannte Kerr- Linse ein intensiver, im Resonator umlaufender Impuls bevorzugt. Dieses Kopplungsverfahren ist jedoch im weiteren nicht von Bedeutung, da der in dieser Arbeit verwendete Laseroszillator auf der aktiven Modenkopplung beruht. Zu den aktiven Verfahren gehören akustooptische oder elektrooptische Modulatoren, die in den Resonator integriert werden. Durch sie erfahren die longitudinalen Moden eine Amplituden- oder Phasenmodulation. In diesem Aufbau wird eine aktive, akustooptische Modenkopplung [32] verwendet, auf diese im Folgenden etwas genauer eingangen wird. 13

15 2 Theoretische Grundlagen Abbildung 2.6: Schematische Darstellung der aktiven akustooptischen Modenkopplung. a) Akustooptischer Modulator (AOM) innerhalb eines Laserresonators. Durch die Radiofrequenz ω M wird die Transmission des umlaufenden Strahls verändert. b) Darstellung der Amplitudenmodulation durch den AOM. (HR: Hochreflektierender Spiegel; OC: Auskoppelspiegel; ω M : Modulationsfrequenz; T: Resonatorumlaufzeit) Die aktive akustooptische Modenkopplung beruht auf einer extern gesteuerten Modulation der resonatorinternen Verluste. Der dafür verwendete Modulator besteht aus einem für den betrachteten Spektralbereich transparenten Kristall. An ihm befindet sich ein Piezoschallgeber, der mit einer Modulationsfrequenz ω M = c/4l betrieben wird. Die Frequenz entspricht der Häflte der Resonatorfrequenz. Die so erzeugte Dichtewelle führt zu einer ortsabhängigen Brechungsindexmodulation im Kristall. Daran wird, abhängig von der Frequenz der Moden, ein Teil der Laserstrahlung in höhere Ordnungen und damit außerhalb der Längsachse des Resonators gebeugt. Das Resultat ist eine Amplitudenmodulation der Resonatormoden. Die Transmission ist bei ausgeschaltetem Modulator am Höchsten 1. Um die Stabilität der Modenkopplung zu erhöhen, kann über einen Bruchteil des Laserlichts die momentane Umlauffrequenz bzw. Wiederholrate bestimmt werden. Eine Regelschleife sorgt für eine Anpassung der Signalfrequenz an dem Schallgeber Materialdispersion Dieser Abschnitt beschäftigt sich mit dem Einfluss der Materialdispersion auf ultrakurze Lichtimpulse und mit den Methoden zur Kompensation der Dispersion. Die Auswirkung der Dispersion bei der Wechselwirkung von Licht und Materie zeigt sich 1 Für eine detaillierte thoeretische Beschreibung siehe [30, 33]. 14

16 2 Theoretische Grundlagen bei der Untersuchung der räumlichen Phase Φ(ω, r) in der Frequenzdomäne des elektrischen Feldes. Es gelte für die Feldstärke E(ω,z) einer in z-richtung propagierenden linear polarisierten elektromagnetischen ebenen Welle bei Transmission durch ein transparentes Material (keine Absorption): Ẽ(ω,z) = Ẽ(ω,0) exp( ik(ω)z) (2.10) } {{ } Φ(ω,z) mit dem Wellenvektor k(ω) = n(ω)ω c und Ẽ(ω,0) als Impulseinhüllende vor der Materialwechselwirkung. Die Wirkung der räumlichen Phase auf die Impulsdauer eines Lichtimpulses wird durch eine Taylor-Reihen-Entwicklung deutlicher [34]: Φ(ω,z) = k(ω 0 ) } {{ } konstant (ω ω 0 )z +1/2 }{{} k (ω ω 0 ) 2 z +1/6 }{{} k (ω ω 0 ) 3 z +c.c. (2.11) 1/v g GVD TOD z + k }{{} mit k = k/ ω und k = 2 k/ ω 2 entwickelt um ω = ω 0. Die für ultrakurze Lichtimpulse wichtige spektralabhängige zeitliche Verzögerung kann wie folgt beschrieben werden [35]: τ(ω) = Φ(ω) ω = k +k (ω ω 0 )+k (ω ω 0 ) 2 +c.c. (2.12) Der nullte Phasenordnungsterm verschiebt die Trägerwelle relativ zur Impulseinhüllenden und hat keinen Einfluss auf die Zeitdauer des Impulses. Der erste Ordnungsterm beschreibt die lineare räumliche Phase, mit v g als Gruppengeschwindigkeit. Von Null verschiedene Werte des Entwicklungskoeffizienten führen zu einer Verschiebung der Impulseinhüllenden in der Zeitdomäne. Ihre Form bleibt erhalten, damit auch die Impulsdauer. Der zweite Ordnungsterm der Phase enthält die Gruppengeschwindigkeitsdispersion k (GVD: Group Velocity Dispersion). Diese zeigt in Gl.(2.12) die Frequenzabhängigkeit der Laufzeiten τ(ω) innerhalb eines Materials. Sie führt zu einer Streckung der Impulseinhüllenden in der Zeitdomäne, welches in einer größeren Impulsdauer resultiert. Haben niederfrequente Spektralanteile eine höhere Gruppengeschwindigkeit als hochfrequente (k > 0, normale Dispersion), so spricht man von einer positiven GVD (siehe Abb. 2.7 c)/d)). Beim Gegenteil (k < 0, anomale Dispersion) von einer negativen GVD (siehe Abb. 2.7 e)/f)). Beides ist als linearer chirp (engl.: Zwitschern) bekannt. Die Bezeichnung beruht auf dem Vogelgesang, der typischerweise einen Frequenzanstieg aufweist. Der dritte Entwicklungsterm (TOD: Third Order Dispersion) beinhaltet den sogenannten quadratischen chirp, welcher ebenfalls eine Erhöhung der Impulsdauer bewirkt und außerdem zu einer starken Veränderung der Feldverteilung des Lichtimpulses führt. Diese sind z.b. Vor- und Nachimpulse. 15

17 2 Theoretische Grundlagen a) Phase φ (2) = 0 Spektrum c) 0.75 φ (2) = 40fs 2 Phase Spektrum e) Phase φ (2) = -40fs 2 Spektrum Phase (a.u.) Phase (a.u.) Phase (a.u.) b) d) E-Feld t (FWHM) = 4.8fs f) t (FWHM) = 43.3fs E-Feld t (FWHM) = 43.3fs E-Feld Zeit (fs) Abbildung 2.7: Darstellung des Spektrums, räumlichen Phase, des elektrischen Feldes und der Intensität eines Lichtimpulses mit λ 0 = 800nm und λ = 200 nm bei unterschiedlichen Phasen zweiter Ordnung φ (2). a) Spektrum und Phase bei φ (2) = 0. b) Elektrisches Feld und Intensität bei φ (2) = 0. Die Impulsdauer beträgt 4.8 fs. c) Spektrum und Phase bei φ (2) = 40 fs 2. d) Elektrisches Feld und Intensität bei φ (2) = 40 fs 2. Die Impulsdauer beträgt 43.3 fs. e) Spektrum und Phase bei φ (2) = 40 fs 2. f) Elektrisches Feld und Intensität bei φ (2) = 40 fs 2. Die Impulsdauer beträgt 43.3 fs Der Brechungsindex n = n(λ) und dessen höhere Ordnungen als Funktion der Wellenlänge ist in Abb. 2.8 anhand eines beliebigen für den sichtbaren Spektralbereich transparenten Mediums dargestellt. Die Abbildung zeigt, dass der Brechungsindex im besonderen Maße nahe den optischen Absorptionskanten stetig ansteigt. Dies führt zu einem Betragsanstieg der ersten Ordnung der räumlichen Phase Φ (1) (ω) (engl.: Group Dispersion) als auch der zweiten Ordnung Φ (2) (ω) (engl.: Group Delay Dispersion). Dies führt zu einer Verlängerung der Impulsdauer, vorallem bei spektral breitbandigen ultrakurzen Lichtimpulsen. Sowohl bei der Erzeugung als auch bei der Wechselwirkung mit Materie sind die höheren Ordnungen der räumlichen Phase zu beachten. 16

18 2 Theoretische Grundlagen Abbildung 2.8: Schematische Darstellung eines typischen Brechungsindexverlaufs [36]. oben) Brechungsindexverlauf als Funktion der Wellenlänge. mitte) Erste Ableitung der räumlichen Phase (GD: Group Dispersion). unten) Zweite Ableitung der räumlichen Phase (GDD: Group Delay Dispersion). Um der durch die Wechselwirkung mit Materie induzierten Impulsdauerverbreiterung entgegenzuwirken, werden sogenannte Kompressoren verwendet. Damit kann die räumliche Phase der Spektralanteile angepasst werden. Dies geschieht über eine Variation des spektral abhängigen optischen Weges. Gängige Kompressoren bestehen aus Prismen [37, 38], Gittern [39] und gechirpten Spiegeln [40]. Die resultierende räumliche Phase ist eine Superposition aller durch optische Komponenten und Kompressoren induzierten Phasen: Φ(ω)) = i Φ i(ω). Der Prismenkompressor nutzt die chromatische Winkeldispersion, um Laufzeitdifferenzen zwischen einzelnen Spektralkomponenten des Lichtimpulses zu induzieren. Er besteht im einfachsten Fall aus zwei gleichschenkligen Prismen und einem Retroreflektor (siehe Abb. 2.9 a)). Nach dem Snelliuschen Brechungsgesetz werden höherfrequente elektromagnetische Wellen stärker gebrochen als niederfrequente. Das erste Prisma sorgt daher für eine Aufspaltung des unter dem Brewsterwinkel Θ B der Zentralwellenlänge einfallenden Lichtstrahls. Aufgrund der spektralen Aufspaltung ergeben sich frequenzabhängige Laufzeitendifferenzen im zweiten Prisma, die durch den Abstand L dp sowie die im Strahlengang befindliche Menge an Glas L gp des zweiten Prismas eingestellt werden können. Je größer der Prismenabstand, desto größer ist die induzierte negative Dispersion. Je länger der Weg innerhalb 17

19 2 Theoretische Grundlagen der Prismen, desto größer ist die positive Dispersion der einzelen Frequenzkomponenten. Wichtige physikalische Parameter sind daher der Brechungsindex n p des Prismenmaterials, der Apexabstand der Prismen L dp und die Dicke der Prismen L gp. Der Vorteil dieses Kompressortyps liegt in den geringen Leistungsverlusten, da die Reflektion an der Prismengrenzschicht durch die Brewsteranordnung minimiert wird (<10% Verluste). Der Gitterkompressor beruht auf einer frequenzabhängigen Beugung der Spektralkomponenten an einem Gitter (siehe Abb. 2.9 b). Die spektrale Divergenz wird durch ein zweites Gitter oder durch einen angepassten gekrümmten Spiegel wieder kompensiert und der Strahl anschließend über einen Retroreflektor zurückreflektiert. Die eingefügte Dispersion ist dabei von der Gitterkonstante d und dem Gitterabstand L dg abhängig. Der Vorteil eines Gitterkompressors liegt in dem geringen Abstand der beiden Gitter zueinander. Er kann im Vergleich zum Prismenkompressor mehr negative Dispersion bei einem geringeren Abstand generieren. Jedoch kann mit ihm keine positive Dispersion dritter oder höherer Ordnung kompensiert werden, da bei einem Gitterkompressor der quadratische Chirp das gleiche Vorzeichen trägt wie die normale Dispersion. Gechirpte Spiegel (siehe Abb. 2.9 c) bestehen aus einem Substrat mit einer periodischen Brechungsindexvariation. Diese Zonen unterscheiden sich außer im Brechungsindex auch in ihrer Dicke. Dies resultiert in photonischen Energiebändern, die zu einer frequenzabhängigen Eindringtiefe führen. Letztlich induzieren sie eine chromatische Laufzeitdifferenz, wie schon bei den anderen Kompressortypen. In Tab. 2.1 sind die Gleichungen zur Berechnung der Dispersion zweiter Ordnung (GVD) und dritter Ordnung (TOD) für einen Prismenkompressor und Gitterkompressor aufgelistet. Abbildung 2.9: Darstellung verschiedener Kompressoren zur Dispersions - Kompensation. a) Prismenkompressor. b) Gitterkompressor. c) Gechirpte Spiegel. 18

20 2 Theoretische Grundlagen Chirp Prismenpaar Gitterpaar GVD TOD d3 Φ p(ω) dω 3 d 2 Φ p(ω) dω 2 = λ3 L dp d 2 cos(β(λ)) 2πc 2 dλ 2 ( = λ4 L dp 3 d2 cos(β(λ)) 4π 2 c 3 dλ 2 +λ d3 cos(β(λ)) dλ 3 d 2 Φ g(ω) dω 2 ) d 3 Φ g(ω) dω 3 = λ3 L dg πc 2 d = 6πλ d 2 Φ g(ω) c [ 1 ( λ d sin(γ)) 2 ] 3/2 dω 2 ( 1+ λ d sin(γ) sin2 (γ) [1 ( λ d sin(γ))2] Tabelle 2.1: Dispersion zweiter und dritter Ordnung eines Prismen- bzw. Gitterkompressors als Funktion der Wellenlänge λ. Die Notation der geometrischen Größen bezieht sich auf die Abb ) Messung ultrakurzer Lichtimpulse mittels interferometrischer Messmethoden Seit der Erzeugung ultrakurzer Lichtimpulse bis hin zu sub-femtosekunden Impulsdauern, gibt es auch im Bereich ihrer zeitlichen Charakterisierung große Fortschritte. Eine direkte elektronische Vermessung der Impulse ist aufgrund der Zeitauflösung von wenigen Gigahertz und damit einigen hundert Pikosekunden nicht möglich. Daher wird der Impuls selbst oder auch Replika dieses Impulses zur Analyse genutzt. Die älteste und am weitesten verbreitete Messmethode ist die interferometrische Autokorrelation [41, 42]. Mit dieser ist eine vollständige bzw. eindeutige Rekonstruktion der Phase des elektrischen Lichtfeldes jedoch nicht möglich. Dafür werden Verfahren wie der FROG bzw. IFROG (FROG: Frequency-Resolved Optical Gating) [33, 43] und SPIDER (Spectral Phase Interferometry for Direct Electric-field Reconstruction) [44] genutzt. Diese beruhen auf einer Kombination von Interferometrie und Spektroskopie zur vollständigen Charakterisierung des Lichtimpulses. Für diese Arbeit wurde eigens ein kollinearer, interferometrischer Autokorrelator gebaut. Seine Leistungsanforderungen sind eine hohe zeitliche Auflösung («10 fs), flexibel einsetzbar für Systeme verschiedener Wiederholraten (Oszillatoren und Verstärkersysteme) und Laserzentralwellenlängen vom sichtbaren bis NIR-Spektralbereich. Außerdem ist sein Design für eine leichte Justage und hohe Mobilität ausgelegt. Sein Aufbau wird im Folgenden erläutert. 19

21 2 Theoretische Grundlagen Interferometrische Autokorrelation: In Abb ist der Aufbau des interferometrischen Autokorrelators schematisch dargestellt. Abbildung 2.10: Schematische Darstellung des Aufbaus eines interferometrischen Autokorrelators. (DL: Verzögerungsstrecke; ST: Strahlteiler; OSM: Parabolischer Spiegel;BG: Spektraler Filter (Blau-Glas); PMT: Photomultiplier; TIV: Transimpedanzverstärker; BC: Doppelbrechender Kristall) Der zu untersuchende Lichtimpuls mit einer elektrischen Feldverteilung E(t) wird über zwei Irisblenden eingekoppelt. Über zwei Spiegel und eine weitere Blende gelangt er auf einen im 45 Winkel aufgestellten 50/50-Strahlteiler (ST1). Die verwendeten Strahlteiler besitzen eine breitbandige dielektrische Beschichtung auf einem wenige Millimeter dicken Glassubstrat. Damit wird eine zusätzliche Dispersion minimiert. Der reflektierte Anteil E 1 (t) des Impulses läuft über einen Retroreflektor (DL), der aus zwei im 45 Winkel aufgestellten Spiegeln gebildet wird. Er befindet sich auf einem Verschiebetisch mit einer Verstellgenauigkeit im Mikrometerbereich und dient zur groben zeitlichen Verzögerung des reflektierten Impulses relativ zum transmittierten. Der transmittierte Impuls E 2 (t) (an ST1) läuft ebenfalls über einen Retroreflektor, welcher auf einem elektronisch ansteuerbaren Piezo- Verschiebetisch montiert ist. Dessen Stellgenauigkeit liegt bei 6.2 nm (siehe Abb. 2.12) bei einer maximalen Translation von 100 µm. Die Verzögerungsgenauigkeit der Lichtimpulse 20

22 2 Theoretische Grundlagen entspricht damit ca nm (Hin- und Rückweg). Daraus ergibt sich eine zeitliche Auflösung von 41 as bei einer maximalen Verzögerungszeit von 666 fs. Damit kann beispielsweise für Lichtimpulsen mit einer Wellenlänge von 800 nm, also einer Periodendauer von 2.67 fs, maximal 67 Punkte pro Schwingungsperiode aufgenommen werden. Beide Impulse superponieren auf einem weitern 50/50 - Strahlteiler (ST2), wobei der Impuls E 2 (t) relativ zum Impuls E 1 (t) um die Zeit τ verzögert ist. Die optischen Eigenschaften des zweiten Strahlteilers entsprechen genau denen des ersten (ST1). Dies garantiert, dass bei beiden Teilstrahlen die gleiche Dispersion induziert wird. Das resultierende Lichtfeld hat die Form: E res (t) = E 1 (t) + E 2 (t τ). Würde man dieses Signal über einen Photodetektor bei verschiedenen zeitlichen Verzögerungen τ aufzeichnen, hätte man nur Informationen über die spektrale Verteilung des Lichtimpulses. Es handelt sich um eine Autokorrelation erster Ordnung. Um die Impulsdauer bestimmen zu können, wird eine Autokorrelation zweiter Ordnung benötigt. Zu diesem Zweck wird der Strahl über einen parabolischen Spiegel ( Off-Axis -Spiegel; OSM) in einen nichtlinearen Kristall (BC) fokussiert. Durch einen nichtlinearen Prozess zweiter Ordnung entsteht die zweite Harmonische des eingehenden Lichtfeldes (Fundamentale) (siehe Kap.: Nichtlineare Optik). Die zweite Harmonische besitzt die doppelte Frequenz bzw. die halbe Wellenlänge der Fundamentalen. Der Kristall ist auswechselbar, um eine möglichst große spektrale Variabilität in den zu untersuchenden Lichtimpulsen zu garantieren. Alle Kristalle sind für horizontal polarisierte Lichtwellen ausgelegt, haben eine Dicke von 10 µm und der Schnittwinkel ist für Typ-I Prozesse ausgelegt(siehe Kap.: Optische parametrische Verstärkung). Ein Farbfilter (BG) trennt die spektralen Komponenten des frequenzverdoppelten Anteils von denen der Fundamentalen. Ein Photodetektor, in diesem Fall ein Photomultiplier (PMT), zeichnet das Signal auf. Die Autokorrelation zweiter Ordnung hat folgende mathematische Form [45]: A (2) (τ) = I(τ) = ((E 1 (t)+e 2 (t τ)) 2 ) 2 dt (2.13) In Abb ist eine simulierte Autokorrelationsfunktion zweiter Ordnung (2.11 b)/d)) mit zugehöriger Feldverteilung des eingehenden Lichtimpulses (2.11 a)/c)). In Abb d) ist die Auswirkung von Dispersion höherer Ordnung dargestellt. 21

23 2 Theoretische Grundlagen a) b) φ (2) (ω)= IAKF (a.u.) t Impuls = 23 fs c) φ (2) (ω)= 200 fs IAKF (a.u.) d) t Impuls = 53 fs Zeit (fs) τ (fs) Abbildung 2.11: Darstellung der Autokorrelation zweiter Ordnung.a) Feldverteilung eines Lichtimpulses ohne Dispersion höherer Ordnung (φ (2) = 0). b) Autokorrelationsfunktion zweiter Ordnung zu dem in a) dargestellten Lichtimpuls. Die Impulsdauer beträgt t = 23 fs. c) Feldverteilung eines Lichtimpulses mit Dispersion zweiter Ordnung (φ (2) = 200fs 2 ). d) Autokorrelationsfunktion zweiter Ordnung zu dem in c) dargestellten Lichtimpuls. Die Impulsdauer beträgt t = 53 fs. 22

24 2 Theoretische Grundlagen σ RMSE Anzahl Abbildung 2.12: Stabilitätsmessung des Piezotisches im Autokorrelator. An den Piezotisch wird über eine DA/AD-Wandlerkarte eine Gleichspannung angelegt und die Messwerte Positionssensors innerhalb des Piezotisches eingelesen. Die Messung ergibt eine Standardabweichung von 6.2 nm. Optimierung zur Messung von verstärkten Lichtimpulsen Die Herausforderung bei der Messung der Impulsdauer von verstärkten Lichtimpulsen liegt in der verminderten mittleren Leistung im Vergleich zum Oszillator aufgrund der niedrigeren Wiederholrate. Mit Hilfe eines Transimpedanzverstärkers (TIV) kann die Abklingzeit der Impulsantwort des PMT verlängert und das Signal verstärkt werden. Das ist besonders wichtig für ein optimales Signal-Rausch-Verhältnis. Aufgrund der geringen Anzahl an Impulsen pro Sekunde muss der Auslesezeitpunkt des Detektors, sowie die Ansteuerung des Piezo-Tisches zeitlich mit der Auskopplung der Lichtimpulse synchronisiert werden. Hierfür wird ein TTL-Impulssignal genutzt. Das Impulssignal liefert das System selbst. Es besteht die Möglichkeit den Zeitpunkt der TTL-Impulse im Mikrosekundenzeitbereich zu verzögern, um den Auslesezeitpunkt zu optimieren. Über eine AD/DA-Wandlerkarte (Data Translation 9818) und eine Ansteuerungssoftware kann die zeitliche Verzögerung der Teiltstrahlen sowie die Signalaufzeichnung genau bestimmt werden. Die AD/DA-Wandlerkarte wird im den sogenannten Buffermodus betrieben, einem Onboard-Speicher der eine schnelle Datenverarbeitung ermöglicht. Dies ist essentiell, da z.b. bei einer Wiederholrate von 5000 khz alle 200 µs ein Impuls detektiert werden muss. Über konventionelle Auslese- bzw. Schreibeverfahren eines einzelnen analogen Kanals sind jedoch nur einige Millisekunden möglich. 23

25 2 Theoretische Grundlagen 2.2 Verstärkung ultrakurzer Lichtimpulse Dieser Abschnitt erläutert die Theorie zur Verstärkung ultrakurzer Lichtimpulse mittels eines regenerativen optischen Verstärkers. Die Erzeugung ultrakurzer Lichtimpulse mit Impulsleistungen bis hin zu Terawatt- oder sogar Petawatt-Spitzenleistung ist mittels Laseroszillatoren nicht möglich. Sie erzeugen lediglich Lichtimpulse mit Spitzenleistungen von einigen Kilowatt bis Megawatt. Das Risiko der Beschädigung von optischen Komponenten innerhalb des Laserresonators oder der Erzeugung höherer nichtlinearer Effekte wie Selbstphasenmodulation oder Selbstfokussierung im Lasermedium ist hoch. Daher werden deren Verstärkung nur in einem separaten System vorgenommen. Mit der Erfindung der CPA-Technologie (CPA: Chirped Pulse Amplification) von Strickland und Mouron im Jahre 1985 [46] ist dies möglich geworden. Auf der Basis der Verstärkung gestreckter Impulse beruhen verschiedene optische Verstärkertypen wie der Multipass [47], der regenerative [48] und der parametrische optische Verstärker [49]. Im Folgenden wird die Funktion eines optischen regenerativen Verstärkers zur Verstärkung von Femtosekundenimpulsen eines Ti:Sa-Laseroszillators dargestellt Regenerative optische Verstärkung Abbildung 2.13: Schematische Darstellung des CPA - Prinzips. Das Grundprinzip der CPA liegt in der zeitlichen Streckung des zu verstärkenden Lichtimpulses vom Femtosekundenzeitbereich auf einige Pikosekunden. Hierfür werden dispersive Elemente, wie z.b. ein Prismen- oder Gitterkompressor verwendet. Die Wahl der Gitterbzw. Prismenparameter hängt von der spektralen Verteilung der zu verstärkenden Impulse ab. Üblicherweise wird eine zusätzliche positive Dispersion induziert. Nach der Verstärkung wird eine zeitliche Kompression der Impulse vorgenommen. In einem regenerativen Verstärker erfolgt die Verstärkung bei jedem Umlauf des gestreckten 24

26 2 Theoretische Grundlagen Impulses durch einen optisch gepumpten Ti:Sa-Kristalls innerhalb einer Resonatoranordnung. Die Energiedichte J (n) out im n-ten Durchgang kann über die rekursive Gleichung von Frantz und Nodvik berechnet werden [50]: J (n) out = J sat ln ( 1+g (n) 0 ( ( ) )) J (n) in exp 1 J sat (2.14) Dabei bezeichnet J in die Eingangsenergiedichte, J sat die Sättigungsdichte des Lasermaterials und g 0 die Kleinsignalverstärkung. Es gilt für die Kleinsignalverstärkung: g (n) 0 = exp ( J (n) sto J sat Mit J sto als die im Verstärkermedium gespeicherte Energiedichte. Für diese gilt: ) (2.15) J (n) sto = η αe pλ p Aλ s (2.16) Mit E p als Pumpimpulsenergie, A als Einstrahlfläche, α als Absorptionskoeffizient des Lasermediums, η als Konversionseffizienz, λ p als Pumpwellenlänge und λ s als Signalwellenlänge. Es gilt für die Sättigungsenergiedichte J Sat : J sat = hc λ s σ (2.17) Mit h als Plancksches Wirkungsquantum, c der Lichtgeschwindigkeit, λ s als Wellenlänge des zu verstärkenden Impulses und σ als Wechselwirkungsquerschnitt. Die Gl. (2.14) beschreibt den Energiegewinn des Impulses beim n-ten Durchgang durch das aktive Lasermedium, analog zu der Verstärkung innerhalb eines Laserresonators. Jedoch ist hierbei die Anzahl der Durchgänge des Laserimpulses und wichtiger noch die Anzahl der Impulse innerhalb des Resonators geringer. Während eines Verstärkungsprozesses befindet sich im Verstärker nur ein Laserimpulse und durchläuft das Lasermedium nur mal. Damit ist der Energieübertrag auf einen Laserimpuls höher als in einem Laseroszillator der mit 80 Mhz betrieben wird. Typische Wiederholraten von Verstärkersystemen sind daher einige Kilohertz. In Abb ist die simulierte Ausgangsenergiedichte nach n Umläufen, berechnet mit den Parametern des Spitfire PRO XP, dargestellt. Die Verluste des Resonators sowie die Fokusradien sind abgeschätzt. Alle genutzten Größen sind im Anhang in Tab. 7.1 aufgelistet. Die berechnete Ausgangsimpulsenergie E out erreicht nach 10 Umläufen ihren maximalen Wert von 1077 µj, dem gegenüber steht die gemessene mit 1080 µj. Die berechneten Impulsenenergie für Umläufe < 8 zeigen eine starke Diskrepanz zwischen Theorie und den realen Werten. Die gemessene Verstärkungskurve ist flacher als die berechnete. Eine Variation der 25

27 2 Theoretische Grundlagen Fitparameter führt zu keinem besseren Erfolg. Dies mag an der ungenügenden Information über das Lasermedium liegen, da die Dotierung des Kristalls nicht bekannt ist, daher eine Abschätzung der Konversionseffizienz η und vor allem des Wechselwirkungsquerschnitts σ schwierig ist Simulation Messung Abbildung 2.14: Vergleich der berechneten zur gemessenen Ausgangsimpulsenergie als Funktion der Umlaufanzahl. Für kleine Umlaufzahlen ist eine Große Diskrepanz zwischen Theorie und Messung zu erkennen. Aus dem Verhältnis der Eingangsenergiedichte J in zur Sättigungsenergiedichte J sat lässt sich die Verstärkung in zwei Regime unterteilen. Im Bereich der Kleinsignalverstärkung (J in << J sat ) ist die Signalverstärkung g 0 maximal, jedoch die Konversionseffizienz ǫ gering. In Sättigung (J in >> J sat ) ist die Konversionseffizienz maximal, der Verstärkungsfaktor g 0 aber gering. Dies sieht man am Abflachen der simulierten und gemessenen Ausgangsenergie bei hohen Umlaufzahl. Die spektrale Verstärkungsbandbreite wird durch das sogenannte Gain Narrowing eingeschränkt. Das spektrale Maximum der Signalwelle erfährt durch eine hohe Verstärkung, wie sie bei J in >> J sat auftritt, eine höhere Verstärkung als die spektralen Flanken. Dies führt dazu, dass die spektralen Randbereiche des verstärkten Impulses im Vergleich zum Maximum abnehmen. Dies führt zu einer Verringerung der spektralen Breite und damit auch zu einer Erhöhung der Impulsdauer. Um diesem Effekt vorzubeugen, kann im Strecker eine Maske [51] oder ein dielektrischer Filter im Resonator [52] verwendet werden, um die hochintensiven Spektralanteile herauszuselektieren. 26

28 2 Theoretische Grundlagen 2.3 Optische Parametrische Verstärkung Seit der Entwicklung des parametrischen Verstärkers im Jahre 1968 [53] sind OPA - Systeme (engl.: Optical Parametric Amplification: OPA) in einem steten Designwandel, da vor allem die Laseroszillatoren durch neue Techniken und Materialen immer küzere Laserimpulse generieren können [23, 24, 31]. Hinzu kommt die Weiterentwicklung der CPA - Systeme, die die Oszillatorimpulse auf bis zu Petawatt - Spitzenleistungen verstärken können [54 56]. So ist es zum einen möglich, spektral sehr breitbandige Impulse zu generieren und zum anderen eine gute Durchstimmbarkeit der Spektralkomponenten zu gewährleisten [7, 8]. Es können Lichtimpulse mit einer Wellenlänge vom nahen UV - bis in den Terahertzbereich in einem einzigen optischen parametrischen Verstärker erzeugt werden. Die Erzeugung von Impulsen mit einer großen spektralen Halbwertsbreite und damit einer kurzen Impulsdauer ist mehrfach demonstriert worden [7, 57 59]. Der physikalische Grundgedanke hinter der parametrische Verstärkung ist, optische nichtlineare Viel-Photonen-Wechselwirkungen bei Transmission durch ein speziell für die Applikationen hergestellten nichtlinearen Kristall dazu zu nutzen, die Energie einer sogenannten hochenergetischen Pumpwelle in eine spektral breitbandige Signalwelle zu überführen. Dadurch ist es möglich verschiedene Spektralbereiche zu verstärken. Im Folgenden werden die nichtlinearen Wechselwirkungen sowie die Grundlagen eines duchstimmbaren optischen Verstärkers behandelt Nichtlineare Optik Die nichtlineare Optik befasst sich mit der Wechselwirkung elektromagnetischer Wellen mit Materie bei hohen elektrischen Feldstärken in der Größenordnung des elektrischen Feldes, das durch das Atompotential auf die gebundenen Elektronen wirkt (> 10 8 V/m). Die Wechselwirkung zwischen dem äußeren elektromagnetischen Lichtfeld und der im Material induzierten Polarisation kann dann einen nichtlinearen Zusammenhang zeigen. 27

29 2 Theoretische Grundlagen Abbildung 2.15: Beispiel der energetischen Übergänge bei linearen und nichtlinearen Wechselwirkungen zwischen Licht und Materie. Mit ω i als Anregungskreisfrequenz und ω e als Emissionskreisfrequenz. a) Lineare Elektronenanregung. b) Nichtlineare Elektronenanregung. In der linearen Optik führt eine nichtresonante Wechselwirkung eines Lichtfeldes mit einem Elektron zu einer Anregung in einen energetisch höheren virtuellen Zustand. Dies ist ein kurzlebiger energetischer Zustand, der nicht als Lösung der Schrödingergleichung existiert. Zerfällt dieser Zustand wird die Energie im Form von elektromagnetischer Strahlung freigesetzt. Die Energiedifferenz zwischen dem angeregten Zustand und dem Grundzustand entspricht genau der Energie der Anregung. Ist die Feldamplitude mehrere Größenordnungen höher, wie es z.b. in Femtosekundenimpulsen der Fall ist, so kann das Elektron auf einen noch höheren virtuellen Zustand befördert werden. Im Photonenbild entspricht dies einem Viel-Photonen-Prozess. Das Elektron nimmt nicht nur die Energie eines, sondern mehrerer Photonen auf. Das vom Elektron emittierte Photon besitzt eine Photonenenergie die der Superposition der einzelnen Anregungsenergien entspricht. Damit hat es eine höhere Frequenz als ein einzelnes Anregungsphoton. Dies ist ein stark abstrahiertes Beispiel für einen nichtlinearen Prozess. Mathematisch werden diese Effekte im weiteren über die nichtlineare differentielle Maxwell - Gleichung (siehe Gl.(2.18)) beschrieben: 2 r 2 E 2 t 2 1 c 2 E = µ 0 ǫ 0 2 t 2 (χ(1) E +χ (2) E 2 +χ (3) E 3 +c.c.) (2.18) mit P := ǫ 0 (χ (1) E +χ (2) E 2 +χ (3) E 3 +c.c.) (2.19) Wie in Gl.(2.19) zu sehen, muss für die Beschreibung nichtlinearer Prozesse die Materialpolarisation P in einer Potenzreihe entwickelt werden, da bei hohen Lichtintensitäten die höheren Ordnungen des Suszeptibilitätstensors χ (n) an physikalischer Bedeutung ge- 28

30 2 Theoretische Grundlagen winnen. Die Suszeptibilität gibt die optischen Materialeigenschaften und die Kopplung zwischen Licht und Materie wieder [60]. Der χ (1) - Term beschreibt optische Prozesse die linear mit der Feldstäke der elektromagnetischen Welle skalieren, wie z.b. die Lichtbrechung oder Beugung. Abbildung 2.16: Energieschema der nichtlinearen Drei-Photon-Wechselwirkung zwischen Photonen der Frequenz ω und Materie. a) Differenzfrequenzerzeugung. b) Zweite - Harmonische - Erzeugung. b) Summenfrequenzerzeugung. Die χ (2) - Effekte sind die sogenannten Drei-Photonen-Wechselwirkungen. Dazu zählen die Summenfrequenzbildung (SFG: Sum Frequency Generation), die Erzeugung der zweiten oder höheren Harmonischen als Sonderfall der SFG (SHG: Second Harmonic Generation) und die Differenzfrequenzerzeugung (DFG: Difference Frequency Generation). χ (3) - Prozesse sind z.b. die Selbstphasenmodulation bzw. der Kerr-Effekt, sowie Vier- Photonen-Wechselwirkungen Drei-Photonen-Wechselwirkung: Differenzfrequenzerzeugung Die Differenzfrequenzerzeugung (DFG) nimmt eine wesentliche Rolle in der parametrischen Verstärkung ein. Höhere Nichtlinearitäten führen zu einer Verringerung der Energiekonversion und Stabilität der DFG. 29

31 2 Theoretische Grundlagen Abbildung 2.17: Schematische Darstellung des Energieübertrags von der Pumpwelle ω p auf die Signal- ω s und Idlerwelle ω i bei der DFG. Die Breite der Pfeile gibt die Energiemenge der jeweiligen Lichtwelle an. In einem OPA findet eine Energietransaktion von einer hochenergetischen Pumpwelle mit der Trägerfrequenz ω p und Wellenvektor k p zu einer spektral breiten sogenannten Seedwelle der Frequenz ω s und dem Wellenvektor k s statt. Bei dieser Wechselwirkung entsteht, aufgrund der zur erfüllenden Energie- und Impulserhaltung, eine niederenergetische Idlerwelle mit der Trägerfrequenz ω i und dem Wellenvektor k i (siehe Abb. 2.18). hω p = hω s + hω i ω p > ω s > ω i (2.20) h k p = h k s + h k i kp > k s > k i (2.21) Abbildung 2.18: Schematische Darstellung der Erhaltungssätze der Drei-Photonen- Wechselwirkung in einem nichtlinearen Kristalls. a) Darstellung der Energieerhaltung. b) Darstellung der Impulserhaltung bei nichtkollinearer Anordnung. c) Darstellung der Impulserhaltung bei kollinearer Anordnung. 30

32 2 Theoretische Grundlagen In Abb b)/c) ist die Impulserhaltung bei einer kollinearen und nichtkollinearen Anordnung von Seed- und Pumpstrahl dargestellt. Die Impulserhaltung ist für den parametrischen Verstärkungsprozess von besonderer Bedeutung, wird daher zu einem späteren Zeitpunkt genauer erläutert. Abbildung 2.19: Darstellung der zeitlichen Überlagerung zwischen Pumpwelle und gechirpten Weißlicht. Je nach relativer Verzögerung wird ein Spektralbereich des Weißlichts mit der Pumpwelle überlagert. Die Interaktion zwischen dem Signal- und Pumpstrahl findet nur statt, wenn die beiden Impulse zeitlich und räumlich im Material überlagern. Die zeitliche Überlagerung ist dabei von besonderer Bedeutung, da diese nicht nur eine grundsätzliche Notwendigkeit für den Prozess darstellt, sondern auch für eine Selektion des spektralen Verstärkungsbereichs genutzt wird. Typischerweise besteht das zu verstärkende Signal aus einem Weißlichtkontinuum, welches durch nichtlineare Effekte dritter Ordnung, wie z.b. der Selbstphasenmodulation, in einem Material mit hoher Zerstörschwelle (z.b. Saphir oder YAG) erzeugt werden kann. Die Spektralanteile des Kontinuums sind zeitlich voneinander getrennt, welches eine Konsequenz der positiven Dispersion während der Weißlichterzeugung ist. Die Impulsdauer der Pumpwelle ist im Vergleich zu der des Weißlichts kurz, daher werden nur kleine Spektralbereiche verstärkt. Der spektrale Verstärkungsbereich kann über eine zeitliche Verschiebung des Signals relativ zum Pumpstrahl verändert werden (siehe Abb. 2.19). Parametrische Verstärkung Zur Beschreibung des parametrischen Verstärkungsprozesses in der Zeitdomäne werden hier die gekoppelten nichtlinearen Wellengleichungen verwendet. Aus diesen werden, unter Verwendung sinnvoller Randbedigungen, analytische Lösungen der Verstärkung G bei niedriger und hoher Verstärkung hergeleitet. Im Folgenden wird angenommen, dass es sich bei den wechselwirkenden Lichtwellen um 31

33 2 Theoretische Grundlagen linear polarisierte ebene Wellen handelt, die in z-richtung propagieren. Es gilt für den Fall der Drei-Photonen-Wechselwirkung zwischen der Signal-, Pump- und Idlerwelle folgende Beschreibung: [ ] E(z,t) = 1/2 A l (z,t)exp(i(ω l t k l z)) (2.22) l Wobei l die Werte s(signal), p(pumpwelle) und i(idlerwelle) annimmt. Die nichtlineare Polarisation zweiter Ordnung P (2) (z,t) innerhalb des Materials hat folgende Form [35]: P (2) (z,t) = ǫ 0 d eff [A s A i exp(i(ω p (k s +k i )z))+a p A sexp(i(ω i (k p k s )z)) +A p A i exp(i(ω s (k p k i )z)) (2.23) Aus der Maxwell-Gleichung (Gl.(2.18)), mit der Randbedigung einer langsam variierenden Amplitude (slowly varying amplitude approximation: d 2 A/dz 2 << 2k(dA/dz)) und bei Vernachlässigung höherer Nichtlinearitäten ergibt sich folgende Differentialgleichung [61, 62]: de dz + 1 de v g dt i 2 2 k 2 E ω 2 t 2 = iµ 0cω 2n P(2) exp(ik p z) (2.24) Aus dieser lassen sich die gekoppelten Gleichungen für die Pump-, Idler- und Signalwelle herleiten: da p dz + 1 da p i 2 k p 2 A p v gp dt 2 ω 2 t 2 = i d eff ω p n p c A ia s exp(i kz) (2.25) da i dz + 1 da i v gi dt i 2 k i 2 A s 2 ω 2 t 2 = i d eff ω i n i c A sa p exp( i kz) (2.26) da s dz + 1 da s i 2 k s 2 A s v gs dt 2 ω 2 t 2 = i d eff ω s n s c A ia p exp( i kz) (2.27) Darin ist k = k p k s k i die Phasenfehlanpassung und d eff der effektive nichtlineare Koeffizient, welcher sich aus den Parametern der interagierenden Wellen ergibt [63]. Mit der Annahme, dass kein Abbau der Pumpleistung während des parametrischen Prozesses auftritt (no-pump-depletion approximation: A p = konstant), folgt für die Lösung bei einer schwachen parametrischen Verstärkung des Signals (small-gain-regime(sgr) [63]): G sg (z) = I s(z) I s0 == 1+ Γ2 g 2 sinh2 (gz) (2.28) 32

34 2 Theoretische Grundlagen mit I s0 als Eingangsintensität der Signalwelle, I s A 2 s als Signalintensität nach der Verstärkung und dem Verstärkungskoeffizienten: mit g = Γ 2 ( ) k 2 (2.29) 2 Γ 2 = 2ω pω i ω s d 2 eff I p n p n i n s c 3 (2.30) Im Fall perfekter Phasenanpassung ( k = 0, g = Γ) und einer hohen Verstärkung (Γz >> 1) (large-gain approximation(lga) [64]) gilt: G lg (z) = 1/4 exp(2γz) (2.31) Beide Näherungen zeigen, dass die parametrische Verstärkung mit der Länge des Kristalls skaliert, ob nun exponentiell wie bei der LGA oder sinh-förmig wie im SGR. Die Eigenschaften des Materials, wie die Dispersionsrelation und ihre höheren Ordnungen sowie die Nichtlinearität, sind weitere entscheidende Faktoren für die parametrische Verstärkung Phasenanpassung Die Phasenanpassungsbedingung folgt direkt aus der Impulserhaltung, aber auch aus den hergeleiteten gekoppelten Differentialgleichungen. Diese hat nicht nur einen großen Einfluss auf die Verstärkung, sondern auch im Besonderen auf die spektrale Verstärkungsbandbreite und die spektrale Durchstimmbarkeit der Signalwelle. Abbildung 2.20: Darstellung der nichtkollinearen Phasenanpassung mit denen an der Wechselwirkung beteiligten Photonen als Vektoren im Bezug auf die optische Achse des Kristalls. In Abb ist die allgemeine Wellenvektorgeometrie dargestellt. Die Winkel α und β sind die nichtkollinearen Winkel. Bei einer kollinearen Anordnung gilt: α = β = 0. Aus 33

35 2 Theoretische Grundlagen experimentellen Gründen ist der Winkel α zwischen Signal- und Pumpwelle konstant. Der Winkel β zwischen Signal- und Idlerwelle ist jedoch eine Funktion der Signalkreisfrequenz ω s : β = β(ω s ). Projiziert man die Signal- und Idlerwellenvektoren auf die Ausbreitungsrichtung der Pumpwelle und nimmt an, dass die spektrale Verteilung des Pumpstrahls im Verhältnis zum Superkontinuum des Signals monochromatisch ist, so lassen sich aus der Impulserhaltung folgende zwei Bedingungen für die Phasenfehlanpassung angeben: k = k p k s cos(α) k i cos(β) ; k i sin(β) = k s sin(α) (2.32) Aufgrund des spektral breitbandigen Weißlichtkontinuums ist es sinnvoll, die Phasenanpassung in höheren Ordnungen der Signalkreisfrequenz ω s zu untersuchen. Entwickelt man Gl.(2.21) in einer Taylorreihe, so ergibt sich folgender Ausdruck [65]: k = k 0 + δ k ω s + 1 δ 2 k δω s 2 δωs 2 ωs 2 +c.c. (2.33) mit ω s = ω s0 ω s. Im Fall von k = 0 ist die parametrische Verstärkung maximal und wächst exponentiell mit der Länge des Verstärkermediums. Ist jedoch k 0, so lässt sich eine maximale Phasenfehlanpassung angeben[66, 67]: kl c π (2.34) mit der l c als kritischer Kristalllänge. Um eine maximale Energiekonversion von der Pump- auf die Signalwelle zu erreichen, muss jeder Ordnungsterm in Gl.(2.33) minimiert werden. Im Folgenden wird ausschließlich der Fall der nichtkollinearen Anordnung von Pump-, Seed- und Idlerstrahl behandelt. Der Unterschied zur kollinearen Anordnung liegt nur in der zusätzlichen Winkelabhängigkeit und den Vorteilen die sich bei der Betrachtung des ersten Ordnungsterms noch genauer zeigen. Nullte Ordnung der Phasenfehlanpassung Für die nullte Ordnung der Phasenfehlanpassung in Gl. (2.33) gilt: k 0 = k p k s0 cosα k i0 cosβ = n p ω p n s0 ω s0 cosα n i ω i0 cosβ = 0 (2.35) Die Gleichung (2.35) ist erfüllt, wenn der parametrische Prozess innerhalb eines Materials mit passender Dispersionsrelation n(ω) erfolgt. Beispielsweise ist im Fall der SHG (ω s0 = ω i0 = 2ω p ) folgende Materialvoraussetzung gegeben: n p = n s0. Im Allgemeinen steigt der Brechungsindex für isotrope Medien 2 als Funktion der Frequenz, 2 Material ohne eine ausgezeichnete optische Achse 34

36 2 Theoretische Grundlagen unabhängig von Polarisation oder Einfallswinkel eines einfallenden Lichtstrahls, streng monoton an (n p > n s > n i ). Eine Anpassung des Brechungsindex wäre so nicht möglich. Dies ist jedoch für Kristalle mit einer (uniaxial) oder zwei (biaxial) optischen Achsen anders. Diese werden auch als optisch nichtlineare Kristalle bezeichnet. Ein gängiges nichtlineares uniaxiales Material ist Betabariumborat (β BaB 2 O 4 oder BBO), ein Beispiel für ein biaxiales Medium ist Lithiumtriborat (LBO). Bei diesen Materialien ist der Brechungsindex bzw. die Polarisierbarkeit des Materials abhängig von der Polarisation des Lichts und dem Winkel des Wellenvektors relativ zur optischen Achse. Deutlicher wird dies anhand des Brechungsindexellipsoiden für einen uniaxialen Kristall(siehe Abb. 2.21). Abbildung 2.21: Darstellung des Brechungsindexellipsoiden für einen uniaxialen Kristall. (n o : Ordentlicher Brechungsindex; n e : Außerordentlicher Brechungsindex; θ: Winkel zwischen Wellenvektor k und der optischen Achse) Wie in Abb zu sehen, besitzt ein uniaxialer Kristall einen ordentlichen (n o ) und einen außerordentlichen (n e ) Brechungsindex. Für den außerordentlichen Brechungsindex n e gilt: n e = n e (θ). Ein in Richtung des Wellenvektors k einfallendes linear polarsiertes Lichtfeld schwingt in der durch die beiden Vektoren n e /n o aufgespannten Ebene. Über die Variation vom Winkel θ des Lichtwellenvektors zur optischen Achse des nichtlinearen Kristalls kann n e (θ) verändert werden, sodass Gl.(2.35) minimiert wird. Es gilt für den außerordentlichen Brechungsindex [63]: n e (θ) = n o n e (n 2 o sin 2 θ +n 2 ecos 2 θ) (2.36) mit n o und n e als Brechungsindizes der ordentlichen und außerordentlichen Achse bei 35

37 2 Theoretische Grundlagen θ = 90. Abhängig von der Polarisation der Lichtwellen wird bei der Phasenanpassung zwischen Typ-I und Typ-II unterschieden. Hinzu kommt das Verhältnis des ordentlichen zum außerordentlichen Brechungsindex, das entweder negativ (n o > n e ) oder positiv (n o < n e ) sein kann. In der nachfolgenden Tabelle sind die verschiedenen Kombinationsmöglichkeiten für einen uniaxialen Kristall angegeben. positiv uniaxial (n o < n e ) negativ uniaxial (n o > n e ) Typ-I e s +e i o p o s +o i e p Typ-II o s +e i o p o s +e i e p Tabelle 2.2: Kombinationsmöglichkeiten für die Phasenanpassung in einem uniaxialen Kristall.(o x : Polarisation entlang der ordentlichen Achse; e x : Polarisation entlang der außerordentlichen Achse; x: i:idlerwelle, s:signal, p:pumpwelle) Die Typ-I Phasenanpassung wird für eine spektral breitbandige Verstärkung gewählt, wohingegen Typ-II zu einer spektralen Durchstimmbarkeit führt [8]. In Abbildung 2.22 ist die Phasenanpassung anhand des Brechungsindexellipsoids eines negativ uniaxialen Kristalls schematisch dargestellt. Es ist zu sehen, dass durch die richtige Wahl des Phasenanpassungwinkels θ m der außerordentliche Brechungindex n 2,e des hochfrequenten Pumpstrahls (blau) gleich dem ordentlichen Brechungsindex n 1,o des niederfrequenten Signals (rot) ist. Betrachtet man den positiven Halbraum, so gibt es nur einen Überlappungspunkt des ordentlichen und außerordentlichen Brechungsindex beider Strahlen. 36

38 2 Theoretische Grundlagen Abbildung 2.22: Schematische Darstellung der Phasenanpassung nullter Ordnung. Zu sehen ist der ordentliche (o) und außerordentliche (e) Brechungsindexellipsoid eines negativ uniaxialen Kristalls für eine hochfrequente(blau;n 2 ) und eine niederfrequente (rot;n 1 ) Lichtwelle. θ m stellt den Winkel dar, bei dem die Phasenanpassungsbedingung erfüllt ist. In Abbildung 2.23 ist die Phasenanpassung bei einer kollinearen SHG, mit einer Zentralwellenlänge von λ 0 = 800 nm, dargestellt. Als frequenzverdoppelndes Material wird ein negativ (n e < n o ) uniaxialer BBO - Kristall Typ-I gewählt 3. Die Abbildung zeigt, dass für einen Phasenanpassungswinkel von θ m = der außerordentliche Brechungsindex n e bei 400 nm gleich dem ordentlichen Brechungsindex n o bei 800 nm ist. Die Phasenfehlanpassung ist hierbei minimal ( k 0 = 0). Je größer der spektrale Abstand zur optimierten Wellenlänge, in diesem Fall der Zentralwellenlänge, desto größer ist die Phasenfehlanpassung für der spektralen Komponenten. Es tritt keine effiziente Frequenzverdopplung mehr auf, wenn der in Gl.(2.34) angegebene kritische Wert überschritten wird. Die Phasenanpassung führt daher nicht nur zur Optimierung der Konversionseffizienz, sondern auch zu einer Begrenzung der spektralen Konversions- bzw. Verstärkungsbandbreite. 3 Die Sellmeier-Koeffizienten zur Berechnung der Brechungsindizes sind unter [68] zu finden. 37

39 2 Theoretische Grundlagen θ α β Brechungsindex (a.u.) Abbildung 2.23: Brechungsindexverlauf eines negativ uniaxialen BBO-Kristalls Typ-I als Funktion der Signalwellenlänge. Für einen Phasenanpassungswinkel θ m = ist der ordentliche Brechungindex n 0 bei einer Signalwellenlänge von 800 nm gleich dem außerordentlichen Brechungsindex n e bei 400 nm. Die nullte Ordnung der Phasenfehlanpassung einer kollinearen SHG wäre damit erfüllt. Eine nichtkollineare Anordnung der Pump-, Signal- und Idlerwelle führt zu weiteren Winkelfreiheitsgraden (α; β), die zu einer Optimierung der Phasenanpassung genutzt werden können. Vom praktischen Standpunkt aus gesehen kann nur der Winkel α zwischen Signalund Pumpstrahl verändert werden, wohingegen Winkel β sich für die Idlerwelle aus der Impulserhaltung ergibt. Die Auswirkung auf die Phasenanpassung nullter Ordnung hinsichtlich des Phasenanpassungwinkels für die SHG ist in Abb und für die DFG in Abb dargestellt. Wie in Abb zu sehen, nimmt die Steigung der Kurve des Phasenanpassungsiwnkels θ m als Funktion der Wellenlänge ab. Eine Schlussfolgerung daraus ist eine spektral breitbandigere Phasenanpassung bei α = 3. Ab 600 nm bis in den infraroten Spektralbereich macht sich dieser Effekt am stärksten bemerkbar. In Abb ist die Auswirkung der nichtkollinearen Strahlanordnung auf die parametrische Verstärkung dargestellt. Der Phasenanpassungwinkel θ m nimmt über den sichtbaren Spektralbereich Werte zwischen an. Eine vollständige Verstärkung des Spektralbereichs von ( ) nm ist bei einer kollinearen Anordnung nicht möglich. Nur nahe dem Entartungspunkt (λ s = 2λ p = 800 nm) findet sich ein schmallbandiger Bereich, indem der Phasenanpassungswinkel identisch ist. Wird der nichtkollineare Winkel erhöht, flacht vorallem die Kurve im sichtbaren Spektralbereich ab und kann auf einen Bereich von +/- 1 38

40 2 Theoretische Grundlagen um einen Phasenanpassungswinkel von θ m = 30 bei α = 3 reduziert werden. Damit wäre durch die nichtkollineare Anordnung eine spektral breitbandige Verstärkung im sichtbaren Spektralbereich möglich (nm) α = β = 0 α = β = 1 α = β = 3 Abbildung 2.24: Theoretische Berechnung des Phasenanpassungswinkel θ m bei Phasenanpassung nullter Ordnung ( k 0 = 0) für eine nichtkollineare SHG in einem negativ uniaxialen BBO-Kristall Typ-I. Zu sehen ist θ als Funktion der Wellenlänge und für verschiedene nichtkollineare Winkel α. 39

41 2 Theoretische Grundlagen Phasenanpassungswinkel λ p = 400nm α = 0 α = 1 α = 2 α = 3 α = 3.7 α = (nm) Abbildung 2.25: Theoretische Berechnung der Phasenanpassung bei einer nichtkollinearen DFG in einem negativ uniaxialen BBO-Kristall Typ-I. Zu sehen ist θ als Funktion der Wellenlänge und für verschiedene nichtkollineare Winkel α bei einer Pumpwellenlänge von λ p = 400 nm. Höhere Ordnungen der Phasenfehlanpassung Die erste Ordnung der Phasenfehlanpassung, auch GVM genannt (GVM: Group Velocity Mismatch), beschreibt die räumliche und zeitliche Trennung der am Verstärkungsprozess beteiligten Spektralkomponenten, aufgrund der spektralen Laufzeitdifferenz. Die langwelligen Spektralanteile der Signal- und Idlerwelle durchlaufen das Verstärkungsmedium schneller als der kurzwellige Pumpstrahl. Dies führt zur Verringerung des Wechselwirkungsquerschnitts aller Strahlen und der Energiekonversion auf die Signalwelle (siehe Abb. 2.26). 40

42 2 Theoretische Grundlagen Abbildung 2.26: Darstellung der räumlichen Trennung von Signal-, Pump- und Idlerwelle innerhalb des Verstärkermediums durch die Phasenfehlanpassung erster Ordnung. Außerhalb des Entartungspunkts (n i n s ) bewegen sich alle drei Wellen mit unterschiedlichen Gruppengeschwindigkeiten durch das Material, was zur einer räumlichen Trennung führt. Aus der Reihentwicklung (siehe Gl.(2.33)) ergibt sich für die Phasenfehlanpassung erster Ordnung: ( ) ( δ k 1 GVM = ω s = δω s v gi cos(α+β) 1 ) ω s (2.37) v gs mit v gi und v gs als Gruppengeschwindikgeit der Idler- und Signalwelle. Die Gl.(2.37) zeigt, dass für gegebende Wellenlängenpaare (λ s,λ i ) nur Freiheitsgrade durch die nichtkollinearen Winkel α bzw. β gegeben sind. Das ist der entscheidende Vorteil einer nichtkollinearen Anordnung, da bei α = β = 0 die Phasenanpassung nur im Fall der Entartung (ω s = ω i ω s = ω p /2) minimiert werden kann. Dies ist schon in der Erläuterung der Phasenanpassung nullter Ordnung zu sehen. Durch die Nichtkollinearität kann auch die Phasenfehlanpassung erster Ordnung außerhalb des Entartungspunkts angepasst werden. Das hat eine erhebliche Erhöhung der Verstärkungsbandbreite zur Folge. 41

43 2 Theoretische Grundlagen Abbildung 2.27: Darstellung der räumlichen Trennung von Signal-, Pump- und Idlerwelle innerhalb des Verstärkermediums durch die Phasenfehlanpassung erster Ordnung bei nichtkollinearer Strahlanordnung. Durch die Nichtkollinearität wird die räumliche Trennung verringert. Die zweite Ordnung der Phasenfehlanpassung basiert auf der Gruppengeschwindigkeitsdispersion der Spektralkomponenten. Sie führt, wie bei der Interaktion eines einzelnen Lichtimpulse mit dispersiven Medien, zu einer zeitlichen Ausdehnung der Lichtimpulse durch unterschiedliche Laufzeiten der Spektralanteile. Daraus resultiert eine räumliche Trennung der Spektralanteile entlang der Strahlpropagationsachse und damit auch eine Verringerung der Konversionseffizienz. Dies lässt sich wie folgt beschreiben: k 2 = ( [v 1 gs tan(α+β)tan(β)+((v gi cos(α+β)) 1 v 1 s ) tan(β) 2 ]A ) ω 2 s 2 (2.38) mit A = λ s λ i + (g i +g s ) (2.39) 2πn s v gs 2πn i v gi wobei g i und g s die Gruppengeschwindigkeiten der Signal- und Idlerwelle darstellen. Auch in Gl.(2.38) zeigt sich, dass durch richtige Anpassung der nichtkollinearen Winkel, eine Minimierung der Phasenfehlanpassung vorgenommen werden kann. Deren optimale Werte, also eine minimale Phasenfehlanpassung, lassen sich wie folgt berechnen [69]: Es gilt für β: α = arcsin ( 1 (v 2 gs/v 2 gi ) 1+(2v gs n s λ i /v gi n i λ s )+(n 2 sλ 2 i /n2 i λ2 s) ( ) ns λ i β = arcsin sinα n i λ s ) 1/2 (2.40) (2.41) Hiermit sind die theoretischen Grundlagen zum Verständnis der nachfolgenden Experimente gegeben. 42

44 3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems In diesem Abschnitt werden die wichtigsten Komponenten des in der Einleitung grob vorgestellten Femtosekundenlasersystems im Detail untersucht. Neben dem experimentellen Aufbau, der Funktionsweise und den Spezifikationen der einzelnen Komponenten werden die experimentellen Verfahren zur Charakterisierung solcher Systeme, sowie die dazugehörigen Messergebnisse vorgestellt und diskutiert. Die Reihenfolge der vorgestellten Komponenten entspricht deren Position innerhalb der Verstärkette des Lasersystems (siehe Abb. 3.1). Abbildung 3.1: Schematischer Aufbau des spektral abstimmbaren Lasersystems. Den Ausgangspunkt der Verstärkerkette bildet der Femtosekundenlaseroszillator (Mai-Tai SP). Die in ihm generierten Lichtimpulse werden im optischen regnerativen Verstärkersystem (Spitfire Pro XP) mit Hilfe des Pumplasers (Empower) verstärkt. Der Spitfire Pro XP bietet die Möglichkeit die verstärkten Impulse mit einer Impulsdauer von 120 fs oder 35 fs auszukoppeln. Hinter dem 35 fs-ausgang befindet sich ein optischer parametrischer Verstärker (TOPAS-C), der die spektrale Abstimmbarkeit des Systems ermöglicht. Der 120 fs-ausgang kann für weitere Experimente genutzt werden, hat aber für diese Arbeit keine Funktion. 43

45 3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems 3.1 Laseroszillator: Mai-Tai SP Funktionsweise und Spezifikationen Zur Erzeugung ultrakurzer Laserimpulse mit Impulsdauern <50 fs wird ein Titan-Saphir Oszillator, der Mai Tai SP, verwendet. Dies ist ein aktiv regenerativ modengekoppelter Festkörperlaser, der über einen integrierten diodengepumpten Nd:YVO4-Laser bei einer Wellenlänge von 532 nm und einer Lichtleistung von ca. 4 W optisch gepumpt wird. Die Dioden werden mit einer Stromstärke von 34.2 A betrieben und produzieren dabei eine Lichtleistung von ca. 30 W. Der Mai-Tai SP liefert spektral durchstimmbare Lichtimpulse, deren Mittelwellenlänge im Bereich von 780 nm bis 820 nm variiert werden kann. Die spektrale Halbwertsbreite der Impulse ist über eine mitgelieferte Software jedoch nur bei einer Mittelwellenlänge von 800 nm zwischen nm einstellbar. Bei anderen Mittelwellenlängen ist diese auf nm begrenzt. Der Oszillatorimpulse werden durch einen akustooptischen Modulator aktiv modengekoppelt. Die Dispersionskompensation geschieht über einen Prismenkompressor innerhalb des Laserresonators. Der Pumplaser und der Ti:Saphir-Oszillator befinden sich in einem versiegelten Gehäuse und sind in zwei getrennten Kammern untergebracht. Es existieren keinerlei mechanische Einstellmöglichkeiten durch den Nutzer, gesteuert wird er ausschließlich über die mitgelieferte Software. Diese enthält Datensätze über die im Werk kalibrierten Stellungen einzelner beweglicher Komponenten im Oszillator, wie z.b. dem Prismenkompressor oder den Endspiegeln des Resonators, für verschiedene Ausgangsparameter wie z.b. die spektrale Breite oder die Mittelwellenlänge. Dem Nutzer ist es nur erlaubt die spektralen Eigenschaften und die Ausgangsleistung (über Variation der Pumpleistung) einzustellen. Um die Stabilität des Systems zu gewährleisten sind einige Prüfmechanismen vorhanden. Intern wird die Strahllage mittels einer Vier-Quadranten-Diode, sowie die interne optische Leistung vom Pumplaser als auch vom Ti:Saphir-Laser über einer Si-Photodiode überprüft. Neben der üblichen Wasserkühlung des Ti:Sa- und LBO-Kristalls ist zusätzlich das Gehäuse gekühlt, um die Änderung der Resonatortemperatur zu minimieren. In Tab. (3.1) sind die von Spectra-Physics zur Verfügung gestellten Spezifikationen aufgelistet. 44

46 3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems Parameter Spezifikation Mittlere Ausgangsleistung >400 mw (bei 800 nm) Spitzenleistung: >95 kw Impulsdauer: < 25 fs bis 100 fs (bei 800 nm) Wellenlänge: ( ) nm Wiederholrate: 84 MHz ±2 MHz Spektrale Bandbreite: <12 nm bis >60 nm (bei 800 nm) Strahlqualität M 2 : <1.1 (TEM 00 ) Energiestabilität (RMSE: Root Mean Square Error): < 0.5% über 8h Ausgangspolarisation: horizontal Strahldurchmesser(1/e 2 ): 1.2 mm Strahllagestabilität: < 45µrad bei 15 C über 8h Tabelle 3.1: Spezifikationen des Mai Tai SP Charakterisierung des Mai-Tai SP Der Mai-Tai SP ist als Seedlaser für das Spitfire Pro XP - Verstärkersystems vorgesehen (siehe Abb. 3.1), daher werden die Eigenschaften der Lichtimpulse mit einer spektralen Halbwertsbreiten von λ = 14nm (120 fs Ausgang Spitfire) und λ = 59nm (35 fs Ausgang Spitfire) im besonderen Maße untersucht (siehe 3.2). Untersuchung der spektralen Durchstimmbarkeit: Vor Beginn des Laserbertriebs wird im Steuerungsprogramm des Mai-Tai SP eine gewünschte spektrale Halbwertsbreite zwischen 10 nm und 60 nm eingestellt. Es wählt automatisch diejenigen Konfiguration, die zu einem stabilen Betrieb führen. Das Spektrum wird mit einem für den sichtbaren Spektralbereich ausgelegten Spektrometer (Ocean Optics USB4000) vermessen. In Abb. 3.2 ist die Messung der spektralen Verteilung bei Variation der Pumpleistung von 4.01 W auf 4.31 W dargestellt. Das Experiment dient der Prüfung der internen Stabilitätsregelung im Impulsbertrieb. 45

47 3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems (a.u.) P pump = 4.01W; P out = 540mW P pump = 4.11W; P out = 480mW P pump = 4.21W; P out = 680mW P pump = 4.31W; P out = 760mW λ(fwhm) = 68nm Abbildung 3.2: Spektren des Mai-Tai SP bei einer eingestellten Wellenlänge von 59 nm und unterschiedlichen Pumpleistungen P pump. Der Mai-Tai SP generiert ein Spektrum mit einer Halbwertsbreite von λ = 68 nm. Sobald die Pumpleistung auf 4.31 W erhöht wird, kollabiert der Impulsbetrieb. Es wird nur noch ein kleiner Spektralbereich verstärkt (CW - Betrieb). Die in der Software eingestellte spektrale Halbwertsbreite von 59 nm wird mit 68 nm weit übertroffen. Ab einer Pumpleistung von 4.31 W versagt die aktive Modenkopplung. Als Folge bricht der Impulsbetrieb ein. Eine Verringerung der spektralen Bandbreite und somit einer Erhöhung der spektralen Leistungsdichte ist die Folge. Ein solcher Laserstrahl könnte optische Komponenten in dem Verstärkersystem beschädigen. Bei der Änderung der Pumpleistung ist es daher notwendig die Einkopplung zu unterbinden und den Ti:Sa- Oszillator auf seine spektrale Stabilität zu überprüfen. Im Folgenden wird die spektrale Bandbreite bzw. Halbwertsbreite in Schritten von 5 nm von λ = 10 nm bis λ = 60 nm durchgefahren, um die Abweichung der eingestellten spektralen Breite zur tatsächlichen spektralen Breite genauer zu untersuchen (Abb. 3.3 a)). Die gemessene Ausgangsleistung variiert zwischen mw (Abb. 3.3 b)). In zwei Einstellungen (25 nm, 35 nm) liefert der Mai-Tai SP das gewünschte Spektrum. In allen anderen Einstellungen liefert er eine größere spektrale Bandbreite. Die maximale gemessene Abweichung beträgt 3 nm. 46

48 3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems λ gemessen (nm) Ausgangsleistung (mw) Gemessene spektrale Bandbreite λ gemessen - λ Software a) b) λ Software (nm) Differenz (nm) Abbildung 3.3: a) Darstellung der gemessenen spektralen Breite als Funktion der in der Mai-Tai SP - Software eingestellten spektralen Breite. Mit zunehmender spektraler Breite wird die Abweichung des resultierenden zum eingestellten Spektrum größer. Der Mai-Tai SP tendiert dazu, eine größere spektrale Breite zu erzeugen als eingestellt wurde. b) Die zugehörige Ausgangsleistung in Abhängigkeit von der spektralen Breite. Im nächsten Schritt wird eine spektrale Breite von λ = 30 nm gewählt und die Zentralwellenlänge über den gesamten Durchstimmbereich von nm variiert (siehe Abb. 3.4). Die Abweichung der spektralen Halbwertsbreite beträgt über den kompletten spektralen Abstimmbereich ± 1 nm, also 3.33%, und liegt damit im spektralen Auflösungsbereich des Spektrometers. Dieser Wert ist außerdem akzeptabel, da solche geringen Schwankungen im späteren Verlauf der Verstärkerkette kaum einen nennenswerten Einfluss auf den Betrieb haben. 47

49 3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems λ0 = 779nm, FWHM = 30nm λ0 = 788nm, FWHM = 29nm λ0 = 798nm, FWHM = 30nm λ0 = 808nm, FWHM = 31nm λ0 = 819nm, FWHM = 30nm Abbildung 3.4: Variation der zentralen Wellenlänge bei einer spektralen Bandbreite von 30 nm. Die Abweichung der spektralen Breite beträgt über den gesamten spektralen Abstimmbereich ± 1 nm. Laserkennlinie und Leistungsstabilität: Für diese Messung misst, bei verschiedenen Konfigurationen des Mai-Tai SP, ein Leistungsmessgerät (Spectra-Physics 407A-Powermeter) direkt an dessen Ausgang die Laserleistung. Zunächst wird eine Laserkennlinie aufgenommen, d.h. die Ausgangsleistung in Abhängigkeit von der Pumpleistung gemessen. Diese gibt nicht nur Aufschluss über die Laserschwelle des Oszillators, sondern auch über die Güte des Lasers im Bezug auf die Konversionseffizienz der Pump- zur Ausgangsleistung. In Abb. 3.5 ist die Laserkennlinie aufgetragen. Die Pumpleistung wird schrittweise von 3.16 W auf 4.6 W erhöht. Zusätzlich ist die über die Photodiode im Resonator gemessene IR-Leistung aufgetragen. 48

50 3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems Ausgangsleistung (mw) IR-Leistung (mw) Pumpleistung (W) 0 Abbildung 3.5: Laserkennlinie des Mai-Tai SP. Es fällt auf, dass die Ausgangsleistung geringer als die in der Software angezeigte IR-Leistung ist. Die Messung ergibt, dass die im Mai-Tai ermittelte IR-Leistung immer größer als die tatsächlich gemessene Ausgangsleistung ausfällt. Verluste bei der Auskopplung des Laserimpulses kann als Grund für die verringerte Leistung ausgeschlossen werden, da direkt am Laserausgang gemessen wird. Eine falsche Kalibrierung der internen Photodiode oder der externen Leistungsmessung könnte die Abweichung hervorrufen. Die Laserschwelle liegt in etwa bei einer Pumpleistung von 3.2 W. Für die Überprüfung der Leistungsstabilität des Mai-Tai wird die Ausgangsleistung über 7 Stunden, mit einem Messintervall von 1 s, aufgenommen. Die Ergebnisse dieser Langzeitmessung sind in Abb. 3.6 dargestellt. 49

51 3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems Messzeit: 7h RMSE = 0.13% Anzahl Leistung (mw) Abbildung 3.6: Leistungsstabilitätsmessung des Mai-Tai SP, dargestellt als Histogramm. Die Messdauer beträgt 7 Stunden bei einem Messintervall von 1 s. Der Mittelwert beträgt <P> = mw mit einer Standardabweichung von σ = 0.73 mw. Daraus folgt ein RMSE von 0.13%. Die gemesssene mittlere Leistung beträgt < P > = mw mit einer Standardabweichung von σ = 0.73 mw. Aus diesen Werten lässt sich der mittlere Fehler (RMSE: Root Mean Square Error) über folgende Formel berechnen: RMSE = σ < P out > (3.1) Aus den Messungen ergibt sich ein RM SE von 0.13%, welcher die Spezifikation von <0.5% erfüllt. Wie schon erwähnt, ist einer der Vorteile des Mai-Tai SP die spektrale Durchstimmbarkeit. Bei einer Bandbreite von 30nm kann die Zentralwellenlänge von nm variiert werden. In Abb. 3.7 ist die Messung der Ausgangsleistung bei Variation der Zentralwellenlänge in 10 nm Schritten dargestellt. 50

52 950 3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems 5.0 Ausgangsleistung (mw) Pump-Leistung (W) Abbildung 3.7: Messung der Ausgangsleistung bei Variation der Zentralwellenlänge bei einer spektralen Bandbreite von 30 nm. Der Mai-Tai SP erreicht im gesamten Durchstimmbereich eine Leistung von >650 mw. Messung der Impulsdauer: Die Messung der Impulsdauer und des Spektrums der Lichtimpulse ermöglicht eine Aussage über die Qualität der Dispersionskompensation innerhalb des Resonators zu treffen. Mit Hilfe einer Intensitätsautokorrelation (mit einem APE PulseScope Autokorrelator) lässt sich die Impulsdauer der Mai-Tai Impulse bestimmen. In der Messung wird die spektrale Bandbreite des Mai-Tai SP von λ = 15 nm bis λ = 60 nm variiert und die dazugehörige Autokorrelation aufgenommen. Die Messergebnisse sind in Abb. 3.8 dargestellt. 51

53 3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems Gemessene Impulsdauer Bandbreitenlimitierte Impulsdauer Abweichung t (fs) Abweichung λ gemessen (nm) Abbildung 3.8: Messung der Zeitauflösung des Mai-Tai SP. Gemessene Impulsdauer (schwarz) für verschiedene spektrale Bandbreiten des Mai-Tai SP. In rot ist die transformlimitierte Impulsdauer zu sehen. Die Abweichung, als Quotient der gemessenen zur bandbreitenlimitierten Impulsdauer, ist in blau aufgetragen. Der Quotient aus gemessener Impulsdauer zur dem Spektrum entsprechenden Impulsdauer ist in Abb. 3.8 auf der 2. Ordinate aufgetragen. Wie zu erwarten nimmt der Abweichung der gemessenen Impulsdauer zur Bandbreitenlimitierung bei ansteigender spektraler Bandbreite zu. Die größte Diskrepanz beträgt das 1.8-fache der transformlimitierten Impulsdauer. Interessant ist die Reproduzierbarkeit der Abweichung bei einer spektralen Breite von λ = 30 nm. Aus dieser Messung lässt sich die Güte des Laserresonators in Hinsicht auf die durch dessen optische Komponenten auf den Impuls übertragene Dispersion höherer Ordnung (durch den Auskoppelspiegel, das Lasermedium und die Prismen) beurteilen, welche in diesem Fall sehr gut ist. Eine zusätzliche Dispersionskompensation lässt sich nur außerhalb des Resonators vornehmen. M 2 - und Strahlprofilmessung: Das paraxiale Verhalten eines Laserstrahls lässt sich über die Theorie der Gauß schen Strahlen beschreiben. Der Strahlradius w(z) ist per Definition der Abstand von der Strahlachse z, bei dem die Intensität auf 1/e 2 des Maximums I 0 abgesunken ist. Nach Gauß gilt: ( ) z 2 w(z) = w 0 1+ (3.2) z 0 52

54 3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems mit z 0 als Rayleigh-Länge: z 0 = w2 0 π λ Die Größe w 0 gibt den Radius des Strahls im Fokuspunkt, der sogenannten Strahltaille. Die zur Beschreibung eines Gaußschen Strahls wichtigen Größen sind in Abb. 3.9 skizziert. Darin stellt Θ den Öffnungswinkel dar, der auch Fernfeldivergenz genannt wird. (3.3) Abbildung 3.9: Schematische Darstellung eines Gaußstrahls. (w 0 : minimale Strahltaile, R: Radius, z: Strahlausbreitungsrichtung, Θ: Öffnungswinkel, z 0 : Strahltaille) Die sogenannte Beugungsmaßzahl ist ein Maß für die Qualität eines Strahls. Sie gibt dessen Fokussierbarkeit, Beugungsbegrenzung und Divergenz an. Ein beugungsbegrenzter Gaußstrahl hat eine Beugungsmaßzahl von M 2 = 1. Sie ist wie folgt definiert [28]: M 2 = Θ w 0 π 2λ (3.4) Zur Untersuchung der Strahllage wird eine LasercamHR von Coherent benutzt. Die Kamera besitzt einen CCD-Chip mit 1280x1024 Pixel mit einer Pixelgröße von 6.7 x 6.7µm 2. Zur Vermessung der Strahldivergenz und des Strahprofils wird eine Fokussierlinse mit einer Brennweite von 500 mm und dahinter eine Schiene aufgebaut, auf welcher die Kamera in Zentimeterschritten verschoben wird. So kann der Strahldurchmesser entlang der Propagationsrichtung aufgenommen werden. 53

55 3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems Abbildung 3.10: Messung des Strahlprofils des Mai-Tai SP. Das gezeigte Bild entspricht einer Größe von 4.8 x 2.3 mm 2. Aufgrund des gefalteten Resonators des Mai-Tai SP ergibt sich ein leichter Astigmatismus, der zu einem elliptischen Strahlprofil führt. Wie in Abb zu erkennen ist, ist der Strahl des Mai-Tai SP elliptisch geformt. Diese Form wird durch die gefaltete Kavität im Mai Tai SP erzeugt. Ein fokussierender Spiegel, der unter einem Winkel getroffen wird, erzeugt einen Astigmatismus (Folglich entstehen zwei verschiedene Brennpunkte in horizontaler und vertikaler Ebene). Dieser Astigmatismus wird größtenteils durch die Länge des im Brewsterwinkel geschnittenen Ti:Saphir- Kristall behoben. Trotzdem existieren zwei Fokuspunkte entlang der Propagationsrichtung (für die horizontale und vertikale Achse). Die M 2 - Messung (siehe Abb. 3.11) zeigt, dass sowohl die x-, als auch die y-achse innerhalb der Spezifikationen (M 2 < 1.2) liegen. Damit besitzt der Mai-Tai eine nahezu optimale Strahlqualität. 54

56 Strahlradius R (mm) Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems Θ 0 /2= Θ π λ Θ 0 /2 Θ Θ Abbildung 3.11: M 2 Messung des Mai-Tai SP. Die x- und y- Achsen werden separat betrachtet und deren Beugungsmaßzahl über die nochmals angegebene Formel berechnet. Der zuvor beschriebene Astigmatismus des Strahls lässt sich an den unterschiedlichen Divergenzen sowie der Lage und Größe der Strahltaille für beide Achsen erkennen. Messung der Wiederholrate: Die Wiederholrate des Mai-Tai SP spielt für die interne aktive Modenkopplung eine wichtige Rolle. Diese wird intern gemessen und für den akustooptischen Modulator als Ansteuerungssignal verwendet. Der Modulator nutzt die halbe Frequenz, die laut Software einen Wert von 42.4 MHz hat. Die Messung erfolgt mit einer schnellen Photodiode (APD210 von Menlo Systems). 55

57 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems Abbildung 3.12: Messung der Repetitionsrate des Mai-Tai SP. Die Wiederholrate des Mai Tai SP beträgt MHz. Das Messergebnis ist in Abb dargestellt. In einem Zeitintervall von 0.998µs befinden sich 84 Impulse, welches einer Wiederholrate von MHz±0.02 MHz entspricht. Der Mai Tai SP erfüllt in diesem Punkt die Spezifikationen. Aus der Messung lässt sich auch die Impuls-zu-Impulsstabilität abschätzen, die in diesem Fall einen RMSE von ca. 2.1% ergeben würde. Da für diese Abschätzung nur 84 Impulse zur Verfügung stehen, ist zu beachten, dass dieser Wert eine geringe statistische Genauigkeit besitzt und daher nicht aussagekräftig genug ist! 56

58 3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems 3.2 Laserverstärker: Spitfire Pro XP Die Funktionsweise und die Spezifikationen des Spitfire Pro XP Der Spitfire Pro XP, mit integrierter dualer Strecker- und Kompressor-Einheit, ist ein regenerativer optischer Verstärker. Dieser liefert in Kombination mit einem Femtosekunden Oszillator und einer hochenergetischen Pumpquelle Lichtimpulse mit einer Impulsenergie im Millijoule-Bereich sowie einer Femtosekundenzeitauflösung (wahlweise <35 fs oder <120 fs) bei Wiederholrate von einigen khz. Als Femtosekunden-Oszillator, der sogenannten Signal-Quelle, wird der Mai-Tai SP von Spectra-Physics verwendet. Für den Betrieb bei <35 fs liefert der Mai-Tai SP Impulse mit einer spektralen Halbwertsbreite von etwa 59 nm und für den <120 fs Betrieb von etwa 14 nm. Als Pumpquelle dient ein diodengepumpter, resonatorintern frequenzverdoppelter Nd:YLF Festkörperlaser, der Empower-30. Die integrierten Diodenlaserbarren emittieren bei einer Wellenlänge von 809 nm und dienen als Pumpquelle für den Nd:YLF - Kristall. Dieser emittiert prinzipiell bei 1047 nm und 1053 nm, wobei der Empower nur die stärkere Emissionslinie bei 1047 nm nutzt. Über einen resonatorinternen LBO-Kristall wird die Emission auf 523 nm frequenzverdoppelt und anschließend ausgekoppelt. Der Nd:YLF - Resonator enthält einen akustooptischen Modulator, der als extern einstellbare Güteschaltung dient. Dadurch kann die Impulswiederholrate zwischen 500 Hz und 10 khz variiert werden. Die Impulsdauern der vom Empower emittierten Impulse betragen damit ca ns. Die Lichtleistung beträgt bis zu 30 W und ist über die Variation der Laserdiodenströme, einstellbar. Für den Betrieb des Spitfire Pro XP bei <35 fs wird der Empower bei einer Wiederholrate von 5 khz und einer Ausgangsleistung von 22 W betrieben, dies entspricht einem Diodenstrom von 16.0 A. Für den Betrieb bei <120 fs wird ein Diodenstrom von 16.3 A gewählt, was einer Lichtleistung von 23 W entspricht. Abhängig von der Wahl der Ausgangsimpulsdauer werden andere Strahlwege für die Streckung des Impulses gewählt. Für ein genaueres Verständnis des Aufbaus und der prinzipiellen Funktionsweise des Spitfire Pro XP wird anhand der Abb zunächst der Strahlverlauf vom Seed- und anschließend vom Pumpstrahl erläutert. 57

59 3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems ""! ""!! Abbildung 3.13: Schematischer Aufbau des Spitifire Pro XP. (gestrichelte Linie: 120 fs, durchgezogene Linie: 35 fs; P1-P4: Periskope, PD: Photodiodenpaar, G1- G4: Gitter, CM: Hohlspiegel, RR: Retroreflektor, CPD: Photodiode in der Kavität, L: Linsen, PC: Pockels-Zellen, BS: Strahlteiler, PPS: Poalrisationsdrehendes Periskop, TFP: Interferenz-Strahlteiler, FM: Klappspiegel) Wie in Abb zu sehen ist, befindet sich der Eingang für den Seedstrahl (rot) an der oberen Längsseite des Spitfire-Gehäuses. Ein Faraday-Isolator verhindert, dass eventuelle Rückreflexe in den Seed-Oszillator gelangen und dadurch die Stabilität des Betriebs gefährden. Der Strecker: Abhängig vom Betriebsmodus des Spitfire Pro XP wird nun entweder der Strecker für den <35 fs oder der Strecker für <120 fs genutzt. Ihr Aufbau ist prinzipiell identisch, Unterschiede bestehen nur in der Wahl der Gitter (1800 Linien/mm für <120 fs und 1100 Linien/mm für <35 fs). Beide bestehen aus einem Periskop (P1/P2), einem drehbaren Gitter (G1/G2), einem Hohlspiegel (CM1/CM2), einem Photodiodenpaar (PD1/PD2) und einem Rückreflektor (RR) gegenüber dem Hohlspiegel. Der Seed-Strahl gelangt durch eine Öffnung beim 58

60 3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems Periskop auf das Gitter, wird dort gebeugt und die +1.(<35 fs) bzw. -1.(<120 fs) - Ordnung der Beugung wird auf dem Hohlspiegel abgebildet. Die Brennweite des Hohlspiegels entspricht dabei dem Abstand zum Gitter. Anschließend läuft der Strahl auf den Rückreflektor und wird wieder über den Hohlspiegel auf das Gitter geschickt. Das Spektrum ist nun mit einem leichten Höhenversatz auf dem Gitter abgebildet. Dieser Versatz führt dazu, dass der Seed-Strahl genau auf das Periskop trifft, wieder in der Höhe versetzt wird und abermals über das Gitter läuft. So wandert der Seed-Strahl viermal über das Gitter. Ist die Justage korrekt, ist auf dem Gitter zweimal das Spektrum und zweimal der Punktstrahl zu sehen (siehe Abb. 3.14). Durch dieses Verfahren werden die spektralen Anteile des Seed-Strahls räumlich getrennt, sodass die roten Anteile einen kürzeren optischen Weg als die blauen zurücklegen, was zu einer Verlängerung der Impulsdauer bis in den Pikosekundenzeitbereich führt. Diese zeitliche Streckung eines Impulses ist die schon vorgestellte CPA - Technik. Das Photodiodenpaar fungiert als Kontrolleinheit, auf welche die +1./-1. Beugungsordnung des Gitters abgebildet wird. Nur wenn beide Dioden ein Signal registrieren ist sichergestellt, dass der Ti:Sa-Oszillator im Betrieb der Modenkopplung läuft und somit keine Schäden an den Optiken des Verstärkerresonator auftreten können. Abbildung 3.14: Abbildung der verschiedenen Strahlprofile auf dem Gitter des Stretchers. Der Impuls wird im Strecker viermal auf das Gitter abgebildet. Die Verstärker-Kavität: Nach der Streckung des Oszillatorimpulses wird er über zwei Umlenker, ein Periskop und einen Einkoppelspiegel zur Verstärker-Kavität geleitet. Die Eingangspolarisation des Seedstrahls ist vertikl, sie erhält durch den Faraday-Isolator eine p-polarsierte Ausrichtung und wird letztlich durch das Periskop (PPS) wieder auf eine vertikale Polarisation gedreht. So gelangt er durch ein weiteres Periskop im Brewsterwinkel, welches für vertikal polarisiertes Licht durchlässig ist, auf die erste Pockels-Zelle (PC1), den sogenannten Puls-Picker. Diese Pockels-Zelle befindet sich noch außerhalb der Kavität. Eine zweite Pockels-Zelle (PC2) innerhalb des Verstärkeresonators regelt die Impuls Ein- und Auskopplung. Gesteuert werden beide Pockels-Zellen (PC1 und PC2) über eine TDG (Time Delay Generator). Durch die Pockels-Zelle wird mit Hilfe einer schnell schaltbaren Hochspannung an einem doppelbrechenden Kristall eine Änderung der Polarisation eines durch diesen propagierenden Impulses erreicht. Die Dauer der Polarisationsdrehung beträgt ca. 10 ns, sodass sichergestellt ist, dass nur ein Impuls in die Kavität gelangt. Betrieben werden beide Zellen mit einer khz-wiederholrate, die über einen Divider von 5 khz auf beliebige Wiederholraten runtergeregelt werden kann. Auch ein Einzelschussbetrieb mit manueller Auslösung ist möglich. 59

61 3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems Ist die Pockels-Zelle PC1 ausgeschaltet, verbleibt die Polarisation des Impulses vertikal und er wird über einen Interferenz-Filter (thin film polarizer, TFP) auf einen Strahlbocker geschickt. Für den Verstärkungsbtrieb wird die Pockels-Zelle PC1 so geschaltet, dass nur ein Impuls des 84 MHz - Impulszugs in die parallele Polarisation gedreht wird. Damit kann er durch den TFP transmittieren und gelangt zur zweiten Pockels-Zelle (PC2). Um den Verstärkungsbetrieb einzuschalten ist es notwendig PC2 zunächst ausgeschaltet zu lassen. Transmittiert der Strahl durch die ausgeschaltete Pockels-Zelle wird seine Polarisation nicht verändert. Hinter PC2 ist eine λ/4-platte und einen Rückreflektor platziert. Durch die zweifache Transmission durch die λ/4-platte wird die Strahlpolarisation wieder um 90 gedreht. So kann er an der TFP reflektieren und gelangt in den Verstärkerresonator. Dieser hat eine z-förmige Anordnung, in dessen Mitte sich der 20 mm lange Ti:Sa-Kristall befindet. Er wird über ein Peltier-Element auf eine Temperatur von -10 C gekühlt und über einen Lufttauscher in einer trockenen Umgebung gehalten. Die Kühlung des Ti:Saphir-Kristalls kann eine durch den Pumpstrahl induzierte thermische Linse verhindern. Gesteuert wird die Temperaturregelung über eine TCU (Temperature Control Unit). Nach einer zweifachen Transmission durch den Kristall hat der Ti:Sa - Impuls eine erste Verstärkung erfahren und gelangt zurück zur Pockels-Zelle PC2. Damit der Impuls im Resonator verbleibt und weiter verstärkt wird, wird die Pockels-Zelle nun eingeschaltet und als λ/4-platte betrieben. Durch die zweifache Transmission durch die PC2 und die λ/4 - Platte verbleibt die Polarisation vertikal. Typischerweise bleibt der Impuls Umläufe bis zur maximalen Verstärkung im Resonator, und wird dann ausgekoppelt, indem PC2 ausgeschaltet und die Polarisation durch die doppelte Transmission ein letztes Mal um 90 gedreht wird. Der Zeitpunkt der maximalen Verstärkung kann über das Signal der langsamen Cavity-Photodiode (CPD) ermittelt werden. Eine Steurung dieses gesamten Vorgangs ist über eine mitgelieferte Software, sowie der TDG möglich. Es gibt dort die Möglichkeit das Timing von 3 Kanälen einzustellen: CH1 (für PC1), CH2 und CH3 (beide für PC2). Über die Einstellung von CH1 wird der zu verstärkende Impuls ausgewählt, über CH2 wird der Einschaltvorgang von PC2 geregelt (Einkopplung in die Kavität) und über CH3 der Ausschaltvorgang (Auskopplung des verstärkten Impulses). Der Pumpweg: Von der Pumpquelle, dem Empower-30, gelangt der Pumpstrahl (grün) über eine Öffnung an der linken Außenseite (siehe Abb. 3.13) in den Spitifire XP. Über eine λ/2 - Platte wird die Polarisation des Pumpstrahls an die des Signalimpulses im Verstärker angepasst. Das Teleskop dient zur Aufweitung und Kollimierung. Über einen 50/50 Strahlteiler (BS) und zwei Linsen (L1 und L2) wird der Pumpstrahl anschließend in den Ti:Sa-Kristall fokussiert. Eine beidseitige longitudinale Pumpgeometrie führt zu einem homogenen Pumpprofil. Eine thermisch induzierte Aberration des Seedimpulses kann so verhindert werden. Der Kompressor: 60

62 3 Aufbau und Charakterisierung des Lasersystems Hat der Seedimpuls seine maximale Verstärkung erreicht, wird er aus dem Resonator ausgekoppelt und gelangt über ein Periskop und einem Spiegel-Teleskop zu einem der beiden Kompressoren, je nach Wahl des Betriebsmodus. Beide sind wie im Strecker bis auf die Linienzahl und dem Abstand des Gitters zum Rückreflektor gleich aufgebaut. Zunächst trifft der Strahl auf das Gitter (G3 mit 1800 Linien/mm bzw. G4 mit 1500 Linien/mm). Das Spektrum wird über einen Retroreflektor (zwei Spiegel im rechten Winkel zueinander) zurück auf das Gitter geschickt, von dort dann auf ein Periskop (P3 bzw. P4). Auf dem Gitter sind (analog zu dem Strecker) zwei Beugungsbilder und zwei Punkte zu sehen (siehe Abb. 3.15). So kann die Dispersion vom Strecker und weiteren Transmissionsoptiken (Ti:Sa-Kristall,Pockels-Zellen) kompensiert werden. Eine vollständige Kompensation der Dispersion höherer Ordnung (TOD, etc.) ist jedoch nicht möglich. Abbildung 3.15: Abbildung der Strahlprofile auf dem Gitter des Kompressors. Die einzelnen Komponenten des Verstärkers sind im nachfolgenden Blockdiagramm (siehe Abb. 3.16) nochmals schematisch dargestellt. In Tabelle 3.2 sind vom Hersteller spezifizierten Charakteristika der Ausgangsimpulse aufgeführt. ##!" Abbildung 3.16: Blockdiagramm mit den einzelnen Komponenten des Verstärkersystems. Zusammenfassung der Spezifikationen: 61