Beschleunigung von Molekülen Not und Tugend

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1 Beschleunigung von Molekülen Not und Tugend %HVFKOHXQLJHU0DVVHQVSHNWURPHWULH Unterdrückung von molekularen Ionen SuperSIMS Die Geschichte mit den Sauriern 0H9&OXVWHULRQHQ Die Technik Coulomb-Explosion Energiedeposition Nanolithographie 6. Dezember 2001

2 36, Teilchen und Materie (TEM) (7+= Teilchenphysik (IPP) Labor für Ionenstrahlphysik 6 MV Tandem Van de Graaff, ETH-Hönggerberg Beschleunigermassenspektrometrie (AMS) Ionenstrahlanalyse Ionenstrahlmodifikation

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4 I. Teil Zerstörung von Molekülen in Tandem- Beschleunigern

5 Grenzen der konventionellen Massenspektrometrie Probenmaterial Ionen Massenspektrometer Problem: molekulare Ionen! 30 SiH 31 P 29 SiH 2 28 SiH 3 Selbst bei hoher Massenauflösung (M/ M = 10 4 ) können benachbarte Peaks nur bis zu einem gewissen Niveau getrennt werden.

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7 Detektion von 10 Be Diskrimination gegen 9 BeH und 10 B cps Be : amu 9 BeH : amu M/M = B : amu M/M = mass

8 Accelerator Mass Spectrometry (AMS) Basic Principle for 14 C 1. Mass filter Break-up of molecules at MeV energies Stripper-Medium Electrostatic Analysis 14 C, 13 CH, 12 CH 2 negative ions Accelerator 14 C, 13 C, 12 C, H all charge states Sputtering of sample Finds 1 14 C in C Systematic error: 0.2% Determination of nuclear charge Gas Ionization Detector 2. Mass filter Magnetic Analysis

9 Beschleuniger-Massenspektrometrie Accelerator Mass Spectrometry (AMS) Nachweisgrenzen: bis Hauptanwendung: kosmogene Radionuklide 14 C, 10 Be, 26 Al, 36 Cl, 41 Ca, 129 I, etc... Unentbehrlich in - Klimaforschung - Archäologie - Geologie - Ozeanographie - Biomedizin

10 Nachweis stabiler Isotope mit AMS Kombination von 6,06 (6econdary,on 0ass 6pectrometry) mit $06 6uper-6,06 (66,06) 7race (lement $06 (7($06 Molekularer Untergrund ca. um 12 Grössenordnungen unterdrückt Keine Dunkelzählrate Problem: Kontamination In einem beliebigen, makroskopischen Stück Materie kommen die meisten Elemente auf dem ppb-niveau (10-9 ) vor.

11 Beispiel: Nachweis von Fe in Si: SIMS-Spektrum von reinem Si mit M/ M = Si 56 Fe Current normalized to 28-Si Si 2 Si Mass / amu Si-Halbleitertechnologie: Konzentrationen von Übergangsmetallen < 10-9 bis 10-12

12 Prinzip von SuperSIMS 10 0 Vergleich: SIMS SuperSIMS: Stromverhältnis zu Si Quadrupol SIMS SuperSIMS 11 Grössenordnungen! K 45 Sc 46 Ti 56 Fe 58 Ni 59 Co Element

13 Experimenteller Aufbau Primärionen (Cs) Sekundärionen Massenspektrometer Probe Fokussierter Cs-Strahl Sekundärionen-Extraktion AMS x-y Tisch Probe Isolator vergoldet

14 FP

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17 Rasterbild Tiefenprofil 2D Phosphorkonzentration 1Depth [µm] Width [µm] P-Concentration cm µm Line-Scan 27 Al / 28 Si Intensity (a.u.) Al-dotierte Schicht insi Depth / nm 3 µm laterale Auflösung Tiefenauflösung < 10 nm

18 SuperSIMS Nachweisgrenzen in Si: B ( cm -3 ) Al ( cm -3 ) P ( cm -3 ) Fe ( cm -3 ) Ni ( cm -3 ) Cu ( cm -3 ) As ( cm -3 ) Sb ( cm -3 ) Nachweisgrenze (Atomkonzentration) CAMECA IMS-6f PSI/ETH SuperSIMS B Al P Fe Ni Cu As Sb Spurenelement

19 Das Ereignis an der KT-Grenze Massensterben am Übergang Kreidezeit Tertiär vor 65 Millionen Jahren. Weltweites KT-Sediment Alvarez (1980): Asteroideneinschlag 1991: Chicxulub Krater (Golf von Mexiko)

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21 10-6 Sediment an der KT-Grenze: Secondary Ion Current / A Konventionelles Sekundärionen- Massenspektrum 191,193 Ir Mass / amu

22 Iridium Profile Alvarez 1980 Ort Ir Konzentration (a.u.) KT-Sediment Starkville, Colorado B. Hofmann, NMBE

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25 II. Teil Beschleunigung von Molekülen auf MeV Energien

26 Massenspektren der Sputter-Ionenquelle 10-7 Cu 2 Kupfer-Kathode 10-8 Current / A Cu 7 Cu 9 Cu Mass / amu C 2 C 60 -Kathode 10-8 C n Current / A CsC n C 44 C 52 C Mass / amu

27 Tandem-Beschleunigung von Molekülen Strippergasrohr M - M + Pumpe Strippergasdruck sehr niedrig Ladungszustand 1 + (max. 2 + ) Ergebnisse: C 2 C 3 C 4 C 5 C 6 C 7 C 8 C 10 C 60 Ge 2 Ge 3 Cu 9 Cu 11 Ströme: 100 fa bis 200 na

28 Tandem-Beschleunigung von Molekülen Strippergasdruck sehr niedrig Ladungszustand 1 + (max. 2 + ) Ergebnisse: 7HLOFKHQPD[(QHUJLHW\S6WURP C 2 8 MeV 200 na C 3 8 MeV 50 na C 4 8 MeV 20 na C 5 8 MeV 5 na C 6 8 MeV 10 na C 7 8 MeV 500 pa C 8 8 MeV 2 na C 10 8 MeV 200 pa C MeV 300 fa Ge 2 8 MeV 50 na Ge 3 8 MeV 5 na Cu 9 8 MeV 200 fa Cu 11 8 MeV 100 fa

29 Is it a molecular ion? Counts 8 MeV C 4 Carbon foil Magnet Energy Loss 3 x E 4 x E Ionisation Chamber [& 1 x E res 2 x E res 3 x E res 4 x E res [& [& [& Residual Energy

30 Untersuchungen mit MeV Molekülen Abbildung der Coulomb-Explosion in Folien Ionisations- und Zerstörungswirkungsquerschnitte in Gasen Coulomb-Explosion in Festkörperoberflächen Transmission von Molekülen durch Folien Nichtlineare Defekterzeugung in Si-Kristallen Einschläge in Glimmer- und PMMA-Oberflächen Nanolithographie mit molekularen Einzelionen

31 Observation of Coulomb-Explosion 3 µg/cm 2 C Foil CR-39 Nuclear Track Detector MeV Cluster 1 mm

32 Coulomb Explosion Imaging (CEI) Folie Stripping Zeit sec (Momentaufnahme) NH 3

33 Beobachtung von chemischen Reaktionspfaden mit Coulomb-Explosion-Imaging (Weizmann Institut) CH 4 CH 4 + CH 4 + Konformationen

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35 Accelerator Transmission 3.75 MV Ar Stripper Gas C 60 Destruction Cross Section 10-4 σ d = (8.0 ± 0.5) cm 2 Transmission C 60 1 nm 10-7 Area cm Stripper Thickness [10 15 Ar cm -2 ] 1.2

36 Bestrahlungsexperimente Einzelatome Cluster Glimmer 10 bis 100 Einschläge pro µm 2 PMMA Plexiglas Resist (Maske) Abbildung mit dem Raster-Kraftmikroskop (AFM)

37 Irradiated and developed PMMA surface imaged by AFM 7.5 MeV C MeV I nm nm nm µm 8.0 MeV C nm µm 30 MeV I nm nm nm µm 100 nm µm 4.0 MeV C MeV Ge 3 nm nm nm µm 100 nm µm

38 Production of Track Replica Ions PMMA Au Si-substrate Development of PMMA Nickel galvanoforming Stripping of PMMA IUHHVWDQGLQJ WUDFNUHSOLFD

39 Nanowires produced by 77 MeV Iodine Tracks nm 6 4 Developed resist nm µm After galvanoforming and stripping Ni nanowire aspect ratio 1 : 13