Transportkoeffizienten von Alkoholen und Wasser: Molekulare Simulation und Messungen mit der Taylor-Dispersions Methode
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- Frauke Schenck
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1 ProcessNet Jahrestagung, 8 - September 9, Mannheim Transportkoeffizienten von Alkoholen und Wasser: Molekulare Simulation und Messungen mit der Taylor-Dispersions Methode Gabriela Guevara-Carrión, Jadran Vrabec, Carlos Nieto-Draghi, Hans Hasse Lehrstuhl für (LTD) Technische Universität Kaiserslautern (D) und Energietechnik (ThEt), Universität Paderborn (D) Institut Français du Pétrole (IFP), Rueil-Malmaison (F)
2 Molekulare Simulation Ziel Berechnung makroskopischen Verhaltens aus molekularen Wechselwirkungen Molekulardynamik (MD) Lösung der Bewegungsgleichungen statische Eigenschaften dynamische Eigenschaften Methoden zur Ermittlung von Transportgrößen Gleichgewichts-MD (EMD) Green-Kubo Methode D i, D ij, η Lehrstuhl für Nichtgleichgewichts-MD (NEMD) Reverse BD - NEMD λ
3 Molekulare Modelle Starre United-Atom Mehrzentren Lennard-Jones (LJ) Modelle Modellierung der Wasserstoffbrücke über Punktladungen Mischungen: Ungleiche LJ Parameter Lorentz- Berthelot σ + σ Parameter geometrische Parameter σ A B AB Lennard-Jones Parameter Punktladungsparameter = Methanol Ethanol Anpassung der Parameter an : Dampfdruck Siededichte Kritische Temp. ε = εε AB A B Lehrstuhl für Wasser SPC/E Berendsen et al.,987 TIP4P Jorgensen et al.,98 TIP4P_5 Abascal & Vega,5 Keine Transporteigenschaften!
4 EMD: Green-Kubo Formalismus Gleichgewichts- Schwankung F = L Y i ij j j Mikroskopischer Fluss Mikroskopisches Gleichgewicht Transportkoeffizienten Selbstdiffusion Binäre Maxwell-Stefan Transportdiffusion Scherviskosität N Di = dt v i() v i(t) N i i N N x + Mx Mx = i j N Mx i= j= D dt v () v (t) η = Autokorrelationsfunktionen xy xy dt J (t) J () s P P VkBT φ( r ) N N N xy x y x ij p = i i i rij y i= i= j> i rij J m v v
5 Korrelationsfunktionen Selbstdiffusion Geschwindigkeits autokorrelationsfunktion Scherviskositätsautokorrelationsfunktion Selbstdiffusionskoeffizient Scherviskosität
6 Nichtgleichgewichtsmethode (NEMD) N/- N/ N/+ N- N T h > T c Normale NEMD: Vorgabe ΔT Ermittlung des Wärmeflusses Reverse NEMD: Vorgabe des Wärmeflusses Ermittlung ΔT
7 Vorhersagen Transportkoeffizienten Methanol 5 5 D / -9 m - s - 4 η / - Pa s 4 λ / W m - K T / K 5 Vorhersage MD Simulation + Experiment (Literatur) T / K.5. 5 T / K
8 Vorhersagen Transportkoeffizienten Ethanol 5 D / -9 m s - η / - Pa s 4. 5 T / K 5 T / K λ / W m - K Vorhersage MD Simulation + Experiment (Literatur). 5 T / K
9 Vorhersagen Transportkoeffizienten Wasser 6 5 D / -9 m s - 4 η / -4 Pa s T / K 5 5 T / K + Vorhersage Simulation SPCE Modell Vorhersage Simulation TIP4P Modell Vorhersage Simulation TIP4P_5 Modell Experiment (Literatur)
10 Grundlagen Taylor-Dispersion Probe Kapillare laminare Strömung radiale Diffusion Konzentrationsverteilung Taylors Lösung schnelle Diffusion langsame Diffusion D schmall > D breit t L Vc i i = τ c(t) i exp πr ( πkt) 4kt k = RL 48τ DF
11 Taylor-Dispersionsanlage V inj : 5 µl ID :.5 mm Länge : 9.5 m Rc :. m
12 Ficksche Diffusionskoeffizienten aus Taylor-Dispersions Messungen (I) D ij / -9 m s Methanol + Wasser (98 K) Ethanol + Wasser (98 K) + Eigene Messung Experimente (Literatur) D ij / -9 m s Eigene Messung Experimente (Literatur) / mol mol- x CH OH / mol mol- x CH OH
13 Ficksche Diffusionskoeffizienten Vergleich Experiment mit Vorhersage Lehrstuhl für Methanol + Wasser (98 K) Ethanol + Wasser (98 K) D ij / -9 m s - D ij / -9 m s / mol mol- x CH OH Vorhersage MD Simulation + Experiment (Literatur) / mol mol- x C H 5 OH
14 Ficksche Diffusionskoeffizienten aus Taylor-Dispersions Messungen (II) Lehrstuhl für Methanol + Ethanol (98 K) D ij / -9 m s - Vorhersage MD Simulation Eigene Messungen / mol mol- x CH OH
15 methanol Lehrstuhl für Selbstdiffusionskoeffizienten in Mischungen Methanol + Wasser Ethanol + Wasser Methanol + Ethanol methanol ethanol D i / -9 m s - D i / -9 m s - water D i / -9 m s - D i / -9 m s - water D i / -9 m s - D i / -9 m s - ethanol D i / -9 m - s x / mol mol- CH OH x / mol mol- C H 5 OH x CH OH / mol mol- Vorhersage MD Simulation + Experiment (Literatur) alle Angaben: 98 K
16 Scherviskosität von Mischungen Methanol + Wasser Ethanol + Wasser Ethanol + Methanol 5 η / -4 Pa s 5 5 η / -4 Pa s η / -4 Pa s / mol mol- x CH OH / mol mol- x x C H 5 OH CH / mol mol- OH Vorhersage MD Simulation + Experimente(Literatur) alle Angaben: 98 K
17 Zusammenfassung Vorhersage von Transportkoeffizienten H-brücken bildender Stoffe mit molekularen Simulation Green-Kubo MD und Reverse-NEMD Methoden Reinstoffe und Mischungen Selbstdiffusion, Transportdiffusion, Scherviskosität, Wärmeleitfähigkeit Sehr gute Vorhersagen mit Modellen, die nur an Dampf-Flüssigkeits Gleichgewichtsdaten angepasst wurden Drei Wassermodelle aus der Literatur: TIP4P_5 Experimentelle Bestimmung von Transportdiffusionskoeffizienten mit der Taylor-Dispersionsmethode
H2 1862 mm. H1 1861 mm
1747 mm 4157 mm H2 1862 mm H1 1861 mm L1 4418 mm L2 4818 mm H2 2280-2389 mm H1 1922-2020 mm L1 4972 mm L2 5339 mm H3 2670-2789 mm H2 2477-2550 mm L2 5531 mm L3 5981 mm L4 6704 mm H1 2176-2219 mm L1 5205
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