Diese Präsentation soll in kurzer Form den zweiten Teil des Kapitels thermische Eigenschaften der Phononen näher erläutern. Im Speziellen wird auf
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- Emma Brahms
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1 Diese Präsentation soll in kurzer Form den zweiten Teil des Kapitels thermische Eigenschaften der Phononen näher erläutern. Im Speziellen wird auf den Zusammenhang zwischen anharmonischen Kristallwechselwirkungen und der thermisch bedingten Ausdehnung, sowie Wärmeleitung und Wärmewiderstand speziell in Isolatoren eingegangen.
2 Bei der bisherigen Betrachtung von Gitterschwingungen haben wir uns bei der Beschreibung der potentiellen Energie auf quadratische Terme beschränkt. Dies wird auch als harmonische Theorie bezeichnet. Durch die Verwendung der harmonischen Theorie ergeben sich jedoch bestimmte Folgerungen für den Kristall, beispielsweise: Zwei Gitterwellen beeinflussen sich nicht gegenseitig, die einzelnen Wellen ändern ihre Form mit der Zeit nicht. Es gibt keine Wärmeausdehnung Die Wärmekapazität wird bei hohen Temperaturen konstant In der Praxis gibt es jedoch keinen realen Kristall der diese Folgerungen genau erfüllt. Die Unterschiede zwischen den idealen durch die harmonische Theorie beschriebenen- und den realen Kristallen ergeben sich auf Grund der Vernachlässigung anharmonischer Terme, dies sind Terme höherer Ordnung, bei der Beschreibung von atomaren Auslenkungen im Kristall. Im Folgenden soll nun die Wärmeausdehnung unter Berücksichtigung anharmonischer Terme beschrieben werden. Die potentielle Energie zweier Atome kann unter Einbezug anharmonischer Terme wie folgt geschrieben werden: U(x) = c*x 2 g*x 3 f*x 4
3 Die Variable x ist hierbei die Auslenkung aus der Ruhelage. x 3 : beschreibt die Asymmetrie in der gegenseitigen Abstoßung der Atome. x 4 : Abschwächung der Schwingung bei großen Amplituden. In die Praxis bedient man sich den Lennard-Jones oder Morse Potentialen, die ebenfalls einen solchen anharmonischen Zusammenhang beschreiben und hier auf der Folie zu sehen sind. Die mittlere Auslenkung der Kristallatome <x> kann mit Hilfe der Bolzmann-Verteilung berechnet werden, da diese die Auslenkungen x gemäß ihrer Auftrittswahrscheinlichkeit im thermodynamischen System gewichtet. Bezogen auf die Potentiale nach Morse oder Lennard-Jones bedeutet dies, dass die mittlere Auslenkung bzw. Bindungslänge mit steigender Temperatur (d.h. bei Besetzung von angeregten Zuständen) auf Grund der Asymmetrie des Potentials immer größer wird.
4 In der letzen Folie konnte an der Darstellung des Lennard-Jones Potentials erkannt werden, dass mit steigender Energie die Auslenkung nach Rechts größer wird als nach links und es somit zu einer Verschiebung des Erwartungswerts von x kommt. Dies ist der Grund für die thermische Ausdehnung von Kristallen. Ein Vergleich zwischen nachfolgenden Grafiken verdeutlicht nochmals den Zusammenhang. Im linken Bild ist klar erkennbar wie die mittlere Auslenkung mit der Temperatur ansteigt. Vergleichsweise dazu, ist im rechten Bild die Gitterkonstante a von festem Argon über der Temperatur aufgetragen. Deutlich erkennbar ist, dass die Gitterkonstante mit steigender Temperatur größer wird. Die Steigung der Kurve ist proportional zum Wärmeausdehnungskoeffizienten, der für T->0 verschwindet (abflachen der Kurve). In diesem Teil soll die Wärmeleitfähigkeit von Kristallen behandelt werden. Wir beginnen ähnlich zu der kinetischen Theorie idealer Gase. Die Moleküle eines Gases, dass sich im thermischen Gleichgewicht befindet führen ungeordnete Bewegungen aus, und besitzen eine mittlere freie Weglänge L, bevor sie mit anderen Gasmolekülen zusammenstoßen. Steckt man dieses Gas in ein geschlossenes Gefäß und erhitzt das Gefäß auf einer Seite, wird die kinetische (thermische) Energie k B *T der Gasteilchen auf dieser Seite zunehmen. Aufgrund der lokal, mittleren höheren Geschwindigkeiten v stoßen nun die Gasteilchen auf der heißeren Seite mit mehr Energie zusammen und der Druck nimmt in der heißeren Hälfte des Gefäßes
5 nach dem bekanntem Zusammenhang PV=NkT zu. Solange also ein thermischer Gradient in dem Gefäß besteht wird die mittlere freie Weglänge l der Gasmoleküle rechts in der Abbildung größer sein, als die der Gasteilchen links in der Abbildung, da hier die Temperatur und dementsprechend Druck niedriger sind. Dies kommt unter der Grundvoraussetzung zustande, dass die Anzahl der Moleküle erhalten bleibt, wir betrachten schließlich ein geschlossenes Gefäß. Obwohl durch den Weglängenunterschied ein Energietransport zwischen dem linken und dem rechten Ende stattfindet ist der Fluss der Moleküle Null, da gleich viele nach rechts, wie nach links fließen. Die Zeit zwischen zwei Stößen der Gasteilchen bezeichnen wir als mittlere Streuzeit Tau, die zur mittleren freien Weglänge l über die mittlere Geschwindigkeit v in Beziehung steht : L=v* Tau Wenn wir nun versuchen diese Theorie irgendwie auf die Wärmeleitfähigkeit eines Kristalls umzulegen, müssen wir uns zunächst überlegen wie die Wärme hier übertragen wird. An die Stelle der Gasmoleküle treten jetzt Gitterschwingungen. Erhitzen wir einen Kristall an der rechten Seite, werden Gitterschwingungen angeregt. (zur Vereinfachung betrachten wir einen Isolator um Leitungselektronen aus dem Spiel zu nehmen). Die Schwingungen breiten sich jetzt durch den Kristall aus. Gehen wir auf das Teilchenbild über erkennen wir in der Realität wie auch in der Abbildung, dass auf der heißeren Seite des Kristalls die mittlere freie Weglänge der Phononen größer ist. Man kann den Kristall jetzt zwar als abgeschlossenes System betrachten, jedoch bleibt die Anzahl der Phononen nicht erhalten. Am wärmeren Ende werden ständig Phononen erzeugt (Quelle), wogegen diese am kälteren Ende annihilieren (Senke). Im Fall der Phononen bewegen sich mehr nach Rechts als nach links und wir erhalten als Resultat Energietransport durch einen Fluss j u. Dieser Fluss ist nun proportional zum Gradienten der Temperatur mit dem Proportionalitätsfaktor K, dem Leitfähigkeitskoeffizienten Es kommt also nur zu einem Fluss wenn wirklich ein Gradient der Temperatur vorhanden ist, dies impliziert jetzt, dass die Energie nicht einfach in ein Ende des Kristalls fließt und praktisch direkt wieder am anderen Ender heraus. Was wirklich geschieht ist eine Diffusion der Phononen durch den Kristall aufgrund von vielen Kollisionen untereinander. Diese Streuprozesse sind jetzt von zufälliger Natur, weswegen der Fluss j u sowohl von Gradient, wie auch der mittlere freie Weglänge, die in den Leitfähigkeitskoeffizienten eingeht, abhängen.
6 Wie in auf der letzten Folie erklärt erfolgt der Energietransport auf Grund eines Phononenflusses vom heißeren zum kälteren Ende im Festkörper. Der Fluss kann als J u = -K * angeschrieben werden. Die Wärmeleitzahl K ist hierbei definiert durch den Wärmefluss J u durch einen Stab mit dem Temperaturgradienten. Eine klassische Näherung für die Wärmeleitzahlt ist: K = C*v*l. Wobei C die Wärmekapazität pro Volumseinheit, v die mittlere Teilchengeschwindigkeit und l die mittlere freie Weglänge ist. Dieses Ergebnis wollen wir uns nun unter Betrachtung des Phononflusses herleiten: An jedem Punkt im Festkörper bewegt sich die Hälfte der Phononen in die rechte Seite und die andere Hälfte in die Linke Seite. Der Fluss an Phononen in eine der beiden Richtungen, hier die Rechte, kann also geschrieben werden als: Fluss nach rechts, links = ½ * n*v x n steht für die Phononendichte und v x für die Geschwindikeit in x-richtung. Bewegt sich nun ein Teilchen in x-richtung nach Rechts durchläuft es auf Grund des Temperaturgradienten ein Temperaturgefälle. Das Teilchen läuft von einem Bereich höherer Temperatur T + ΔT in einen Bereich mit der Temperatur T, dabei transportiert es die Energie c* ΔT. (c ist die Wärmekapazität pro Teilchen)
7 Betrachtet man nun genau den Bereich einer freien Weglänge eines Teilchens so kann ΔT geschrieben werden als, ΔT= * l = *v*tau Die mittlere freie Weglänge wurde dabei durch v*tau ersetzt, wobei tau die mittlere Zeitdauer zwischen Teilchenstößen ist. Der EnergieFluss j u kann ganz allgemein geschrieben werden als: j u = - Phononenfluss nach rechts * ΔU + Phononenfluss nach links* ΔU (Vorzeichen entsprechend der Bewegungsrichtung) Setzt man den Phononen wie auf der Folie angegeben nun in diese Gleichung, so ergibt sich: j u = -n* v x 2 * c * Der Zusammenhang zwischen den Komponenten der Geschwindigkeit in die einzelnen Raumrichtungen und der allgemeinen Geschwindigkeit v ergibt sich zu: v x 2 + v y 2 + v z 2 = v 2 In unserem Beispiel betrachten wir einen isotropen Kristall, die bedeutet die Durchschnittsgeschwindigkeit in alle drei Raumrichtungen ist gleich groß und kann geschrieben werden als, <v x 2 > = * v 2. Dies setzen wir noch in die Gleichung für den Energiefluss ein und wir erhalten, j u = - C*v*l* Die Wärmekapazität pro Teilchen c wurde wieder durch die Wärmekapazität pro Volumeneinheit ersetzt. Wenn wir nun die beiden Formeln am Anfang und am Ende der Folie vergleichen so erkennen wir deren Äquivalenz.
8 Da wir nun den Fluss der Phononen in Abhängigkeit der mittleren freien Weglänge berechnet haben, stellt sich die Frage wodurch die freie Weglänge der Phononen eigentlich bestimmt wird. Prinzipiell gibt es zwei Prozesse die in die freie Weglänge eingehen: Einerseits die Geometrische Streuung, also Streuung an speziellen Orten im Gitter. Zu diesen gehören Störstellen an denen Gitteratome fehlen, Unreinheiten eingelagert wurden oder ähnliches. Bildlich gesprochen stoßen Phononen ganz einfach mit den Kristallgrenzen zusammen oder streuen an den Störstellen im Kristall. Zum Anderen können Phononen auch kollidieren bzw. miteinander wechselwirken, es spielen zusätzlich Phonon-Phonon Streuprozesse eine Rolle. Um das Auftreten der Wechselwirkungen von Phononen untereinander überhaupt erklären zu können, kann man nicht mehr nur von harmonischen Potentialen ausgehen. Werden auch anharmonische Wechselwirkungen im Gitter erlaubt kommt es zu Kopplungen zwischen Phononen, die die freie Weglänge verkürzen. Dazu kommt es, da die freie Weglänge L umgekehrt proportional zu Temperatur ist, anschaulich: Je höher die Temperatur desto mehr Phononen werden angeregt und damit steigt die Wahrscheinlichkeit, dass zwei Phononen kollidieren. Somit haben wir zunächst einmal die Ursache für die Verkürzung der freien Weglänge erklärt. Um in unserem Kristall thermisches Gleichgewicht und damit auch eine Gleichgewichtsverteilung der Phononen erreichen zu können muss es Prozesse geben, die die Energie einzelner Phononen ändern.
9 Normale Streuprozesse von Phononen, wie zum Beispiel die Vereinigung zweier Phononen miteinander zu einem dritten, dessen Impuls die Summe der zwei ersten ist, wie in Abbildung (a) gehören im Allgemeinen nicht dazu, eben weil der Gesamtimpuls nicht verändert wird. Aus demselben Grund führen auch Streuprozesse an ruhenden Gitterfehlstellen nicht ins thermische Gleichgewicht: Die Energie eines einzelnen Phonons wird nicht verändert, da die Frequenz des Phonons vor und nach dem Streuprozess dieselbe ist. Hat man nun ein Paket von (heißen) Phononen mit einem Gesamtimpuls, der von Null verschieden ist, dass entlang des Kristalls in eine Richtung propagiert, würde sich der Impuls aufgrund der bis jetzt betrachteten Streuprozesse nicht verändern. Dies bedeutet aber, dass der Wärmewiderstand des Kristalls Null wäre und somit der Fluss j u unabhängig von einem Temperaturgradienten ist. Der Gradient wäre nicht nötig, weil einmal erzeugte Phononen praktisch unaufhaltsam bis ans Ende des Kristalls propagieren würden. Zur Veranschaulichung kann man sich ein Rohr mit reibungslosen Wänden vorstellen, in dem sich ein ideales Gas befindet. Besitzen die Moleküle anfänglich einen Impuls, würden sie ungehindert bis ans andere Ende des Rohres propagieren.
10 Maßgeblich zum Wärmewiderstand tragen die Umklapp- Prozesse bei. Hierbei kombinieren zwei Phononen mit dem Wellenvektor k1 und k2 und zu einem Dritten Phonon mit dem Wellenvektor k3 ähnlich dem vorher betrachteten Streuprozess. Der Unterschied liegt jetzt darin, dass die Summe der Impulse der eingehenden Phononen groß genug ist, um den k Vektor des dritten über die erste Brillouinzone hinausbringen. Dies würde nun aber bedeuten, dass die Wellenlänge des dritten Phonons kleiner ist als der Abstand zwischen zwei nächsten Nachbaratomen. Da dies natürlich nicht möglich ist, kommt der reziproke Gittervektor G ins Spiel und klappt das dritte Phonon zurück in die erste Brillouinzone. In den zwei Abbildungen ist dies dargestellt. Man sieht an der Abbildung (b), dass der Wellenvektor des entstandenen Phonons in die andere Richtung zeigt. Der Umklapp Prozess führt also dazu, dass zwei Phononen kollidieren und ein drittes entsteht dessen Ausbreitungsrichtung jetzt eine andere ist als die Summe der ersten zwei, wobei die Differenz des Impulses vom reziproken Gittervektor G aufgenommen wird. Anschaulich bedeutet dies: Wenn man Schallwellen bestimmter Frequenz in einen Kristall schickt und wartet, kommt es nach einer gewissen Zeit zu einer zufälligen Verteilung der Bewegung, die Schallwellen sind nicht mehr kohärent. Ein Gleichgewichtszustand kann hierdurch erreicht werden. Damit es zu Umklapprozessen kommen kann, müssen die Wellenvektoren der Anfangsphononen mindestens jeweils einen Betrag von G/2 aufweisen, nur so kann der resultierende Wellenvektor k3 größer sein als die Brillouinzonengrenze und zurückgeklappt werden. Bei Temperaturen, die hoch genug sind damit Umklapprozesse auftreten können, kann zusammenfassend gesagt werden, dass die mittlere freie Weglänge die in die Gleichung für den
11 Phononenflusses j u eingeht, ebenjene ist, die durch Umklapprozesse bestimmt wird, dagegen sind andere Phonon-Phonon Kollisionen vernachlässigbar. Die Frage warum es überhaupt zu Umklapprozesse kommt, lässt sich dadurch beantworten, dass quantenmechanisch jeder Prozess erlaubt ist, der Energie und Impulserhaltung nicht verletzt. Sind diese Voraussetzungen erfüllt ist alles nur mehr eine Frage der Wahrscheinlichkeit. Im speziellen Fall der Umklapprozesse geht es um die Übergangswahrscheinlichkeit zwischen dem Anfangszustand, also zwei Phononen mit dem Wellenvektoren k1 und k2 und dem Endzustand, einem Phonon mit dem Wellenvektor k3 = k1 + k2 G. Sie kann durch Fermis goldene Regel berechnet werden, auf die hier allerdings nicht näher eingegangen wird. Namensgebend für den Umklapprozess dürfte übrigens der aus Deutschland stammende Britische Physiker Rudolf Peierls sein, der in seiner Autobiografie schrieb: "...I used the German term Umklapp (flip-over) and this rather ugly word has remained in use... (wikipedia) Geometrische Effekte, wie: Streuung an den Kristallgrenzen, Isotope Massenverteilung in chemischen Verbindungen, chemische Unreinheiten, amorphe Strukturen oder Gitterfehlstellen können auch bestimmend für die mittlere freie Weglänge werden. Bei niederen Temperaturen haben die Phononen nicht mehr genug Energie für Umklapprozesse. Hier kann die mittlere Weglänge in Dimensionen der Kristalllänge kommen, was zur Folge hat, dass L nur mehr auf die Ausdehnung der Probe begrenzt ist und die Wärmeleitfähigkeit eine Funktion der Kristallgröße ist, was Size Effekt genannt wird. Bei niederen Temperaturen wird der Wärmeleitungskoeffizient K ungefähr durch die Wärmekapazität C, Geschwindigkeit v und eben die Dicke durch den Size Effekt bestimmt. Wobei die Temperatur nur mehr in die Wärmekapazität C mit T^3 eingeht. Abschließend kann noch gesagt werden, dass Dielektrische Kristalle wie zum Beispiel synthetischer Saphir (Al2O3) bei niederen Temperaturen höchste Wärmeleitfähigkeiten erreichen können. Genauere Ausführungen zu den dargestellten Themen sind wie immer im Kittel sowie auf der Homepage zur Vorlesung zu finden.
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