Übersicht. M. Weinelt Grundlagen der Oberflächenphysik. 6. Elektronenspektroskopie-Überblick. 1. Einführung 2. Herstellung wohldefinierter Oberflächen
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1 Übersicht M. Weinelt Grundlagen der Oberflächenphysik 1 1. Einführung 2. Herstellung wohldefinierter Oberflächen 2.1 Ultrahochvakuum 2.2 Präparationsverfahren 3. Geometrische Struktur von Oberflächen 3.1 Klassifizierung periodischer Oberflächen 3.2 Rekonstruktion und Relaxation 3.3 Adsorbat-Überstrukturen 3.4 Defekte 4. Beugungsmethoden 4.1 Einführung 4.2 Low-energy electron-diffraction (LEED) 4.3 Reflection high-energy electron-diffraction (RHEED) 4.4 Surface X-ray diffraction (SXRD) 4.5 Photoelektronen für die Strukturanalyse (PED, NEXAFS, EXAFS) 5. Rastersondenmethoden 5.1 Scanning tunneling microscopy (STM) 5.2 Atomic force microscopy (AFM) 6. Elektronenspektroskopie-Überblick 6.1 Photoionisation Fermis Goldene Regel 6.2 Quellen u. Analysatoren 6.3 Energieskala 6.4 Anregungswirkungsquerschnitt 7. Elektronenspektroskopie zur chemischen Analyse (ESCA) 7.1 X-ray photoelectron spectroscopy 7.2 Augerelektronen Spektroskopie 8. Elektronische Bänder in Festkörpern und Oberflächenzustände 8.1 Bloch Theorem 8.2 OF-Brillouinzone u. OF-projizierte Volumenbandstruktur 8.3 OF-Zustände 9. Winkelaufgelöste Photoemission 9.1 Volumenzustände 9.2 OF-Zustände 10. Gitterschwingungen - Phononen 10.1 Volumenphononen 10.2 Oberflächenphononen
2 Kapitel 6. Elektronenspektroskopie - Überblick 2 Inelastische freie Weglänge Warum sind Elektronenspektroskopien so zentral für die Oberflächenphysik? Beachte: dies ist die inelastische mittlere freie Weglänge! elastische Elektronen kommen aus obersten Atomlagen hohe Oberflächensensitivität 6. Elektronenspektroskopie
3 Methoden Photoelektronenspektroskopie (photon in / e - out) Auger-Elektronenspektroskopie (e -, photon in / e - out) Elektronenenergieverlustspektroskopie (e - in / e - out) 3 Röntgenemission UV Valence hole Röntgen Germanium (Z=32) 1s (K-Schale) Bindungsenergie: ~ ev Röntgenemission ~ 50 % C 1s ~ 284 ev, O 1s ~ 543 ev, Cu 2p 3/2 Röntgenemission < 1 % ~ 932 ev 6. Elektronenspektroskopie
4 4 Photoemission 3-Stufenmodell der Photoemission i) Absorption und Ionisation (Anfangszustandseffekte) ii) Antwort des Atoms (Abschirmung, intrinsische Verluste) und Erzeugung des Photoelektrons (Endzustandseffekte) iii) Transport des Elektrons zur Oberfläche und Verlassen des Festkörpers (extrinsische Verluste) 6. Elektronenspektroskopie
5 6.1 Photoionisation Fermis Goldene Regel 5 Übergangsrate i> f > für lange Zeiten, nach Einschalten der periodischen Störung H I Elektronen im elektromagnetischen Feld kinetische Impuls somit ist die Störung H I Coulomb-Eichung Näherung Näherung elektrischer Dipol magnetischer Dipol elektrischer Quadrupol elektrische Dipolübergänge 6. Elektronenspektroskopie
6 Photoionisation Fermis Goldene Regel 6 ~ elektr. Dipolmoment 6. Elektronenspektroskopie
7 7 Symmetrie: Beispiel Punktgruppe C 2v σ v C 2 σ v zweizählige Drehachse C 2 zwei vertikale Spiegelebenen σ v Wellenfunktionen zur Punktgruppe C 2V sind entweder symmetrisch oder antisymmetrisch bezüglich Spiegelung bzw. Drehung. Es gibt vier unterschiedliche Darstellungen: A 1 B 1 B 2 A 2 6. Elektronenspektroskopie
8 Auswahlregel für Dipolübergänge (Moleküle, Festkörper) 8 Im FK kein rotationssymmetrisches Potential Drehimpuls l ist keine gute Quantenzahl, daher Symmetrieüberlegung! 6. Elektronenspektroskopie
9 6.2 Quellen u. Analysatoren 9 Monochromatische Röntgenstrahlung (X-rays) Charakteristische Linien: Al K α -line hν = 1486,6 ev, Δhν = 0.85 ev Mg K α -line hν = 1253,6 ev, Δhν = 0.7 ev mit Kristallmonochromator ΔE ~ 0.3 ev unpolarisiert Gasentladungslampe (VUV Quellen) Charakteristische Linien: He I hν = ev (2 1 P S 0 ) Δhν = 10 μev He II hν = ev (Doublet des He + Ion) Δhν = 0.7 mev Dopplerverbreiterung und Selbstabsorption ΔE ~ 2 mev unpolarisiert 6. Elektronenspektroskopie
10 Synchrotronstrahlung (3. Generation) Monochromatisierte Kontinuumsstrahlung (Biege-Magnete, Wiggler, Undulatoren) hν = ev... Max. Auflösung E/ΔE ~ linear-, zirkularpolarisiert 10 β = v/c Elektronenkanone beachte: es gibt keine Fenster für VUV und X-ray Bereich LiF für hν < 10.7 ev, dünne Al-Folien für X-rays 6. Elektronenspektroskopie
11 Analysatoren 127 o Cylindrical deflector 180 o Sperical deflector 11 Retarding grid analyzer (LEED-Optik) Spalt s 1 Θ = 127 o Θ = 180 o PMA plane mirror analyzer Auger Spalt s 2 Photoemission Photoemission = 30 o CMA cylindrical mirror analyzer Auflösungsvermögen = 42 o L Auger 6. Elektronenspektroskopie
12 Technische Realisierung 12 Elektrostatische Doppellinse Elektronendetektion via Channeltron: ~ kontinuierliche Dynodenstruktur Probe Analysator Eintrittsblende Glashorn mit halbleitender Innenschicht L1 L2 6. Elektronenspektroskopie
13 6.3 Energieskala - Metalle 13 Kinetische Energie E kin bezogen auf Vakuumniveau der Probe Φ Probe Bindungsenergie E B bezogen auf Ferminiveau E F E kin = hν E B - Φ Probe Messung E kin E kin Gemessen wird die kinetische Energie der Elektronen bezogen auf den Analysator Φ sample Φ analyzer E F sample analyzer 6. Elektronenspektroskopie
14 14 zu 6.3 Energieskala Halbleiter - Oberflächenbandverbiegung E cutoff E kin Si(100) 2x1 UV 0.8 E F s acceptor CBM s V s Φ analyzer E F cutoff (ev) n-si, 300 K donor VBM s 0.2 surface n-si bulk analyzer UV power (mw) 6. Elektronenspektroskopie
15 Anregungswirkungsquerschnitt Erklärung der Abnahme des Wirkungsquerschnitts mit zunehmender Energie über der Schwelle durch Betrachtung des Anfangs Ψ i und Endzustands Ψ f Der Wirkungsquerschnitt für Zustände mit höheren Quantenzahlen zeigt nicht so prompten Einsatz über der Ionisationsschwelle. 6. Elektronenspektroskopie
16 16 Kapitel 7. Elektronenspektroskopie zur chemischen Analyse (ESCA) 7.1 X-ray photoelectron spectroscopy (XPS, Röntgenphotoemission) Photoemission aus Rumpfniveaus Rumpfniveau (core level) nimmt nicht an chemischer Bindung teil Atomorbitale j,m j > auch im Festkörper Dipolauswahlregeln für atomare Orbitale Δj = ±1, Δm j = 0, ±1 oberflächensensitiv, inelastische freie Weglänge < 10 Å für E kin ~ ev elementspezifisch, Bindungsenergien E B hängen von Kernladungszahl Z ab quantitativ, atomare Wirkungsquerschnitte unabhängig von chemischer Umgebung chemisch sensitiv, Energetik (Anfangs- und Endzustandseffekte) hängt von chemischer Umgebung ab eignet sich zur chemischen Analyse von Oberflächen 7. Elektronenspektroskopie zur chemischen Analyse
17 Elektronen Bindungsenergien (ev) Elektronenspektroskopie zur chemischen Analyse
18 Energieskala E F E B > 0 E kin > 0 hν Φ E vac 18 Bindungsenergie 0 0 Kinetische Energie Energetik - Atome Anfangszustand 1. Einelektronenenergien - Koopman s Theorem: Bei der Photoemission wird ein Elektron ϕ(1) aus dem Festkörper angeregt. Die kinetische Energie des emittierten Elektrons ist: Endzustand Alle übrigen N-1 Elektronen des Systems befinden sich vor und nach Dem Photoemissionsereignis im gleichen Zustand ψ(n-1). Das Elektronensystem ist eingefroren. Die Koopman s Energie E B entspricht der Bindungsenergie des Elektrons ε K im Grundzustand des Systems. frozen orbitals ε K Kinetische Energie 7. Elektronenspektroskopie zur chemischen Analyse
19 19 2. Relaxation Die Koopman s Energie wird tatsächlich nicht beobachtet, da das angeregte N-1 Elektronensystem auf das enstehende Photoloch reagiert, es abschirmt, d.h. in einen Zustand niedrigerer Energie relaxiert. Der Energiegewinn durch Relaxation E R erhöht die kinetische Energie des auslaufenden Elektrons (= Relaxationsverschiebung). Die Emissionslinie erscheint bei einer niedrigeren Bindungsenergie. Endzustand * relaxed orbitals ε K E R Kinetische Energie Bindungsenergie Punkt 1. und 2. wären zur Beschreibung ausreichend, wenn Photoionisation und Photoemission so langsam wären, dass das System immer im Gleichgewicht bleibt (adiabatisches Limit). Sudden approximation Tatsächlich ist der Prozess der Photoionisation schnell, d.h. die Störung des Atoms wird schnell ( = instantan ) eingeschaltet (die Zeitskala des Photoemissionsprozesses < 1 fs ist Gegenstand aktueller Forschung!)
20 20 Shake-up und shake-off Das plötzliche Einschalten der Störung führt dazu, dass neben dem adiabatischen Endzustand auch angeregte Endzustände existieren, wobei weitere Elektronen des N-1 Elektronensystems in höhere Zustände (shake-up) oder in Kontinuumszustände (shake-off) angeregt werden. Dies äußert sich in sogenannten Satelliten, die bei niedrigeren kinetischen Energien auftreten. ε KER Satelliten Kinetische Energie Bindungsenergie Schwerpunktregel (Manne & Åberg) Im Grenzfall der sudden approximation gilt folgende Summenregel: d.h. da i.a. E R 0, treten in einem Photoemissionsspektrum stets Satelliten auf, dies erschwert quantitative Auswertung der XPS Intensität (~ Zahl der Atome)
21 XPS-Spektrum des Neon (Gasphase) 21
22 Linienformen - Moleküle 22 Anfangs- und Endzustandspotentialflächen der Photoionisation, die die Kernbewegung beschreiben v, v = Schwingungsquanten, R e Gleichgewichtsabstand Endzustand Die Kernbewegung ist langsam gegenüber der elektronischen Anregung Born-Oppenheimer Näherung: Entkopplung der Kern- und Elektronenbewegung Anfangszustand Endzustand Der Übergang zwischen den Vibrationsniveaus erfolgt senkrecht, d.h. bei konstanter Bindungslänge R. Die Übergangswahrscheinlichkeit zwischen den Schwingungsniveaus v und v des Anfangs- und Endzustands wird durch Franck-Condon Faktoren beschrieben. Anfangszustand Sind die Gleichgewichtsabstände R e im Anfangs- und Endzustand deutlich unterschiedlich, so tritt eine entsprechende Vibrationsverbreiterung der Photoemissionslinie auf..
23 23 Chemische Verschiebung - Molekül Anfangszustandseffekt Die Koopman s Energie ε K des Kohlenstoff 1s Niveaus verschiebt mit zunehmender Elektronegativität des Bindungspartners zu höherer Bindungsenergie. Endzustandseffekt Die Relaxationsverschiebung E R ändert sich mit unterschiedlicher chemischer Umgebung (extraatomare Relaxation im Molekül und Festkörper) Beide Effekte (die auch unterschiedliches Vorzeichen besitzen können) werden unter dem Begriff Chemische Verschiebung subsummiert und führen zu einer Verschiebung der gemessenen Bindungsenergie E B. ESCA Der Unterschied zwischen der gemessenen Bindungsenergie E B und der berechneten Koopman s Energie ε K ergibt eine relativ konstante Relaxationsverschiebung von ~15 ev. Koopman s Energie ε K (ev) Gemessene Bindungsenergie E B (ev)
24 Chemische Verschiebung Metallfilm 24 Obwohl die Bindungsenergien der Yb 4f Niveaus nur wenige ev betragen verhalten sie sich wie Rumpfniveaus, da die 4f Niveaus stark lokalisiert sind und nicht zur chemischen Bindung beitragen. surface bulk Yb Mo interface Oberflächenrumpfniveauverschiebung surface core-level shift SCLS SCLS = E B surface E B bulk
25 Chemische Verschiebung Oxid 25 Suboxide an der SiO 2 / Si(111) Grenzschicht (Dicke ~ 15 Å) Mo S. Dreiner et al., Phys. Rev. Lett. 86 (2001) 4068.
26 Metallische Abschirmung 26 Gesamtenergiebetrachtung Die Bindungsenergie des Elektrons E B entspricht dem Unterschied in der Gesamtenergie des Systems mit und ohne Rumpfloch: E B = E tot (N-1) E tot (N) = E tot (N) - E tot (N-1) > 0 N = Zahl der Elektronen des Systems, Konvention: Gesamtenergie E tot < 0, E tot entspricht der Energie, die bei Bildung des Systems frei wird, d.h. E tot (N) minimal = Grundzustand, E tot (N-1) minimal = vollständig abgeschirmter Endzustand. X-ray Absorption (XAS) E* tot (N) XPS, E tot (N-1) E vac E F VB ΔE E B Rumpfniveau Die Endzustände nach Absorption und Ionisation unterscheiden sich nur durch ein zusätzliches Elektron am Ferminiveau. Bei Elektronen / cm 3 im Festkörper ist der energetische Unterschied der Endzustände vernachlässigbar. Ist das Rumpfniveau vollständig abgeschirmt so erwartet man: E B = ΔE. Man spricht in diesem Zusammenhang von metallischer Abschirmung (metallic screening).
27 Metallische Abschirmung - Ni 27 2p 3/2 Absorption 2p 1/2
28 Surface core-level shift (SCLS) 28 5d - Elemente 4d - Elemente Z+1 Näherung Ersetze das ionisierte Atom mit N-1 Elektronen durch das Z+1 Element: E B = E tot (N-1) E tot (N) = E tot (Z+1) E tot (Z), z.b.: W4f* Re, N1s* O SCLS = Segregationsenergie des Z+1 Elements Auffüllen der d-schale: Z < 5 bindende Orbitale E tot (Z) < E tot (Z+1) Z > 5 antibindende Orbitale E tot (Z) > E tot (Z+1) An der OF ist die Bindungsenergie reduziert (niedrigere Koordination), d.h. a ~ 0.2 < 1 SCLS = E B surf. E B bulk = (a 1)[ E tot (Z) E tot (Z+1) ] ~ [ E tot (Z) E tot (Z+1) ] > 0 für Z < 5 < 0 für Z > 5
29 Chemische Verschiebung Adsorbat Anfangszustand N N E tot (N-N) 29 shake-up Endzustände (Z+1) Näherung O N N O E tot (N-O) > E tot (O-N) N-O adsorbiert mit N Ende an OF! N N Exp. Nachweis: Vorwärtsstreuung bei hohen kinetischen Energien (forward focussing) A. Nilsson et al. Phys. Rev. Lett. 67 (1991) 1015
30 Chemische Verschiebung Si(100) c(4x2) Dangling bond states 30 D down D up [001] [110] 2p 1/2 2p 3/2 XPS mit Energieauflösung: 40 mev H. Koh et al., Phys. Rev. B 67 (2003) Interpretation: Spin-Bahn aufgespaltene 2p 1/2 und 2p 3/2 Niveaus B Volumen S u up-atom, S d down-atom, S Atom in 2.ter Lage C Atome in 3.ter Lage D OF-Defekte L shake-up, Interband-Übergang zwischen OF-Zuständen
31 Linienformen - Molekül vs. Festkörper 31 Lebensdauerverbreiterung Lorenzkurve diskret, Monopolübergänge zwischen mol. Orbitalen Franck-Condon Faktoren quasikontinuierliche Anregung um E F diskrete Interbandübergänge diskete Plasmonenanregung asymmetrische Linienform stufenartiger Untergrund meist als Gauß angenommen Verluste beim Verlassen des Festkörpers diskrete Plasmonenanregung kontinuierlich stufenartiger Untergrund meist als Gauß angenommen Kinetische Energie
32 Inten sitä t 1.0 GL ausoren stz D onia c-su njic ΔE G aus :e xp-( x/ 2Γ ) 2 FW HM :2ln (2) Γ Lo rent z: Γ /(x 2 + Γ ) 2 FW HM: Γ2 FaD ltunonia gvoch-s nlounjic rentz : +G aus s=v oigt co παs[ /2+ α(1- )ar ctan Γ(E/ )]/(E + 2 Γ) 2( α1-) F/2 WH M:2 32 zu Linienformen 1.0 Lorentz Gauß Doniach-Sunjic ΔE
33 33 Vor- und Nachteile + - Quantitative Methode zur Bestimmung der chemischen Zusammensetzung - Hohe Sensitivität für die meisten Elemente (~ 0.1% ML) - Information über chemische Umgebung / z.b. Oxidation - Neueste Entwicklung: Messungen bei hohem Druck - Satelliten und Enzustandsverschiebung liefern Information über elektronische Struktur/Abschirmung - hochauflösendes XPS + Theorie erlaubt Aufklärung komplexer Strukturen - - Aufwendige, teure Instrumentierung - keine/niedrige Empfindlichkeit gegenüber H, He - Tiefe des geprobten Bereichs variiert mit kinetischer Energie der Elektronen und Material - Absolute Konzentrationsbestimmung beruht auf empirischen Daten - auf leitende Substrate beschränkt - Höchstauflösung und Empfindlichkeit nur am Synchrotron - Sekundärprozesse führen zu komplexen Spektren
34 Augerelektronen Spektroskopie (AES) Primärprozess: Ionisation des Atoms mit hν oder Elektron Loch in einer der inneren Schalen Sekundärprozess: Rumpfloch hat Lebensdauer τ Energiebreite Γ ~ h / τ Zerfall über: - Röntgenfluoreszenz - Augerelektronenemission Endzustand nach Auger-Zerfall besitzt 2 Löcher Übergangsrate für KL 1 L 2 Augerzerfall Energiebilanz: E Auger = E i (N-1) - E f (N-2) = E B (K) - EB (L 1 ) - EB (L 2 ) U eff E auger : Energie des Auger Elektrons E B (K): Bindungsenergie eines Elektrons in K Schale U eff : (Coulomb-) Wechselwirkung der beiden Elektronen bzw. Löcher in L 1 und L 2 Das Augerelektron besitzt also eine feste kinetische Energie E Auger (XYZ) (Elektroneninduziertes AES) Messung mit Lock-in-Technik 7. Elektronenspektroskopie zur chemischen Analyse
35 Jedermanns AES 35 z.b mit LEED Optik oder CMA Primäranregung via Elektronen!! Ionisationswahrscheinlichkeit ~ 1 / Ionisationsenergie 2
36 Elementanalyse mit AES 36 Identifizierung der Elemente über Augerlinien ~ 1% ML Vgl. mit empirischer Datenbasis kaum Info über chemische Umgebung (Oxidationsstude), eher Elementanalyse schwierig zu kalibrieren SEM S AlSiMg alloy surface Al Si Großer Vorteil: Primärer Elektronenstrahl ist fokussierbar! - räumlich aufgelöste chemische Analyse - Auflösung bis ~ 1μm - Scanning Auger microscope (SAM) wird viel benutzt in der realen Welt (Metallurgie..)
37 Kapitel 8. Elektronische Bänder in Festkörpern und Oberflächenzustände Bloch Theorem Stationäre Schrödingergleichung: Periodisches Potential im Festkörper: Gittervektor Für nicht entartete Wellenfunktion muss gelten: Lösung zu periodischem Potential ist Blochwelle Gitterperiodische Modulationsfunktion
38 38 Blochwelle Blochwellen sind stationäre (= unendliche Lebensdauer) Lösungen der Schrödingergleichung für das Kristallvolumen Reduktion auf die 1. Brillouinzone
39 8.2 Elektronische Zustände an Oberflächen 39 LEED Endzustand der Photoemission 2d-Periodizität an Oberfläche 2d-Blochwelle 2d-Blochwelle λ Kristall λ mittlere freie inelastische Weglänge Basisvektoren des 2d reziproken Gitters Endzustand der Photoemission ist ein zeitumgekehrter LEED Zustand Lösung: ein- und auslaufende 2d-Blochwelle LEED Laue Bedingung: Δk = G Photoemission k Erhaltung: Δk = k (initial) - k (final) = G
40 40 Konsequenz: k - Erhaltung LEED Valenzband - Photoemission G k (initial) k (final) G = 0 k (final) k (initial) k (initial) k (final) - k (initial) = G Beachte: k? folgt aus Energieerhaltung, LEED: k i = k f, Photoemission: E i (k i ) + hν = E f (k f )
41 41 Allgemeine Lösung an OF Entwicklung nach ebenen Wellen Gut, wenn Wellenfkt. parallel zur OF wenig variiert (= wenige G -Vektoren notwendig), sinnvoll in z-richtung, aber Berechnung der Entwicklungskoeffizienten schwierig auf Grund der Vielfachstreuung Entwicklung nach 3d-Blochwellen Gut für Kristallvolumen, problematisch im Außenraum Beachte: nur Blochwellen mit gleichem k müssen kombiniert werden, d.h. nur Volumenzustände entlang einer Linie im 3-dimensionalen k - Raum tragen bei.
42 8.2 OF-Brillouinzone u. OF-projizierte Volumenbandstruktur 42 fcc(100) fcc(110) fcc(111) OF Volumen k = 0 entspricht dem Γ-Punkt der OF Brillouinzone, z.b. sind für die fcc (100) OF alle Zustände der OF-Brillouinzone als Linearkombination der Volumenzustände (mit beliebiger Energie) entlang ΓX darstellbar k = 0 entspricht winkelaufgelöster Photoemission in Richtung der Probennormalen, für fcc(100) können Übergänge zwischen Volumenzuständen mit k? entlang ΓX beobachtet werden
43 OF projizierte Volumenbandstruktur 43 k = 0 6 Cu(111) E vac Energie Bandlücke E - E F 4 2 n=1 sp-invertierte Bandlücke n=0 0 E F Γ k? X Γ Γ k (Å ) -1 M Projektion aller zu einem k gehörenden Energiebänder auf einen Punkt graue Bereiche entsprechen projizierten Volumenbänder
44 8.3 OF-Zustände 44 FK Vakuum FK Vakuum E vac E vac hohe Reflektivität OF - Zustand OF z OF z E > E vac Hohe Reflektivität, da keine freien Volumenzustände im Festkörper vorhanden. E < E vac OF-Zustand, kann an keine Volumenzustände ankoppeln, Wellenfunktion im Bereich der OF lokalisiert
45 Quantenmechanische Beschreibung in 1d-Modellpotential 45 OF V 0 z Kristall Vakuum z=0 Ansatz:
46 Reelle Lösungen Elektronische Bänder im Kristall 46 tridiagonale Matrix Näherungslösung (j = 0, Zweibandmodell): Brillouinzonenrand Energie Bandlücke: 2V V V 0 k z G/2
47 Wellenfunktionen am Brillouinzonenrand 47 Energie Bandlücke: 2V V V 0 k z G/2 s-welle OF z sp-invertierte Bandlücke p-welle a z=0
48 Komplexe Lösungen OF-Zustände in der Bandlücke 48 Keine propagierenden Wellenfunktionen (Volumenzustände) in Bandlücke imaginäres k z det(...) = 0 komplexe Sekulargleichung: Imaginärteil = 0: Realteil = 0: mit γ 2 >0 (γ reell) folgt : ( )
49 OF-Zustände in der Bandlücke 49
50 50 Stetig differenzierbare Anpassung Die stetig differenzierbare Anpassung der Lösungen im Kristall und Vakuum liefert als Bedingung V < 0, Minima des Potentials liegen zwischen den Atomrümpfen ( H 2 chemische Bindung) Minimum an Oberfläche Genaue Lage durch Lösung von: und Bildpotential aber: Potentialsprung an Oberfläche immer noch unrealistisch Metalle: Elektron vor Oberfläche sieht sein Spiegelbild im Abstand 2z Potential vor Oberfläche In hinreichender Entfernung: Metall Vakuum
51 51 Delokalisierte Oberflächenzustände-Metalle Besetzter OF-Zustand: n=0 Shockley Zustand Außenraum: 1dim-Wasserstoffproblem: Serie von Rydbergzuständen n = 1, 2... Bildpotentialzustände
52 Klassifizierung von OF-Zuständen 52 Abbruch der Periodizität des Festkörpers an der OF kann (muss aber nicht!) zu lokalen Lösungen der Schrödingergleichung an Oberflächen führen. OF-Zustände existieren nur in den Bandlücken der FK-Bandstruktur (mit der entsprechenden Symmetrie) Häufig verlaufen OF-Zustände in etwa parallel zu den FK-Bandkanten OF-Zustände der perfekten OF werden intrinsisch genannt, solche in Zusammenhang mit Defekten, Stufen, Adsorbaten hingegen extrinsisch Oberflächenzustände besitzen keine Dispersion senkrecht zur OF Shockley-Zustand: - s/p- Orbital Beiträge dominant - eher delokalisiert parallel zur OF - Dispersion erheblich Tamm-Zustand - d-orbital Beitrag dominant (oder auch p z ) - eher lokalisierter Charakter - Dispersion eher gering OF-Resonanz: - Starke Mischung mit FK-Zuständen - Lokalisierung an der Oberfläche nur mäßig Wie erkennt man einen Oberflächenzustand im Experiment? Reine 2D-Bandstruktur OF-Zustände reagieren häufig empfindlich auf die Adsorption von Gasen OF-Zustände nahe EF reichen weit ins Vakuum hinaus und können eine Energiebarriere für ankommende Gasteilchen bilden (> Pauli Repulsion) Anm.: Klassifizierung gilt nicht streng!
53 9. Winkelaufgelöste Photoemission ARUPS angle-resolved ultraviolett photoemission 53 Detektor auf 2-Achsen-Goniometer um Probe drehbar Anfangszustand: E B, k, k Endzustand Elektron im FK: E B + hν, k, k (Energieerhaltung, vertikaler Übergang) Transport durch OF: OF-Barriere erniedrigt Energie; nur k erhalten Detektiertes Photoelektron: E B + hν Φ, k, neues
54 9.1 Volumenzustände - Problem: k im Festkörper unbekannt 54 Annahme: Endzustand im FK ist bereits nahezu freies Elektron vertikaler Übergang! aber: -effektive Masse m* unbekannt -(meistens m* = m 0 angenommen) -Boden des Valenzbandes E 0 unbekannt (ausnützen von Theorie, Symmetrie, etc ) Cu(100) normale Emission, k = 0 k 1 Messungen für verschiedene OF-Orientierungen Triangulation OF 1 Triangulation k 1 k k 2 OF 2 Photoemission in Kombination mit VLEED (very-low-energy electron diffraction < 40 ev) und Theorie Bestimmung von Anfangs- und Endzustandsbändern
55 Beispiel: Cu Bandstruktur 55 Shockley OF-Zustand Normale Emission Cu(111) Volumenzustände entlang ΓL Tamm OF-Zustand M Γ Cu(111) M Oberflächen projizierte Volumenbandstruktur Cu(111) Cu Volumenbandstruktur - ausgezogene Linie: GW - gestrichelte Linie: DFT-LDA
56 Fermi-Flächen Ag(111) 56 Shockley OF-Zustand He I He II, hν = 40.8 ev He I, hν = 21.2 ev Kreis um 111 He II G (Umklapp) Streuung, Endzustandseffekt (geänderte Symmetrie) T. Greber, Rev. Sci. Instrum. 68 (1997) 4549.
57 57 kin E cutoff Austrittsarbeit kin E F hν ΔE E vac Φ sample E F hν gemessen in normaler Emission, Vakuumkante zeigt Dispersion freier Elektronen
58 9.2 OF-Zustände Shockley OF-Zustand Cu(111) verschiedene Techniken ARUPS STM-Bild Stufen auf Cu(111): Oszillationen der Oberflächen- Elektronendichte (Shockley OF-Zustand) U=0.1V, 500x500 Å 2 STM 58 KRIPS k-aufgelöste Inverse Photoemission Neville V Smith Rep. Prog. Phys. 51 (1988) Analyse stehender Wellen
59 Energie- und Winkelauflösung 59 Einfluss der Winkelauflösung auf Linienform und -breite Linienbreite bestimmt durch: Energieauflösung des Analysators Winkelauflösung ΔE ~ k Δk Temperatur (Kopplung an Phononen) ΔE ~ T Defekte auf der OF Lokalisation ΔE ~ Δp 2 ~ 1 / Δx 2 Lebensdauer ΔE ~ 1/τ R. Matzdorf /Surface Science Reports 30 (1998)
60 Linienform 60 Volumenzustand OF-Zustand, Rumpfniveau... Mittlere freie inelastische Weglänge endliche Ausdehnung des Endzustands in z-richtung endliche k f Auflösung dispergierende Bänder verbreitert R. Matzdorf /Surface Science Reports 30 (1998)
61 10. Gitterschwingungen - Phononen Volumenphononen
62 62 Beispiel: Kupfer 1 Atom / Einheitszelle nur akustische Zweige T 2 transversale Zweige (Auslenkung der Atome Ausbreitungsrichtung) L 1 longitudinaler Zweig (Auslenkung der Atome Ausbreitungsrichtung) Beachte: Aufteilung in T und L nur entlang Hauptsymmetrierichtungen möglich.
63 Modell: lineare Kette mit zweiatomiger Basis 63 identische Federkonstante C unterschiedliche Massen M 1,M 2 Bewegungsgleichung Ansatz Schwingung mit gleicher Frequenz aber unterschiedlicher Amplitude Einsetzen det() = 0
64 Lineare Kette mit zweiatomiger Basis 64 allgemeine Lösung: Grenzfall großer Wellenlängen, also qa << 1 (BZ-Zentrum, Γ-Punkt): optischer Zweig akustischer Zweig Grenzfall kleiner Wellenlängen, also qa >> 1 (BZ-Rand, q max =π/a): q
65 Bandlücke 65 Optischer Zweig Bandlücke Akustischer Zweig qa
66 10.2 Oberflächenphononen 66 keine Periodizität senkrecht zur OF lokalisierte OF-Anregungen Rekonstruktion, Relaxation veränderte Schwingungseigenschaften bisher: lineare Kette Lösungen der Form exp(iqr iωt) mit q reel, ( sonst würden Schwingungsamplituden unendlich anwachsen ) jetzt: lineare Kette endet an OF Halbraum fehlt q komplex q = q r + i q i Lösung der Form: Lösungen für ω > ω max ω max exponentielle Dämpfung im Festkörper Lösungen mit komplexen Wellenvektor q i existieren in der Bandlücke der Volumenphononen q i, max q i Je tiefer der Zustand in der Bandlücke liegt, desto lokalisierter ist die Schwingung an der Oberfläche (großes q i ) q r
67 Existenzbedingung für OF-Phononen 67 Komplexes q: Volumenlösung oder: Lösungen mit Dämpfung Betrachtung in 1. Brillouinzone, d.h.:
68 Lösungen Zentrum der Brillouinzone < 0 Frequenzen größer als Frequenzen im Volumen, keine Einschränkung für Dämpfung q i Brillouinzonenrand > 0 Lösung in Bandlücke stetig zwischen akustischem und optischem Zweig
69 OF- projizierte Phononendispersion 69
70 Von der Monolage zum Festkörper 70
71 Oberflächenphononen 71
72 10.3 Die Rayleigh - Mode 72
73 Rayleigh - Welle 73 Lösung über klassische Kontinuumstheorie: Geschwindigkeit c RW ~ (1 1/24) c t, c t transversale Schallgeschwindigkeit im Volumen Ansatz. Verschiebung von Volumenelementen dv um u, mit u = u + u Aufteilung in: rot u = 0 (longitudinale Verschiebung) und div u =0 (transversale Verschiebung) OF-Welle breitet sich in x-richtung aus und hat Komponenten in z- und x-richtung (siehe Bild) u = - grad φ und u x = - ψ/ z, u z = - ψ/ x Löse Wellengleichung für φ und ψ: Randbedingung: Spannung an OF σ ij = 0, kompliziert!
74 Anwendung von Oberflächenphononen 74
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