Ringöffnungspolymerisation polarer Monomère mit mono- und bimetallischen Initiatoren der Gruppen 2 und 12
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- Monika Flater
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1 Ringöffnungspolymerisation polarer Monomère mit mono- und bimetallischen Initiatoren der Gruppen 2 und 12 Dissertation zur Erlangung des Doktorgrades der Naturwissenschaften Dr. rer. nat. vorgelegt dem Fachbereich Chemie der Universität Duisburg-Essen von Dirk Piesik aus Bottrop Februar 2010 Bibliografische Informationen digitalisiert durch
2 Inhaltsverzeichnis I.Kapitel Ringöffnungspolymerisation zyklischer, polarer Monomère 1.1 Biologisch erneuerbare Polymere Polycarbonate Grundlagen der alternierenden Copolymerisation von Epoxiden mit CO Erste Entwicklungen in der alternierenden Copolymerisation /3-Diketiminat-Zink-Komplexe Bimetallischer Mechanismus Polyester Eigenschaften und Synthese von Polylactiden Stereoisomere Industrielle Synthese und akademische Ansätze Polyether Darstellungsmethoden Mechanistische Untersuchungen Aufgabenstellung Allgemeine Anmerkungen zum Experimentellen Teil Allgemeine Arbeitstechnik NMR-Spektroskopie Röntgen-Strukturanalyse Elementaranalysen GPC-Analysen Literatur Kapitel Bimetallische Magnesium-, Calcium- und Zink-Komplexe mit verbrückten ß-Diketiminat-Liganden: Untersuchungen zur alternierenden Copolymerisation von CHO mit CO jß-diketiminate 32
3 2.2 Ligand-Synthese Bimetallische Calcium-Komplexe Bimetallische Magnesium-Komplexe Bimetallische Zink-Komplexe CHO/CO2-Copolymerisation mit bimetallischen Calcium- und Magnesium- Komplexen CHO/CO 2 -Copolymerisation mit bimetallischen Zink-Komplexen CHO/COrCopolymerisation unter Standardbedingungen Temperatur- und druckabhängige CHO/CO 2 -Copolymerisation CHO/CCVCopolymerisation mit kleinen [Zn]:[CHO]-Verhältnissen CHO/CCVCopolymerisation unter Verdünnung Zusammenfassung Experimenteller Teil Allgemeine Prozedur zur Copolymerisation Ligand-Synthese Synthese der Calcium-Komplexe Synthese der Magnesium-Komplexe Synthese der Zink-Komplexe Literatur Kapitel [Xanthdim] 2 ": Ein dianionischer Bis(ß-Diiminat)-Ligand mit ungewöhnlichen Bindungsverhältnissen in Alkali- und Erdalkalimetall-Komplexen 3.1 [Xanthdim]H Umsetzungen von [Xanthdim]H 2 mit M[N(SiMe 3 ) 2 ] 2 -(THF) 2 (M = Mg, Ca) Umsetzungen von [Xanthdim]H 2 mit Benzylcäsium Zusammenfassung Experimenteller Teil Literatur 95
4 4. Kapitel BODDI-H 2 : Ein dianionischer /J-Oxo-ö"-Diimin-Ligand mit monoprotischem Charakter 4.1 j3-oxo-ô"-diimin-liganden Umsetzungen mit Magnesium- und Calcium-Organylen Umsetzungen mit (DMAT) 2 Sr und Ba[N(SiMe 3 ) 2 ] 2 (THF) Darstellung bimetallischer BODDI-Zink-Komplexe Eigenschaften in der alternierenden Copolymerisation von CHO mit CO Eigenschaften in der Lactid-Ringöffnungspolymerisation Zusammenfassung Experimenteller Teil Literatur Kapitel Homopolymerisation von Cyclohexenoxid 5.1 Voruntersuchungen zur Homopolymerisation von CHO Homopolymerisation von CHO Homopolymerisation von CHO mit Ca-Komplexen Homopolymerisation mit bimetallischen Magnesium-Komplexen Temperatur- und lösungsmittelabhängige Homopolymerisation Homopolymerisation mit monometallischen Magnesium-Komplexen Homopolymerisation mit mono- und bimetallischen Zink-Komplexen Zusammenfassung der CHO-Homopolymerisation mit mono- und bimetallischen Komplexen Kationische Homopolymerisation von CHO Monokationische Homopolymerisation Dikationische Homopolymerisation Zusammenfassung der CHO-Homopolymerisation mit mono- und dikationischen Komplexen Experimenteller Teil Literatur 132
5 6. Kapitel Erdalkali-Bora-Amidinat-Komplexe: Untersuchungen zur Homopolymerisation von CHO und Reaktivität gegenüber Kalium und Cäsium 6.1 Bora-Amidinat-Liganden Erdalkali-Bora-Amidinat-Komplexe Erste Untersuchungen zur Homopolymerisation von CHO Umsetzungen der Erdalkali-Bora-Amidinat-Komplexe mit K und Cs Metall(l)-Metall(l)-Verbindungen Umsetzungen von [HB[N(DIPP)] 2 ]Mg(THF) 3 mit K und Cs Umsetzungen von [HB[N(DIPP)] 2 ]Ca(THF) 4 mit K und Cs Umsetzungen von HB[NH(DIPP)] 2 mit Cs Zusammenfassung Experimenteller Teil Literatur Kapitel Zusammenfassung Abkürzungsverzeichnis Kristallstrukturdaten Publikationsliste Konferenzbeiträge Danksagung Lebenslauf 197
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R a i n e r N i e u w e n h u i z e n K a p e l l e n s t r. 5 4 8 6 2 8 G r e v e n T e l. 0 2 5 7 1 / 9 5 2 6 1 0 F a x. 0 2 5 7 1 / 9 5 2 6 1 2 e - m a i l r a i n e r. n i e u w e n h u i z e n @ c
F r e i t a g, 3. J u n i
F r e i t a g, 3. J u n i 2 0 1 1 L i n u x w i r d 2 0 J a h r e a l t H o l l a, i c h d a c h t e d i e L i n u x - L e u t e s i n d e i n w e n i g v e r n ü n f t i g, a b e r j e t z t g i b t e
L 3. L a 3. P a. L a m 3. P a l. L a m a 3. P a l m. P a l m e. P o 4. P o p 4. L a. P o p o 4. L a m. Agnes Klawatsch
1 L 3 P 1 L a 3 P a 1 L a m 3 P a l 1 L a m a 3 P a l m 2 P 3 P a l m e 2 P o 4 L 2 P o p 4 L a 2 P o p o 4 L a m 4 L a m p 6 N a 4 L a m p e 6 N a m 5 5 A A m 6 6 N a m e N a m e n 5 A m p 7 M 5 A m p
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S o n n t a g, 5. A u g u s t 2 0 1 8 R ü c k b l i c k, A b s c h i e d, v i e l p a s s i e r t u n d k e i n e Z e i t D r e i M o n a t e s i n d v e r g a n g e n, v o l l g e s t o p f t m i t s
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