Nanomagnetische Objekte und magnetische Oxide

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Arwed Pfeiffer
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1 Nanomagnetische Objekte und magnetische Oxide Vortrag im Rahmen der Vorlesung Nanostrukturphysik I von Anja Steinbach

2 Übersicht 1. Einführung: - Beschreibung Magnetismus - Beschreibung Systeme kollektiver Kopplung 2. Magnetismus nanoskaliger Strukturen - Übergangsmetalle - Stonerkriterium 3. Komplexe Spinstrukturen - Hubbard-Modell 4. Magnetische Nanopartikel 5. Magnetische Oxide Seite 2

3 Einführung

4 Magnetismus Phänomen Magnetismus quantenphysikalisches Phänomen Zustandssumme klassisches System von e : Hamiltonian: Kl. Physik: Magnetisierung M = B F V, F = k BTTTT Verwendung des generalisierten Impuls: p i p i ee(r i ) Z hängt nicht von A ab F nicht von B M=0 (Bohr-van-Leeuwen-Theorem) Seite 4

5 Magnetismus M=0 (Bohr-van-Leeuwen-Theorem) bei Ersetzung der Hamilton-Funktion durch H p i, r i 0 und [p i, A (r i )] 0 somit M 0 a) Ferromagnet b) Antiferromagnet c) Spinglas d) Spinhelix e) Spinspirale [a, b, c, d, e] Nanostrukturforschung und Nanotechnologie 1, Hartmann Seite 5

6 Spin-DFT-Ansatz Beschreibung von Systemen mit kollektiver Kopplung der magn. Momente mittels Spin-Dichtefunktionaltheorie (DFT) Näherungen: 1. Lokale Dichtenäherung (LDA) 2. Verallgemeinerte Gradientennäherung (GGA) Häufig ist aber DFT zu aufwendig Stattdessen Hamiltonian H = 1 4 i,j J iiσ i σ j Seite 6

7 Magnetismus nanoskaliger Strukturen

8 Magnetismus nanoskaliger Strukturen Atomarer Magnetismus Brücke Magnetismus Massivmaterials Auf dieser Längenskala: spezifische magnetische Phänomene Charakterisierung mit verschiedenen Beschreibungsebenen Betrachten der quantenmechanischen Aspekte und des itineranten Magnetismus Itineranter Magnetismus: Bandmagnetismus = Mechanismus der magn. Austauschwechselwirkung Seite 8

9 Nanostrukturbasierte Systeme Mit reduzierten Dimensionen, dazu gehören: Ober- und Grenzflächensysteme Multischichtsysteme Ultradünne Schichten Magnetische Drähte Nanopartikel Cluster Seite 9

10 Magnetismus niedrigdimensionaler Strukturen Itineranter Magnetismus: nicht nur bei 3d- Übergangsmetallen (Fe, Co, Ni) 1. Hundsche Regel: Nahezu alle 30 Übergangsmetalle besitzen magn. Spinmoment Seite 10

11 Seite 11

12 Magnetismus niedrigdimensionaler Strukturen Itineranter Magnetismus: nicht nur bei 3d Übergangsmetallen (Fe, Co, Ni) 1. Hundsche Regel: Nahezu alle 30 Übergangsmetalle besitzen magn. Spinmoment Nur 5 im Massivmaterialzustand remanent spinpolarisiert: Co, Ni ferrromagn. Cr antiferromagn. Mn, Fe ferro-/antiferromagn. (je nach Kristallstruktur) Seite 12

13 Verhalten nanoskaliger Strukturen Theorie: Atome Verhalten nd. nanoskaliger Strukturen Massivmaterial Problem: Genaues Verhalten nicht einfach erschließbar, da: Seite 13

14 Verhalten nanoskaliger Strukturen Theorie: Atome Verhalten nanoskaliger Strukturen Massivmaterial Problem: Genaues Verhalten nicht einfach erschließbar, da: Verschmälerung elektronischer Bänder Ladungstransfer Aufhebung von Spinentartung Strukturelle, morphologische u. thermodynamische Modifikationen in Nanostrukturen Seite 14

15 Stoner-Kriterium Verdeutlichung mit Stoner Kriterium J D E F > 1 Kriterium stellt die Konkurrenz von Austauschwechselwirkung und kin. Energie dar. Erfüllt für Fe, Co, Ni Seite 16

Stoner-Kriterium Verdeutlichung mit Stoner Kriterium J D E F > 1 Kriterium stellt die Konkurrenz von Austauschwechselwirkung und kin. Energie dar.

16 Stoner-Kriterium Verdeutlichung mit Stoner Kriterium J D E F > 1 Kriterium stellt die Konkurrenz von Austauschwechselwirkung und kin. Energie dar. Erfüllt für Fe, Co, Ni Übergangsmetalle: Zustandsdichte bei E F durch d-band bestimmt D mit tight-binding-ansatz (t Element der Hopping-Matrix) starke Strukturabhängigkeit Bei konstanter Bindungsenergie und sinkender Dimensionalität (nächste Nachbarn) steigt die Tendenz zu ferromagnetischer Ordnung an Seite 17

17 Komplexe Spinstruktur

18 Komplexe Spinstrukturen Einsatz von Hamilton-Operatoren Beispiel: H = 1 4 i,j J iiσ i σ j J ii Austauschkopplung H Heisenberg-Operator beschreibt WW lokalisierter e mit jeweils nächsten Nachbarn Kann für ionische Verbindungen der d-übergangsmetalle verwendet werden Seite 19

19 Komplexe Spinstrukturen Anwendung des Hubbard-Modells Hubbard-Modell: dient der Untersuchung, wie zwei konkurrierende Energien den elektronischen Zustand eines mehratomigen Mehrelektronensystems beeinflussen i. Störungsrechnung 2. Ordnung: ergibt das Heisenberg- Modell ii. Störungsrechnung 4. Ordnung: zusätzliche Beiträge zum Hamiltonian Seite 20

20 Komplexe Spinstrukturen Hopping der e über 4 Gitterplätze Zweifaches Hopping der e zwischen zwei Gitterplätzen Konstanten J ii, K iiii, B ii abhängig vom Besetzungsgrad des d- Bands Beiträge höherer Ordnung Aufhebung Spinentartung für resultierende Konfigurationen aus Heisenberg-Modell Seite 21

21 Komplexe Spinstrukturen -a) Fundamentallösung nach Heisenberg- Modell: spiralförmige Spinkonfiguration -b) Berücksichtigung WW höherer Ordnung [a, b] Nanostrukturforschung und Nanotechnologie 1, Hartmann Seite 22

22 Magnetische Nanopartikel

23 Kritische Temperatur - Ausdehnung abhängig von der Dimensionaltät und Ausdehnung ferromagnetische Phase: Kritische Temperatur T C kompliziertere Spinkonfigurationen: Néel-Temperatur T N In der Effektivfeldapproximation des Heisenberg-Modells: T C und T N Abnahme mit sinkender Anzahl nächster Nachbarn können bei Nanostrukturen geringer sein Seite 24

24 magn. Momente pro Atom Abnahme Dimensionalität + variierende Anzahl nächster Nachbarn Variation magn. Momente pro Atom z.b. red. Dim. + abnehmende Anzahl n. Nachbarn Vergrößerung magn. Momente Tabelle: Nanostrukturforschung und Nanotechnologie 1, Hartmann Seite 25

25 magn. Momente pro Atom Begründung: Variation der mag. Momente Bandstruktur abhängig von Dimensionalität WW von Filmen, Drähten mit Substrat oder Nachbarschicht in einer Sandwichstruktur Beeinflussung magn. Momente pro Atom Seite 26

26 Magnetische Nanopartikel Eigenschaften als Zusammensetzung von intrinischen Eigenschaften und WW zwischen Partikel Grundzustand abhängig von endlicher Größe Magn. Moment pro Atom kann sich an Oberfläche stark ändern größer als im Bulkmaterial Magn. Nanopartikel unterhalb eines kritischen Durchmessers können nur noch eine Domäne Unterstützen ca nm Seite 27

27 Magnetische Nanopartikel Verhalten eine Eindomänenpartikel beschreibbar mit Annahme das alle atomaren Momente gemeinsam ausgerichtet sind wie ein großer Spin Theorie Superparamagnetismus Seite 28

28 Oberflächeneffekte Seite 30

29 Oberflächeneffekte Seite 31

30 Anwendung magn. Nanopartikel aktive Komponente im Ferrofluid Speichermedium Biomedizinische Materialien und Katalysatoren Untersuchungshilfe im Bereich der Materialphysik, Geologie, Biologie und Medizin Seite 32

31 Magnetische Oxide

32 Magnetische Oxide Verbindungen, wie z. B. Manganoxide, mit besonderen el. u. magn. Eigenschaften Chem. Zusammensetzung: R 1 x A x MMO 3 R seltene Erde, 2-wertiges Ion (Ca, Sr, Ba, Pb) Zeigen unüblichen Magnetowiderstand (MR), deutliche Veränderung des spez. Widerstands ρ durch äußeres Feld H Seite 34

Magnetische Oxide La 1-x Ca x MnO 3 http://www.

33 Magnetische Oxide La 1-x Ca x MnO Seite 35

34 Magnetische Oxide Verbindungen, wie z. B. Manganoxide, mit besonderen el. u. magn. Eigenschaften Chem. Zusammensetzung: R 1 x A x MMO 3 R seltene Erde, 2-wertiges Ion (Ca, Sr, Ba, Pb) Zeigen unüblichen Magnetowiderstand (MR), deutliche Veränderung des spez. Widerstands ρ durch äußeres Feld H Beispiel: dünne Filme ausla 1-x Ca x MnO 3 zeigen eine große Abweichung um einige % Begriff colossal-mr (CMR) zur Beschreibung des Effektes Seite 36

35 Vergleich Theorie - Experiment Num. Ergebnisse liefern gute Übereinstimmungen mit Experimenten Beispiel: LL 1 x SS x MMO 3 Phasendiagramm iagramm: A. Moreo, Phase Separation Scenario for Manganese Oxides and Related Materials, Solid State Physics Seite 38

36 Magnetische Oxide Beispiel: LL 1 x SS x MMO Seite 39

37 Magnetische Oxide Beispiel: LL 1 x SS x MMO Seite 40

38 Magnetische Oxide Beispiel: LL 0.75 CC 0.25 MMO Seite 41

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