B H 0 H definieren, die somit die Antwort des Ordnungsparameters auf eine Variation der dazu konjugierten

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1 In Anwesenheit eines äußeren magnetischen Felds B entsteht in der paramagnetischen Phase eine induzierte Magnetisierung M. In der ferromagnetischen Phase führt B zu einer Verschiebung der Magnetisierung von deren spontanen Wert M B= 0. In den beiden Phasen kann man dann eine dimensionslose magnetische Suszeptibilität als M χ m lim µ 0 B 0 M = lim B H 0 H definieren, die somit die Antwort des Ordnungsparameters auf eine Variation der dazu konjugierten Variablen darstellt. Auf den beiden Seiten der kritischen Temperatur divergiert diese Suszeptibilität gemäß dem Potenzgesetz χ m T T C γ, ähnlich Gl. (VII.9a) (VII.9b). VIII.1.2 Oberflächeneffekte In diesem Abschnitt werden ein paar Phänomene betrachtet, die durch die Existenz einer Grenzfläche zwischen unterschiedlichen Phasen bedingt werden. VIII.1.2 a Grenzfläche zwischen zwei Phasen. Oberflächenspannung Sei eine homogene Flüssigkeit im Gleichgewicht mit dem zugehörigen Dampf. In jeder Phase unterliegen die Moleküle anziehenden Kräften, die durch die Nachbarmoleküle geübt werden und deren Intensität stark vom intermolekularen Abstand abhängt. Somit sind die Kräfte im Mittel schwächer in der verdünnten Phase (Gas) und stärker in der dichteren Phase (Flüssigkeit). Dementsprechend wird ein Molekül der Grenzfläche zwischen den beiden Phasen mehr durch die Flüssigkeit als durch das Gas angezogen. Um ein Molekül vom Inneren der Flüssigkeit an die Oberfläche zu bringen, d.h. um die Fläche A der Grenzfläche zu vergrößern, muss man somit eine Arbeit leisten, um die stärkeren anziehenden Kohärenzkräfte zu überwinden. Für eine Menge von Molekülen, die zu einer Veränderung da der Fläche führt, lautet die zu leistende Arbeit T δw = σ da, mit σ der Oberflächenspannung, hier für die Grenzfläche flüssig/gasförmig. σ stellt die Energie pro Flächeneinheit dar. Die Fundamentalgleichung in Energiedarstellung lautet also du = T ds P dv + σ da. In der Darstellung entsprechend der freien Energie lautet dies df = S dt P dv + σ da. T (VIII.2a) (VIII.2b) Somit ist die Minimierung der freien Energie einer Flüssigkeitstropfens mit festem Volumen bei konstanter Temperatur äquivalent zur Minimierung dessen Oberfläche. Dies erklärt die Kugelform von Tropfen oder Blasen in Abwesenheit von äußeren Feldern wie das Gravitationsfeld, sowie das Verschmelzen zweier Blasen zu einer größeren mit demselben Gesamtvolumen. Bemerkungen: Oberflächen- bzw. Grenzflächenspannungen treten nicht nur bei der Grenzfläche zwischen einer Flüssigkeit und einem Gas, sondern allgemeiner bei jeder Grenzfläche zwischen zwei verschiedenen Phasen. Die nötige Energie für die Erzeugung einer Grenzfläche zwischen unterschiedlichen Phasen erklärt die möglichen Verzögerungen (Siedeverzug, Unterkühlung... ) bei Übergängen erster Ordnung, indem das Auftreten von Keimen energetisch unterdrückt ist. VIII. Andere thermodynamische Systeme 78

2 Young Laplace-Gleichung Ist die Grenzfläche zwischen zwei Fluiden gekrümmt, dann ist der Druck auf den beiden Seiten der Grenzfläche unterschiedlich. Wenn P in bzw. P aus den Druck auf der Innen- bzw. Außenseite der Konkavität bezeichnet, wird deren Unterschied durch die Young Laplace-Gleichung ( 1 P in P aus = σ + 1 ) (VIII.3) R 1 R 2 gegeben, mit R 1 und R 2 den beiden Hauptkrümmungsradien der Fläche, d.h. der Druck ist größer innerhalb der Konkavität. Im Fall einer lokal kugelförmigen Grenzfläche ist R 1 = R 2 = R und somit P in P aus = 2σ/R. Für eine zylindrische Grenzfläche, R 1 = R und 1/R 2 = 0 führen zu P in P aus = σ/r. Somit ist der Luftdruck höher im inneren einer Seifenblasen als außerhalb. In diesem Fall muss man aber berücksichtigen, dass es tatsächlich zwei Grenzflächen zwischen dem Seifenwasser und der Luft, und zwar zwischen der Wand der Blase und deren Inneren und zwischen der Wand und dem Außen. Sei der Einfachheit halber eine kugelförmige Seifenblase, mit R i Luft bzw. R a dem Radius der inneren bzw. außeren Grenzfläche. L i, B, L a seien Punkte jeweils im Inneren der Blase, in deren Wand, und außerhalb der Blase, mit P i, P B, P a den zugehörigen Drücken. R i Dann liefert die Young Laplace-Gleichung P i P B = 2σ R i, d.h. mit R i R a R, P i P a = 4σ R. P B P a = 2σ R a, Hier ist der Druck außerhalb der Blase konstant (in der Praxis handelt es sich um den atmosphärischen Druck), und man untersucht das thermodynamische Verhalten, wenn das Volumen V der Blase verändert wird. Somit ist das geeignete thermodynamische Potential, um die Seifenblase zu beschreiben, die freie Energie F (T, V ) ist. Sei dann R der Gleichgewichtsradius. Eine Variation dr dieses Radius um dessen Gleichgewichtswert führt zu einer Veränderung dv = 4πR 2 dr des Blasenvolumens und zu einer Variation da = 2 8πR dr der gesamten Oberfläche der Grenzflächen, d.h. zu einer Variation df = P i dv + P a dv + σ da = (P i P a ) 4πR 2 dr + 16πσR dr der freien Enthalpie. Im Gleichgewicht soll diese Variation Null sein, woraus P i P a = 4σ R folgt. Bemerkung: Da der Druck höher in kleinen Blasen als in größeren ist, entleeren sich die kleinen Blasen in die größeren. VIII.1.2 b Grenzfläche zwischen drei Phasen. Benetzung und Kapillarität Sei jetzt ein Gleichgewicht zwischen drei Phasen (nicht unbedingt derselben Substanz), z.b. fest (S), flüssig (L) und gasförmig (V). Dann kann es drei Grenzflächen geben, die durch zugehörige Grenzflächenspannungen charakterisiert sind: σ SL (fest/flüssig), σ SV (fest/gasförmig) und σ LV (flüssig/gasförmig, entsprechend der Oberflächenspannung σ oben). Dementsprechend bezeichnen A SL, A SV, A LV die Oberflächen der jeweiligen Grenzflächen. Je nach der Hierarchie der Zahlenwerte von σ SL, σ SV und σ LV können unterschiedliche physikalische Situationen auftreten. 26 Wenn σ SV > σ SL +σ LV gilt, dann kosten zwei Grenzflächen fest/flüssig und flüssig/gasförmig mit jeweiligen Oberflächen A SL = A LV A weniger Energie als eine einzige Grenzfläche fest/gasförmig mit der Oberfläche A SV = A: dann breitet sich die Flüssigkeit auf der ganzen festen Oberfläche aus, entsprechend vollständiger Benetzung. 26 Ein Übersicht über die Physik der Benetzung ist in Ref. [28] zu finden. R a Luft VIII. Andere thermodynamische Systeme 79

3 Wenn der Flüssigkeitstropfen sich nur teilweise auf die feste Fläche ausbreitet (partielle Benetzung), dann gibt es in einem Punkt, wo die drei Phasen koexistieren, einen Kontaktwinkel θ. Der letztere ist der Winkel zwischen der Tangente zum flüssigen Meniskus und der Ebene des festen Oberfläche. θ kann Werte zwischen 0 und π annehmen (Abb. VIII.1) θ θ θ Abbildung VIII.1: Kontaktwinkeln. Links: σ SL < σ SV ; Mitte: σ SL = σ SV ; rechts: σ SL > σ SV Dieser Wert lässt sich feststellen, indem man die freie Energie des Systems minimiert. Die Variation der freien Energie bei einer Variation der Grenzflächen bei konstantem Tropfenvolumen und konstanter Temperatur lautet df = σ SL da SL + σ SV da SV + σ LV da LV. Eine Zunahme der Grenzfläche fest/flüssig entspricht einer gleichmässigen Verringerung der Grenzfläche fest/gasförmig, da SL = da SV, so dass die Veränderung der freien Energie sich vereinfacht zu df = ( ) σ SL σ SV dasl + σ LV da LV Dazu findet man, dass eine Zunahme da SL der Oberfläche der Grenzfläche fest/flüssig zu einer Zunahme da LV = da SL cos θ der Oberfläche der Grenzfläche flüssig/gasförmig führt. Dies lässt sich am einfachsten im besonderen Fall eines zylinderförmigen Meniskus, dessen Querschnitt in Abb. VIII.2 dargestellt wird, beweisen. 27 In einer kleinen Veränderung dθ > 0 des da LV θ + dθ da SL θ Abbildung VIII.2: Veränderung des Kontaktwinkels. Kontaktwinkels, entsprechend einer Variation da SL, um den Gleichgewichtswinkel θ wächst die Grenzfläche flüssig/gasförmig um den in grün gekennzeichneten Beitrag, der gerade gleich da SL cos(θ + dθ) da SL cos θ ist. Somit gilt df = ( σ SL σ SV ) dasl + σ LV cos θ da SL. Im Gleichgewicht soll diese Variation Null sein, woraus die Young-Gleichung cos θ = σ SV σ SL σ LV (VIII.4) folgt. Damit der Kontaktwinkel θ reell ist, soll σ SL σ SV < σ LV sein. Ist diese Bedingung erfüllt, 27 Ein allgemeiner, jedoch aufwändiger Beweis unter Berücksichtigung der Effekte der Schwerkraft und der Absorption auf der festen Oberfläche wird in Ref. [29] gegeben. VIII. Andere thermodynamische Systeme 80

4 sind je nach der Affinität der festen Phase für die gasförmige bzw. die flüssige unterschiedliche Verhalten möglich: - Für σ SL < σ SV ist es günstiger, eine fest/flüssig als eine fest/gasförmig Grenzfläche zu bilden, so dass der Tropfen sich maximal erstreckt: θ < π/2. Dies ist beispielsweise der Fall für Wasser auf Glas. - Für σ SL > σ SV kostet die fest/flüssig Grenzfläche mehr Energie als die fest/gasförmig Grenzfläche. Somit erstreckt sich der Tropfchen so wenig wie möglich: θ > π/2. Dies entspricht dem Fall von Quecksilber auf Glas. Schließlich ist es für σ SV + σ LV < σ SL energetisch günstiger, keine Grenzfläche fest/flüssig zu haben, d.h. die Flüssigkeit benetzt die feste Fläche prinzipiell nicht (Abb. VIII.3). Abbildung VIII.3: Darstellung eines Flüssigkeitstropfens, der eine feste Fläche nicht benetzt. Kapillarität Die oben diskutierte Benetzung bildet die Grundlage für das Verhalten einer Flüssigkeit in einem engen Rohr, entsprechend der sog. Kapillarität. Wird eine Kapillare, d.h. ein feines langgestrecktes Rohr, in eine Flüssigkeit getaucht, dann bleibt die Höhe der Flüssigkeit in der Kapillare nicht dieselbe als außerhalb. Je nach ihren Affinität für das Material der Kapillare kann die Flüssigkeit entweder aufsteigen (Abb. VIII.4), wie z.b. Wasser auf Glas, oder absteigen, wie z.b. Quecksilber auf Glas. Im ersteren Fall ist der Meniskus konkav die Flüssigkeit benetzt die Rohrwänden, im zweiten ist der Meniskus konvex. 2R h Abbildung VIII.4: Kapillaraszenzion einer Flüssigkeit in Kapillaren. Sei h die (möglicherweise negative) Steighöhe einer Flüssigkeit mit der Massendichte ϱ in einer zylinderförmigen Kapillare mit dem Radius R. Diese Höhe lässt sich mithilfe thermodynamischen Betrachtungen einfach berechnen. VIII. Andere thermodynamische Systeme 81

5 Im Gleichgewicht (Höhe h) ist die freie Energie des Systems bestehend aus der Flüssigkeit, der Kapillare und den umliegenden Gas minimal. Dabei ist die freie Energie die Summe der üblichen inneren freien Energie entsprechend der Fundamentalgleichung (VIII.2b) und der potentiellen Energie E p der Flüssigkeit im Gravitationsfeld. Sei jetzt eine infinitesimal kleine Variation dh der Steighöhe um den Gleichgewichtswert. In dieser Veränderung wird eine kleine Masse dm von Flüssigkeit, entsprechend einem Zylinder mit der Höhe dh und einer Grundfläche gleich der Fläche des Querschnitts der Kapillare, um h erhöht. Dies entspricht einer Variation der potentiellen Energie de p = dm gh = ϱ πr 2 dh gh, mit g der Gravitationsbeschleunigung. Dazu verändert sich die Oberfläche der Grenzfläche zwischen Kapillare und Flüssigkeit um da SL = 2πR dh, und die Oberfläche der Grenzfläche fest/gasförmig um da SV = da SL. Insgesamt lautet die Variation der freien Energie df = de p + σ SL da SL + σ SV da SV = πr 2 ϱgh dh + 2πR (σ SL σ SV ) dh. Unter Nutzung der Young-Gleichung (VIII.4) ist diese Variation Null für beliebige dh nur dann, wenn die Steighöhe durch das Jurin-Gesetz h = 2σ LV cos θ ϱgr (VIII.5) gegeben ist. Somit findet man wie erwartet, dass h negativ ist für Flüssigkeiten, die das Material der Kapillare schlecht benetzen (θ > π/2). Bemerkungen: Die Steighöhe ist größer in engeren Kapillaren. Alternativ kann man das Jurin-Gesetz mithilfe des Pascal-Gesetzes und der Young Laplace- Gleichung (VIII.3) herleiten. Seien Punkte A und B auf den beiden Seiten der Grenzfläche flüssig/gasförmig in der Kapillare, D und E auf den beiden Seiten der Grenzfläche flüssig/gasförmig außerhalb der Kapillare, und C senkrecht zu A und B auf der gleichen Höhe wie D und E. Dabei sind A und D in der gasförmigen Phase (Massendichte ϱ G ϱ). 2R A B h D E C Abbildung VIII.5: Kapillaraszenzion einer Flüssigkeit in einer Kapillare. Das Pascal-Gesetz gibt für die Drücke einerseits P C = P B + ϱgh (Höhe h von Flüssigkeit), andererseits P D = P A + ϱ G gh P A (Höhe h von Gas). Dazu gibt die Young Laplace-Gleichung VIII. Andere thermodynamische Systeme 82

6 P D P E (auf den beiden Seiten einer flachen Oberfläche) und P A P B = 2σ LV, r mit r dem Radius des Meniskus. Der letztere ist eine Kugelkalotte, deren abschließender Kreis den Radius R hat. Diese zwei Radien werden durch R = r cos θ verknüpft, mit θ dem Kontaktwinkel zwischen der Flüssigkeit und der Kapillare. Da C und E auf der gleichen Höhe im gleichen Fluid sind, kommt insgesamt P A P D P E = P C = P B + ϱgh = P A 2σ LV r d.h. genau Gl. (VIII.5). + ϱgh, VIII. Andere thermodynamische Systeme 83

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