Vorlesung "Molekülphysik/Festkörperphysik" Sommersemester 2012 Prof. Dr. F. Kremer
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1 Vorlesung "Molekülphysik/Festkörperphysik" Sommersemester 202 Prof. Dr. F. Kremer Übersicht der Vorlesung am Der kristalline Zustand Das Raumgitter Die Millerschen Indices Das reziproke Gitter Kristalle als Beugungsgitter
2 . Der kristalline Zustand Als einen Kristall wollen wir eine dreidimensionale periodische Anordnung einzelner Atome oder Atomgruppen definieren. Er ist also festgelegt durch ein Raumgitter und eine Basis. Basis heißen die Atome oder Atomgruppen. Das Raumgitter entsteht durch die Zuordnung eines Raumpunktes zu jedem Atom bzw. jeder Atomgruppe. 2. Das Raumgitter Von jedem Punkt des Raumgitters sind alle seine weiteren Punkte durch die Translation R = n a+ n2 a2 + n3 a3 () mit ganzzahligen n, n 2 und n 3 und den Vektoren a, a2 und a3 erreichbar. Die Vektoren a, a2 und a3 heißen primitive Translationen. Ihre Wahl ist wie Abb. zeigt, nicht eindeutig. Vorausgesetzt werden soll jedoch, dass sie ein Rechtssystem bilden. Abb. : Primitive Translationen (2-dimensionales Beispiel) Die Zerlegung der Vektoren a, a und a 2 3 in kartesischen Koordinaten liefert die Matrix a a a A a a a x 2x 3x = y 2y 3y az a2z a 3z und deren Multiplikation mit dem Vektor (2) n n = n 2 n 3 Die kartesischen Komponenten der Translation R. Als Elementarzelle wollen wir nun das durch die primitiven Translationen aufgespannte Parallelpiped bezeichnen. Sein Volumen ist das Spatprodukt der primitiven Translationen V = a a a = A z 2 3 det Man kann zeigen, dass durch Translations-, Dreh- und Spiegelsymmetrien im dreidimensionalen Raum genau 4 Gitter in 7 Kristallsystemen möglich sind. Diese werden als Bravais-Gitter bezeichnet.zu deren Beschreibung wollen wir drei Kristallachsen der Längen a, b und c, die auch Gitterkonstanten bezeichnet werden, (3) (4)
3 sowie die Achsenwinkel α, β und γ einführen. Eine Übersicht über die Bravais-Gitter gibt die Abb. 2. Die durch die Kristallachsen aufgespannte Zelle wird als Einheitszelle bezeichnet. Schließlich sei noch auf die Wigner-Seitz-Zelle hingewiesen. Sie enthält einen Gitterpunkt in ihrem Inneren, umfasst vollständig dessen jeweils nächste Umgebung und hat das gleiche Volumen wie die Elementarzelle. Damit unterscheiden wir zusammenfassend die Elementarzelle, die je einen Gitterpunkt an den Ecken bzw. einen Gitterpunkt pro Zelle enthält und nicht eindeutig wählbar ist, die Einheitszelle, die aus der Gittersymmetrie abgeleitetet wird und die Wigner-Seitz-Zelle mit einem Gitterpunkt in ihrem Inneren. Abb. 3 veranschaulicht diese Zellentypen jeweils an einem zweidimensionalen Beispiel. Triklines Kristallsystem: a b c, α β γ primitiv Monoklines Kristallsystem: a b c, α = γ =90 β primitiv basiszentriert Rhombisches Kristallsystem: a b c, α =β = γ =90 primitiv basiszentriert raumzentriert flächenzentriert Hexagonales Kristallsystem: a = b c, α =β = 90, γ =20
4 primitiv Rhomboedrisches Kristallsystem: a=b=c, α =β = γ 90 primitiv Tetragonales Kristallsystem: a=b c, α =β = γ =90 primitiv raumzentriert Kubisches Kristallsystem: a=b=c, α =β = γ =90 primitiv raumzentriert flächenzentriert Abb. 2: Übersicht über die Bravais-Gitter Elementarzellen Einheitszelle Wigner-Seitz-Zelle (hat gleiches Volumen wie Elementarzelle) Abb. 3: Veranschaulichung der Elementarzelle, Einheitszelle und Wigner-Seitz-Zelle am zweidimensionalen Beispiel Zur Beschreibung einer Kristallstruktur legt man den Bezugspunkt in den Mittelpunkt eines Basisatoms. Die Position der anderen Basisatome wird in Bruchteilen der Gitterkonstante angegeben. Einige wichtige Beispiele seinen im Folgenden genannt: Alle Edelmetalle haben kubisch flächenzentrierte Raumgitter mit einatomiger Basis.
5 Alkalimetalle, Wolfram, Molybdän und Tantal haben kubisch raumzentrierte Raumgitter mit einatomiger Basis. Diamant, Silizium und Germanium haben ein kubisch flächenzentriertes Raumgitter mit zweiatomiger Basis. Sie bestehen aus zwei kubisch flächenzentrierten Gittern, die um ein Viertel der Raumdiagonale, d.h. um,, verschoben sind Damit ergibt sich die typische Diamantstruktur mit jeweils einem Gitteratom im Mittelpunkt eines regelmäßigen Tetraeders. Galliumarsenid hat ebenfalls ein kubisch flächenzentriertes Raumgitter mit zweiatomiger Basis, bei dem die jeweils durch Gallium bzw. Arsen gebildeten kubisch flächenzentrierte Gittern um ein Viertel der Raumdiagonale, d.h. um,, gegeneinander verschoben sind. Bei diesem als Zinkblendestruktur bezeichneten Gitter ist also das in der Mitte des regelmäßigen Tetraeders befindliche Atom von vier Atomen der jeweils anderen Sorte umgeben. 3. Die Miller'sche Indizes: Mit den Miller'schen Indizes (h,k,l) werden Netzebenen bezeichnet. Unter einer Netzebene verstehen wir eine regelmäßig mit Gitterpunkten besetzte Ebene im Kristall. Zur Bestimmung der Miller'schen Indizes sind die Schnittpunkte der Ebene mit den Kristallachsen zu bestimmen, die Kehrwerte dieser Achsenabschnitte zu bilden und mit deren kleinsten gemeinsamen Vielfachen der Nenner zu multiplizieren. Der Algorithmus soll am Beispiel der in Abb. 4 markierten Netzebenen demonstriert werden: Schnittpunkte,,2,, Kehrwerte,,/2 0,,0 Miller'sche Indizes (2,2,) (0,,0) Selbstverständlich sind viele Netzebenen, z.b. (0,,0), (0,2,0) oder auch (0,0,) kristallografisch gleichwertig. Abb. 4: Beispiel zur Bestimmung der Miller'schen Indizes Richtungsindizes: Mit den Richtungsindizes [h,k,l] werden Kristallrichtungen bezeichnet. Man bestimmt sie als die kleinsten ganzen Zahlen mit dem gleichen Verhältnis wie die
6 Komponenten eines Vektors in die gleiche Richtung. Die Indizes der in Abb. 4 markierten Richtungen wären also [2,2,] bzw. [0,,0]. Wie man bereits aus dem in Abb. 4 gegebenen Beispiel erkennt, gilt für kubische Kristalle stets: Die Richtung [h,k,l] steht senkrecht auf der Ebene (h,k,l). Der Abstand der Ebene (h,k,l) vom Koordinatenursprung ist d hkl = wobei h + k + l a a (5) die Gitterkonstante, also die Kantenlänge des Würfels bezeichnet. 4. Das reziproke Gitter Obwohl das reziproke Gitter zunächst eine relativ abstrakte Vorstellung ist, erleichtert es nach entsprechender Übung viele Rechnungen im Kristallgitter, etwa bei Beugungseffekten. Die grundsätzlichen Überlegungen hierzu werden im Folgenden dargelegt, auch wenn die erwähnte Übung im Rahmen dieser Veranstaltung weder erreicht werden kann noch soll. Die primitiven Translationen des reziproken Gitter ergeben sich aus denen des Raumgitters mit 2 a a b, b 2 a π π a, b 2π a = = = a (6) a a2 a3 a a2 a3 a a2 a3 Im Nenner tritt also jeweils das Spatprodukt der primitiven Translationen des Raumgitters, also das Volumen der zugehörigen Elementarzelle auf. Das Skalarprodukt einer Translationen im Raumgitter T = na + n a + n a und einer Translation im reziproken Gitter G=mb +m b +mb G = mb + m b + mb T G = 2 π ( nm + n m + n m ) ist stets ein ganzzahliges Vielfaches von 2π. Dies lässt sich durch Ausmultiplizieren leicht nachprüfen, wenn man beachtet, dass z.b. b senkrecht auf a2 a3 steht und das Skalarprodukt somit 0 wird. Die Zerlegung der Vektoren b, b2 und b 3 in kartesische Koordinaten liefert die Matrix (7) (8) (9) b b b B b b b x 2x 3x = y 2y 3y bz b2z b 3z und es gilt (0)
7 T A B 2π E = () wobei E die Einheitsmatrix bezeichnet, die hier nicht unbedingt geschrieben werden müsste, bzw. ( T A ) B= 2π (2) Für das kubisch flächenzentrierte Gitter ist die Matrix B z.b. 2π + + B = a (3) Bis auf eine herausgezogene Konstante entspricht dies aber genau der Matrix A des kubisch raumzentrierten Gitters. D.h. also, das reziproke Gitter des kubisch flächenzentrierten Gitters ist das kubisch raumzentrierte Gitter und umgekehrt. Der Nachweis hierfür ist in Übungsaufgabe 3.2 zu erbringen. Hervorzuheben sind zwei wichtige Eigenschaften des reziproken Gitters:. Der Vektor g = hb+ kb2 + lb3 des reziproken Gitters steht senkrecht auf den Netzebenen (h,k,l) des Raumgitters. 2. Der Abstand zweier Netzebenen des Raumgitters mit den Miller'schen Indizes (h,k,l) ist d hkl = 2π (4) hb+ kb2 + lb 3 Wir wollen diese Behauptungen beweisen:. Die Ebene (h,k,l) läuft durch die Punkte a h, a 2 k und a 3 l. Wenn gezeigt werden kann, dass das Skalarprodukt des Vektors g a a2 mit den Vektoren und h k a 2 a 3 den Wert 0 ergibt, so muss der Vektor g senkrecht auf diesen beiden k l Vektoren und damit senkrecht auf der entsprechend Abb. 5 durch diese Vektoren aufgespannten Ebene (h,k,l) stehen. Das Skalarprodukt ergibt z.b. a a2 a a a a 2 a 2 a3 g = hb + kb2 + lb3 hb kb2 lb3 h k h h h k k k (5) a a2 = hb kb2 h k weil mit den Definitionen der Gleichung (6) b2 a, b3 a, b a2, b3 a 2 gelten muss. Weiter ist
8 a a a a a a hb kb = 2π a 2π a = = h k a a2 a3 a a2 a3 (6) Abb.: Zum Beweis von Eigenschaft Zum besseren Verständnis sei daran erinnert, dass a a a = a a a = a a a In gleicher Weise kann gezeigt werden, dass auch a a g = k l (7) (8) 2. r sei ein beliebiger Vektor vom Koordinatenursprung zur (h,k,l)-ebene. Der Abstand dieser Ebene vom Koordinatenursprung ist dann dhkl = r n (9) n wobei der Normalenvektor der Länge zur Ebene (h,k,l) ist und wegen Eigenschaft durch n = g (9) g Ausgedrückt werden kann. Der Vektor r könnte z.b. der Vektor a h sein und der Abstand der von diesem Vektor berührten Ebene (h,k,l) vom Koordinatenursprung wäre die Projektion dieses Vektors auf den Normalenvektor oder mit anderen Worten deren Skalarprodukt: a g a a a a dhkl = = hb + kb2 + lb3 = hb wegen a b2, a b 3 h g g h h h g h (20) a a a 2π dhkl = hb = 2 π a = (2) g h g a a a g Abschließend sei hierzu erwähnt, dass ein Vergleich mit Bild I.3 ((gibt es in diesem Manuskript nicht)) zeigt, dass die Elementarzelle des reziproken Gitters gerade die
9 erste Brillouin-Zone ist. Hierbei handelt es sich jedoch um die Wigner-Seitz-Zelle und nicht die wie ja wie bereits erwähnt volumenmäßig gleich große Elementarzelle, also das durch b, b und b aufgespannte Parallelepiped Kristalle als Beugungsgitter Durch die Erzeugung regelmäßiger Beugungsmuster, die in Abb. 6 skizzierten Laue- Diagramme, gelang Laue 92 der Nachweis der Kristallstruktur, für den er 94 den Nobelpreis erhielt. Abb. 6: Laue-Diagramm Abb. 7 zeigt Röntgenstrahlung, die in Richtung des Einheitsvektors s 0 auf ein Kristallgitter fällt. Der Vektor a ist wieder eine primitive Translation. Der Einheitsvektor zeigt in die Richtung eines Maximums der Streustrahlung. s Abb. 7: Beugung an Gitteratomen nach Laue Zu einer konstruktiven Überlagerung der gebeugten Strahlen kommt es aber nur dann, wenn der durch die Projektionen des Vektors a auf die Einheitsvektoren s 0 und s, ausgedrückt durch die Skalarprodukte, darstellbare Gangunterschied einem ganzzahligen Vielfachen der Wellenlänge entspricht. Erweitert man diese Vorstellung auf drei Dimensionen, so erhält man die drei Laue- Gleichungen
10 ( ) a s s0 = λ h a s s = λ h ( ) 2 0 a s s = λ h ( ) wobei h i ganzzahlige Faktoren sind. Geometrisch definieren die s die jeweils eine Gleichungen erfüllen einen Kegelmantel um den Vektor a i, dessen Öffnung durch h i bestimmt wird. Durch jeweils zwei Gleichungen werden Schnittgeraden zweier Kegelmäntel definiert. Die jeweils dritte Gleichung definiert dann einen Kegelmantel, auf dem diese Schnittgeraden liegen müssen, wenn in der durch sie festgelegten Richtung ein Maximum auftritt. Diese Bedingung kann jedoch nur für bestimmte Einstrahlrichtungen erfüllt werden. Anzumerken ist noch, dass die große Zahl der Streuzentren zu sehr ausgeprägten Maxima führt. Wie in Übungsaufgabe 4. zu zeigen sein wird, können die drei Laue-Gleichungen (22) bis (24) zusammengefasst werden zu s s λ 0 = 2π G wobei G = hb + h b + hb eine beliebige Translation im reziproken Gitter darstellt. Mit Hilfe der Wellenvektoren (22) (23) (24) (25) (26) 2π 2π k0 = s0 und k = s λ λ kann so die Auswahlbedingung für das Entstehen eines Maximums im reziproken Gitter in sehr viel einfacherer Weise als k k = G 0 dargestellt und entsprechend Abb. 8 veranschaulicht werden. (27) (25) Abb. 8: Ewald-Kugel Die Beträge der Wellenvektoren bleiben erhalten, da sich der Betrag des Impulses k bei einem elastischen Stoß nicht ändert. Die so entstehende Kugel mit dem
11 Radius 2π wird als Ewald-Kugel bezeichnet. Die Bedingung für ein Maximum ist λ also, dass zwei Punkte des reziproken Gitters auf der Ewald-Kugel liegen. Eine, wie in Übungsaufgabe 4.2 zu zeigen sein wird, äquivalente Bedingung leitete Bragg ausgehend von einer formalen Deutung der Beugung als Reflexion an den Netzebenen des Kristalls ab. Auch er erhielt hierfür im Jahr 95 den Nobelpreis. Wie in Abb. 9 gezeigt, muss für eine konstruktive Überlagerung der Gangunterschied des an der oberen und unteren Netzebene reflektierten Strahls wiederum einem ganzzahligen Vielfachen der Wellenlänge entsprechen. Mit dem Einfallswinkel ϑ und dem Netzebenenabstand dhkl kann die Bragg'sche Reflexionsbedingung wie folgt formuliert werden: 2 d sinϑ = n λ (26) hkl Abb. 9: Reflexion an Netzebenen nach Bragg ((bis hierhin: aus A. Thiede, Werkstoffe der Elektrotechnik, Uni Paderborn)) Reziprokes Gitter eleganteste Lösung der Beugungsbedingung und anderer Probleme 0 i k = Translationsgitter mit den Grundvektoren bi ak = σik2π = für 2π i = k d.h. z.b. b steht senkrecht auf a 2 und a 3 und parallel zu a2 a3 a2 a3 b = a a2 a3 - sind a i orthogonal (kubisches, tetragonales und orthorombisches System), dann sind die b 2π ai i auch orthogonal und zwar bi ai : bi = 2 ai - kubisches Gitter und entsprechendes reziprokes Gitter unterscheiden sich nur im Maßstab - Vektor des reziproken Gitters allgemein: g = libi (ganze l i ) g r = ( lb i i)( na i i) = ln i i 2π = ganzezahl 2π - Beugungsbedingung Δ k = g ( m= nl i i) Ein möglicher Reflex liegt in der Richtung, die gegeben ist durch Δk, das ein Vektor des reziproken Gitters ist.
12 - Beugungsbild = Projektion des reziproken Gitters auf den Film (entspricht direktem elektronenmikroskopischem Bild) - Interpretation der Beugungsbedingung über den Impuls: Einfallendes Photon (Neutron) hat Impuls k, gestreutes: k ' Impulsänderung beim Stoss mit dem Gitter Δk Entgegengesetzten Impuls nimmt Gitter beim Rückstoss auf Nur wenn Δk im Vektor des reziproken Gitters ist, erfüllen die Stösse vieler Photonen an allen möglichen Gitterpunkten eine Phasenbedingung, die garantiert, dass sich alle winzigen Beiträge der Einzelphotonen zu einem Gesamtrückstoss überlagern Nur dann kann der ganze Kristall den Rückstoss aufnehmen, der nötig ist, damit sich ein gebeugtes Bündel bildet. - Geometrische Deutung der Beugungsbedingung: Ewald-Konstruktion: Schnitt eines reziproken Gitters, k liege mit Spitze in einem reziproken Gitterpunkt P, Anfang von k in 0 Jeder andere Gitterpunkt auf dem kreis um 0 durch P ergibt die Richtung eines möglichen Reflexes, nämlich einen Wellenvektor k ', der die Beugungsbedingung erfüllt. Brillouin-Zone (BZ) - von einem beliebigen reziproken Gitterpunkt 0 ziehe man Verbindungslinien zu allen übrigen (also alle Vektoren des reziproken Gitters) und errichte in der Mitte jeder Verbindungslinie eine dazu senkrechte Ebene. - Alle diese Ebenen teilen den reziproken Raum in BZ auf - Nur Licht, dessen k -Vektor, von 0 angefangen, auf einer Zonengrenzebene endet, wird im Kristalle gebeugt, und zwar als Bragg-Reflexion an der Netzebene, die dieser Zonengrenze parallel ist - in diesem Fall ist Δ k = ( ) g, dessen Mittelsenkrechte die betrachtete Zonengrenze ist -Licht mit anderen k wird überhaupt nicht gebeugt - weiter aussen liegen die Zonengrenzen immer dichter, -> dies trifft praktisch nur für k -Vektoren innerhalb der ersten BZ zu (d.h. für sehr lange Wellen) - jedes g liegt senkrecht auf einer bestimmten Netzebene des wirklichen Gitters (in den 3 orthogonalen Kristallsystemen)
13 - Netzebene wird durch Komponenten des zu ihr normalen reziproken Gittervektors charakterisiert (Miller- oder Laue-Indizes) Δk -> Komponenten des reziproken GV g = bzw. Miller-Indizes der reflektierenden 2π Netzebene, die senkrecht zu g liegt kennzeichnen bestimmten Reflex -Beugungsbedingung gibt Richtung an, in denen Reflexe liegen können (bezogen nur auf Struktur des Translationsgitters) -Intensität der Reflexe hängt von Struktur der Basiseinheit ab: Von der Anordnung der Atome darin Von der Struktur der Elektronenhülle jedes Atoms in der Basis Von der thermischen "Verwackelung" des regulären Translationsgitters -> Intensitätsschwächung durch Interferenz der Teilstreuwellen von den einzelnen Strukturelementen der Basis - Basiseinheit (am Ursprung 0) bestehe aus m Atomen an den Orten b v=, 2,..., m - vom v -ten Atom ausgehende Kugelwelle habe die relative Amplitude, Beitrag zum gebeugten Bündel ( k ') sei gegeben durch den Gangunterschied b Δk bzw. e Δ v Phasenfaktor ib k -Streuamplituden der Basiseinheit wird gegeben durch Basis-Strukturfaktor ib v k B= Ae Δ v - Atom-Strukturfaktor A v -> Unterschiede zwischen Röntgen- und Neutronenstreuung: Photonenstreuung vorwiegend an Hüllenelektronen, kaum am Kern (grosse Masse) Neutronen fast nur am Kern gestreut, besonders wenn er leicht ist - für punktförmige Atome (sehr lange Wellen) ist e-faktor = A V =Z=Gesamtzahl der Elektronen in der Hülle - jede ausgedehnte Elektronenverteilung schwächt durch innere Interferenz die Amplitude umso stärker je größer Δk (i.a. je kleiner λ ) - FT von A V (Integration über k -Raum) liefert nx ( ) Elektronendichte am Ort x ix Δk A = e n( x) dv V -es existiert feste zeitliche gemittelte Ruhelage -> scharfe Beugungsflecken ex. Trotz relativ starker thermischer Schwankung v A v v
14 Kontrollfragen zur Vorlesung am Was charakterisiert den kristallinen Zustand und worin unterscheidet er sich von anderen Festkörperzuständen? 2. Was ist eine Elementarzelle? 3. Welche Bedeutung hat die Wigner-Seitz-Zelle? 4. Was sind Netzebenen und wie werden sie charakterisiert? 5. Welche Bedeutung/Nutzen hat das reziproke Gitter und wie wird es berechnet? 6. Welche Bedeutung hat die Ewald-Kugel und wie wird sie konstruiert?
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