5.1 Zweite Quantisierung 5.2 Coupled-Cluster KAPITEL 5: COUPLED CLUSTER METHODE
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- Heini Salzmann
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1 5. Zwete Qutserug 5. Coupled-Cluster KAPITEL 5: COUPLED CLUSTER METHODE
2 5. Eführug de zwete Qutserug Ws st de erste Qutserug: Observble werde Opertore zugeordet; Zustäde werde Futoe zugeordet. Zwete Qutserug: Zustäde werde durh Erzeugug ud Verhtug vo Vuu-Zustäde beshrebe. Buhhlter-Syste Kee eue Phys ur dere Drstellug. Egeshfte vo Wellefutoe werde lgebrshe Egeshfte (ud At-Syetre) vo Opertore beshrebe.
3 5. Eführug de zwete Qutserug. Der Vuu-Zustd Vuu-Zustd st e bstrter leerer Zustd (ethält e Eletro). Wrd durh br bzw. et-vetor beshrebe; v st uf orert bzw. v v v ud orthogol zu lle dere Zustäde. 3
4 5. Eführug de zwete Qutserug. Erzeugug vo Eletroe Sporbtl χ besetzt t ee Eletro wrd beshrebe durh: Der Erzeuger -Opertor erzeugt e Eletro Vuuzustd Zustd : ( ) v χ v Für -Eletroesyste: v ( ) χ χ ( ) χ ( ) ( ) χ ( ) Rehefolge welher de Opertore gewedet werde st whtg! (Pul-Przp) 4
5 5. Eführug de zwete Qutserug. Erzeugug vo Eletroe Rehefolge welher de Opertore gewedet werde st whtg! (Pul-Przp) ( ) ( ) v v Atsyetre erfüllt werde we für de Erzeugeropertore glt (At-Kouttor-Bezehug): 0 hl uh: { } [ ] 5
6 5. Eführug de zwete Qutserug. Erzeugug vo Eletroe (Gbt es uh für Bosoe d llerdgs t der Bedgug dss de Wellefuto syetrsh bzgl. Austush der Eletroe st d lso Kouttorbezehug. Werde wr ht besprehe.) ( ) ( ) 0 [ ] Pul-Verbot: Es öe ht Eletroe glehe Sporbtl erzeugt werde: llgee: 0 χ χ χ χ χ χ χ χ χ χ χ 0 l 0 { l} 6
7 5. Eführug de zwete Qutserug 3. Telhezhldrstellug Telhezhldrstellug eer -Deterte-Wellefuto (t bs zu M Eletroe); Besetzugszhle: flls Eletro -te Sporbtl 0 flls Sporbtl leer st M Vuu-Zustd ethält ee Eletroe lso v Erzeugug Eletroe: Der Erzeuger-Opertor ädert lso de Werte der Besetzugszhle. 7
8 5. Eführug de zwete Qutserug 3. Telhezhldrstellug Wege Pul-Przp 3 M 3 M Mehr-Eletroefll: Mehr-Eletroe-Wellefuto wrd erzeugt durh suzessve Awedug vo Erzeuger-Opertore uf de Vuu- Zustd ( ) v Sehr efhe Drstellug; explztes Ausshrebe der Deterte bzw. dere orerug ht otwedg. 8
9 5. Eführug de zwete Qutserug 4. Verhtug vo Eletroe Ist Sporbtl χ besetzt t ee Eletro wrd desse Etferug us de Orbtl beshrebe durh: v Der Verhter -Opertor (der djugerte Opertor des Erzeugers) verhtet e Eletro Zustd. Wr der Zustd zuvor ubesetzt d hederusführug vo Erzeuger- ud Verhteropertor: v v v 0 v v 9
10 5. Eführug de zwete Qutserug 4. Verhtug vo Eletroe Für de Verhter-Opertore glt ebeflls de At-Kouttor- Bezehug): 0 hl uh: { } [ ] Es ht e Eletro ee Sporbtl zwel verhtet werde: 0 χ χ 0 { l} l 0
11 5. Eführug de zwete Qutserug 4. Kouttorbezehug zwshe Erzeuger- ud Verhter-Opertor Awedug ees Erzeuger- ud Verhteropertors uf ee - Eletroe--Deterte-Wellefuto Der Ausdru wrd 0 flls 0 (e Eletro ds verhtet werde ) oder (Eletro ht erzeugt werde). Dt st de Wellefuto (Kurzfor) ud: Aregug ees Eletros us Orbtl Orbtl Vorzehewehsel! ±
12 5. Eführug de zwete Qutserug 4. Kouttorbezehug zwshe Erzeuger- ud Verhter-Opertor Ugeehrte Rehefolge der Opertore: Der Ausdru wrd 0 flls 0 oder. Dt: v Aregug ees Eletros us Orbtl Orbtl deres Vorzehe ls zuvor! Addto der bede Glehuge: [ ] 0 etweder de Sue wrd 0 oder bede Ezelglehuge dvduell 0
13 5. Eführug de zwete Qutserug 3 4. Kouttorbezehug zwshe Erzeuger- ud Verhter-Opertor Ausdru wrd 0 flls Für vershedee t-outere Erzeuger- ud Verhteropertor. Kouttorbezehug für Erzeuger- ud Verhteropertor (I): 0 0 [ ] 0 0
14 5. Eführug de zwete Qutserug 4 4. Kouttorbezehug zwshe Erzeuger- ud Verhter-Opertor Kouttorbezehug für Erzeuger- ud Verhteropertor (II): Zusegefsst: Der Atouttor des Erzeuger- ( ) ud Verhteropertors ( ) st der Ehetsopertor (). 0 0 [ ] [ ]
15 5. Eführug de zwete Qutserug 4. Kouttorbezehug zwshe Erzeuger- ud Verhter-Opertor Kouttorbezehug für Erzeuger- ud Verhteropertor (III): δ 5
16 5. Eführug de zwete Qutserug 5. Orthogoltät ud de Adjugerte Bslg ur: Kouttorbezehug für Erzeuger- ud Verhteropertor: δ v Zu zege: Der Verhteropertor st der Adjugerte zu Erzeugeropertor flls de zugrude legede E- Eletroefutoe orthogol sd Betrhte: bäres Produt ( orthogole Futoe) δ v v ( ) 6
17 5. Eführug de zwete Qutserug 5. Orthogoltät ud de Adjugerte Betrhte: bäres Produt ( orthogole Futoe). I. Qutserug erhlte wr: v ( ) v δ Vergleh t : δ v Dt st ( ) der Verhteropertor (ur für orthogole Sporbtle) ( ) Br-Futoe öe efh us de Ket-Futoe erhlte werde de de Adjugerte bldet. 7
18 5. Eführug de zwete Qutserug 5. Orthogoltät ud de Adjugerte Br-Futoe öe efh us de Ket-Futoe erhlte werde de de Adjugerte bldet. Für ht-orthogole Futoe st der djugerte Erzeugeropertor ht ehr gleh de Verhteropertor. Se folge ht der glehe At-Kouttor-Bezehug v v S v ( ) v S 8
19 5. Eführug de zwete Qutserug 9 6. Korrespodez Wellefuto/ Deterte ud. Qutserug Wellefutoe. -Eletroe-Deterte Lerobto us Deterte v v v v ψ ψ [ ] [ ] v v Ψ Ψ
20 5. Eführug de zwete Qutserug ueropertor Egewerte des ueropertors Azhl der Eletroe Zustd Awedug des ueropertors uf ee -Deterte- Wellefuto: Ergebs hägt b vo Besetzugszhl : We 0 st ds Ergebs 0. Ist d we obe. (Ke VZW d Azhl Vertushuge für Verhter ud Erzeuger gleh groß.
21 5. Eführug de zwete Qutserug 3 7. ueropertor Egewertglehug. Ee -Deterte-Wellefuto st ee Egefuto des ueropertors. ( Besetzugszhlopertor) Telhezhlopertor ergbt de Azhl der Eletroe Syste: M M M M M
22 5. Eführug de zwete Qutserug 3 7. ueropertor Awedug des Besetzugszhlopertors uf ee Mehr-Deterte- Wellefuto Flls z.b. 0: seletert bzw. projzert de Kopoete vo Ψ dee ds Orbtl besetzt st. st e Projetosopertor. { } Ψ Ψ o Ψ ) (
23 5. Eführug de zwete Qutserug ueropertor Mehrfhe (her zwefhe) Awedug des Besetzugszhlopertors uf ee Mehr-Deterte-Wellefuto d er etweder 0 oder st. st depotet. { } ( ) ( ) Ψ
24 5. Eführug de zwete Qutserug ueropertor Alog Awedug bzw. ehrfhe Awedug des Telhezhlopertors uf ee Mehr-Deterte-Wellefuto st depotet ( reorerter For). Ψ Ψ M M Ψ
25 Eletrosher Hlto Opertor H h < j r j H h j j j [ ] j l j l jl Gute Eführug.Qutserug: P.R. Surjá Seod qutzed pproh to qutu hestry Spger (989) 35
26 Hrosher Oszlltor 36
27 Hrosher Oszlltor 37
28 Hrosher Oszlltor 38
29 Hrosher Oszlltor 39
30 Vortele der Shrebwese 40
31 5. Coupled-Cluster Methode 43 Przpell ählh we de CI Methode es werde ehrere Kofgurtoe tgeoe. (Full CI Full CC) De Areguge werde über de Cluster-Opertor T erzeugt: T erzeugt Efhreguge T erzeugt Doppelreguge Ψ ! 4! 3!! e e T HF T CC T T T T T T T T T r r r HF r r r HF T Ψ 0 0 rs b s r b rs b HF r b s s r b rs b HF T Ψ < < < < 0 0
32 5. Coupled-Cluster Methode De Areguge werde über de Cluster-Opertor T erzeugt: T Ψ e Ψ CC HF 0 T T T T 3 T 3 4 e T T T T T! 3! 4!! 0 T 3 e T T T T TT T3! 3! 4 T4 TT 3 T TT T 4! 44
33 5. Coupled-Cluster Methode Abbrehe der Rehe h eer bestte Ordug e.g. T T T CCSD T T CCD Bespel CCSD: T Ψ e Ψ CC HF 0 T T T T T 3 4 T 3 e T T T T TT T3! 3! 4 T4 TT 3 T TT T 4! Auh we z.b. 4-fh Areguge ht dret dr sd (e T 4 ) sd se t dbe über Produte der edrgere Areguge (z.b. T T ) 45
34 5. Coupled-Cluster Methode Quelle: Helger 47
35 5. Coupled-Cluster Methode Truted CC-Wellefutoe ethlte Beträge vo lle Deterte der Full-CI Wellefuto 48
36 Vergleh CC ud CI-Methode 5. Coupled-Cluster Methode De CC-Wellefuto de be ee bestte Aregugsgrd bgebrohe wurde ethält Beträge vo Deterte de ee höhere Aregugsgrd etsprehe. De CI-Wellefuto de glehe Aregugsgrd bgebrohe wurde ethält ur Beträge vo Deterte bs zu dese Level Für größere Systee verhält sh CI sehr shleht währed de Qultät der CC-Beshrebug ubhägg vo der Azhl der Eletroe st 49
37 5. Coupled-Cluster Methode Kovergezverhlte der CC Rehuge: Utershed zwshe -pvdz Eerge vo H O Full-CI-Lt ud vershedee CC-Methode (Wel: R ref ) Rehe overgert sehr shell Glehgewhtsbstd ud lgser be der gedehte Geoetre be der der Mult-Referezhrter usgeprägter st. 50
38 5. Coupled-Cluster Methode T -Dgost Verlässlhet eer CC-Rehug Qultät der HF-Deterte ls Referez A efhste: Utersuhug der Koeffzete der CSFs der Wellefuto. Kleer Koeffzet der HF-Deterte oder große Koeffzete für bestte CSFs Altertv: T -Dgost T t or des Vetors der T Apltude slert (ubhägg vo der Azhl der orrelerte Eletroe ) Eprsh: we T < 0.0 d wrd ee CCSD Rehug ls verlässlh gesehe Höhere Aregugslevel öe ee lee Atel Multreferezhrter tbeshrebe. 5
39 5. Coupled-Cluster Shrödger-Glehug Vrtoelle Opterug der CC-Eerge? E t µ Ψ Ψ CC CC H Ψ Ψ CC CC Ψ Ψ ( tt ) ν ν CC t µ ν µ Ψ µ Ψ ( * tt ) ( ) ν ν H CC E tt ν ν ν ν Deser Stz geoppelte ht-lere Glehuge st uöglh zu löse (ußer für sehr lee Systee) ht-verwedug des Vrtosprzs Eerge öe hl leer ls de Full-CI Eerge se. CC CC 53
40 5. Coupled-Cluster Methode Projeto der Shrödger-Glehug uf Uterräue der geregte Deterte µ T µ HF 0 CC HF 0 µ H Ψ E µ Ψ E H Ψ CC CC Futoert d H ur Deterte oppelt de sh Aregugsgrd u ht ehr ls zwe utershede; de Rehe brht lso b Utershed zu vrtoelle Ergebsse st sehr le 55
41 5. Coupled-Cluster Methode: Lösug De CC-Glehuge werde ht vrtoell gelöst soder durh de verüpfte Coupled-Cluster-Glehuge ( T) H ( T) 0 HF µ exp exp 0 De CC Eerge wrd berehet us de Apltude welhe de projzerte Glehug ert ( ) H exp( ) exp T T E HF HF 0 0 Ählhetstrsforto des Hlto-Opertors De CC-Eerge sd ht vrtoell 57
42 5. Coupled-Cluster Methode 59
43 5. Coupled-Cluster Methode Größeosstez 60
44 5. Coupled-Cluster Methode 6
45 5. Coupled-Cluster Methode De Coupled Cluster Methode st sehr geue Methode. Auh bgebrohee (truted) Coupled-Cluster Rehuge sd größeosstet CCSD(T) st der Gold-Stdrd für geshlosseshlge Moleüle Struture geu zu etw 000 A Vbrtosfrequeze geu zu etw % Cheshe Geuget < l/ol Fehler de Bdugseerge htele: sehr ufwädg ud ICHT vrtoell 6
46 5. Coupled-Cluster Methode 63
Regressionsverfahren haben viele praktische Anwendungen. Die meisten Anwendungen fallen in eine der folgenden beiden Kategorien:
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