Modellierung von Abgaskatalysatoren
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- Käthe Hermann
- vor 6 Jahren
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Transkript
1 Modellerung von Abgaskatalysatoren am Bespel des NO x -Specherkatalysators Jan Koop, Olaf Deutschmann
2 Schadstoffbldung be der motorschen Verbrennung Schadstoffe Schadstoffe Pollutants Benznmotor stochometrsch C H m n CO NO x Mager-/ Deselmotor mager Katalytsche Abgasnachbehandlung 3 - Wege - Katalysator CO + 1 / 2 O 2 CO 2 C n H m + (n+ m / 4 ) O 2 n CO 2 + m / 2 H 2 O CO + NO CO / 2 N 2 DeNOx - Katalysator - SCR - Verfahren - Specher/Reduktons-Katalysatoren - Partkelflter Bunsentagung 26, Erlangen 2
3 Funktonswese des Abgaskatalysators Katalysator Gehäuse Wasser / Stckstoff / Kohlendoxd Motorabgase Katalytsche Reakton Isolaton Trägermateral Edelmetall Quelle: Umcore Bunsentagung 26, Erlangen 3
4 Modellerung und Smulaton von Abgaskatalysatoren: Kopplung der katalytschen Reaktonen mt Massen- und Wärmetransport Modellerung der Strömung: Naver-Stokes-Glechungen mt Boundary-Layer Ansatz (Raja, L.; O. Deutschmann, et al. (2). Catalyss Today 59(1-2): 47-6) M T Transportkoeffzenten ( µ, D, D, λ) abhängg von Gemsch und Temperatur Bunsentagung 26, Erlangen 4
5 Programm-Paket Paket DETCHEM RESERVOIR (Verson 2.) Modellebene mkroskopsch makroskopsch Spechermechansmus Washcoat-Modelle (optonal) DETCHEM-Lbrary Reaktonsmechansmen Thermodynamk Transportkoeffzenten RESERVOIR 1d-Konzentratonsprofl enes Spechermedums (zetabhängg, sotherm) CHANNEL statonäres 2d-Profl ener lamnaren Strömung mt Grenzschchtnäherung d 2d / 3d Komplextät Tscher, S. and O. Deutschmann (25). Catalyss Today 15(3-4): Bunsentagung 26, Erlangen 5
6 NO x Specher/Reduktonskatalysator Magerphase O 2 Überschuss Fettphase O 2 Defzt Bunsentagung 26, Erlangen 6
7 Auf dem molekularen Geschehen baserender Reaktonsmechansmus an Platn HC-Zersetzung: C 3 H * C 3 H 6 * C 3 H 6 * C 3 H 5 * + H* C 3 H 5 * + * C 2 H 3 * + CH 2 * CH 3 * + * CH 2 * + H* CH 2 * + * CH* + H* CH* + * C* + H* C 2 H 3 * + O* CH 3 CO* + * CH 3 CO* + * CH 3 * + CO* CH 3 * + O* OH* + CH 2 * CH 2 * + O* OH* + CH* CH* + O* OH* + C* C 3 H 6 + * + O* C 3 H 5+ + OH* C 3 H 5+ + O* C 3 H 4+ + OH* C 3 H O* + 2 * 3 C* + 4 OH* N-O-Reaktonen: NO + * NO* NO* + * N* + O* 2 N* N * NO + O* NO 2 * NO* + O* NO 2 * NO* + N* N 2 O* NO* + H* N* + OH* NO 2 * + H* NO* + OH* C-O-Reaktonen: CO + * CO* CO 2 + * CO 2 * CO* + O* CO 2 * + * C* + O* CO* + * H-O-Reaktonen: O * 2 O* H * 2 H* H 2 O + * H 2 O* H* + O* OH* + * OH* + H* H 2 O* + * 2 OH* H 2 O* + O* Chatterjee, D., O. Deutschmann, et al. (21). Faraday Dscussons 119 : Kohlenwasserstoffe Kohlenmonoxd Stckstoffmonoxd Bunsentagung 26, Erlangen 7
8 TEM Aufnahme von Platn und Barum Partkeln Pt/Ba/Al2O3 Katalysator (kondtonert) Platn Barum Kene Spll-Over Effekte In Zusammenarbet mt dem Laboratorum für Elektronenmkroskope (LEM), Unverstät Karlsruhe Bunsentagung 26, Erlangen 8
9 Specher-/Reduktonreaktonen von NO x an Barum Shrnkng Core Modell mt Inactve Core R dff An der r = 4πr NO2 O2 Ba 2 A D S Kugel c r Stelle : r = = r R Ntrat dff Olsson, L., R. J. Blnt, et al. (25) Industral & Engneerng Chemstry Research 44(9): Tuttles, U., V. Schmesser, et al. (24) Chemcal Engneerng Scence 59(22-23): Bunsentagung 26, Erlangen 9
10 Specher-/Reduktonreaktonen von NO x an Barum Shrnkng Core Modell mt Inactve Core ½BaCO 3 + NO 2 + ¼O 2 ½Ba(NO 3 ) 2 + ½CO 2 rntrat τ = τ D r S tot [ ] = s m Bunsentagung 26, Erlangen 1
11 Smulaton enes Mager/Fett Zyklus am System Pt/Ba/Al 2 O 3 6s/5s (mager/fett) be 35 C 2 NO NO Sm NO2 NO2 Sm C3H6 Sm O2 Sm y NOx, y C3H6 [ppm] 15 1 Magerphase c(co) =,4 Vol.-% c(o 2 ) = 12 Vol.-% c(c 3 H 6 ) = 6 ppm c(no 2 ) = 4 ppm c(no) = 2 ppm c(co 2 ) = 7 Vol.-% c(h 2 O) = 1 Vol.-% c(co) c(o 2 ) c(c 3 H 6 ) c(no x ) c(co 2 ) c(h 2 O) c(h 2 ) Fettphase = 2,1 Vol.-% =,9 Vol.-% = 6 ppm = 24 ppm = 7 Vol.-% = 1 Vol.-% =,7 Vol.-% y O2 [Vol%] Expermente: Schmeßer/Egenberger, ICVT, Un Stuttgart t [s] Bunsentagung 26, Erlangen 11
12 NO 2 -Ortsprofl des Systems Pt/Ba/Al 2 O 3 6s/5s (mager/fett) be 35 C y [ppm] sec 1 sec 2 sec 3 sec 5 sec sec Sm 1 sec Sm 2 sec Sm 3 sec Sm 5 sec Sm Magerphase c(co) =,4 Vol.-% c(o 2 ) = 12 Vol.-% c(c 3 H 6 ) = 6 ppm c(no 2 ) = 4 ppm c(no) = 2 ppm c(co 2 ) = 7 Vol.-% c(h 2 O) = 1 Vol.-% x [cm] Expermente: Schmeßer/Egenberger, ICVT, Un Stuttgart Bunsentagung 26, Erlangen 12
13 Smulaton der Bedeckung von Ba(NO 3 ) 2 6s/5s (mager/fett) be 35 C Ba(NO3)2.2 x[m] t[s] 4 6 Bunsentagung 26, Erlangen 13
14 Smulaton der Bedeckung von Ba(NO 3 ) 2 6s/5s (mager/fett) be 35 C Ba(NO3)2.2 x[m] t[s] 4 6 Bunsentagung 26, Erlangen 14
15 Smulaton der Bedeckung von Ba(NO 3 ) 2 6s/5s (mager/fett) be 35 C Ba(NO3)2 x[m] t[s] Bunsentagung 26, Erlangen 15
16 Smulaton der Bedeckung von Ba(NO 3 ) 2 6s/5s (mager/fett) be 35 C 1.8 Ba(NO3) t[s] x[m] Bunsentagung 26, Erlangen 16
17 Smulaton der Bedeckung von Ba(NO 3 ) 2 6s/5s (mager/fett) be 35 C 1.8 Ba(NO3) t[s] x[m] Bunsentagung 26, Erlangen 17
18 Smulaton der Bedeckung von Ba(NO 3 ) 2 6s/5s (mager/fett) be 35 C Ba(NO3)2.2 2 t[s] x[m] Bunsentagung 26, Erlangen 18
19 Smulaton der Bedeckung von Ba(NO 3 ) 2 6s/5s (mager/fett) be 35 C Ba(NO3)2.2 2 t[s] x[m].5 Bunsentagung 26, Erlangen 19
20 Smulaton der Bedeckung von Ba(NO 3 ) 2 6s/5s (mager/fett) be 35 C Ba(NO3)2.2 t[s] x[m] Bunsentagung 26, Erlangen 2
21 Smulaton der Bedeckung von Ba(NO 3 ) 2 6s/5s (mager/fett) be 35 C Ba(NO3)2 t[s] x[m] Bunsentagung 26, Erlangen 21
22 Smulaton der Bedeckung von Ba(NO 3 ) 2 6s/5s (mager/fett) be 35 C 1.8 Ba(NO3) t[s] x[m] Bunsentagung 26, Erlangen 22
23 Smulaton der Bedeckung von Ba(NO 3 ) 2 6s/5s (mager/fett) be 35 C 1.8 Ba(NO3) x[m] 6 4 t[s] 2 Bunsentagung 26, Erlangen 23
24 Smulaton der Bedeckung von Ba(NO 3 ) 2 6s/5s (mager/fett) be 35 C 1.8 Ba(NO3) x[m] t[s] 2 Bunsentagung 26, Erlangen 24
25 Smulaton der Bedeckung von Ba(NO 3 ) 2 6s/5s (mager/fett) be 35 C Ba(NO3)2.2.2 x[m] t[s] 2 Bunsentagung 26, Erlangen 25
26 Smulaton der Bedeckung von Ba(NO 3 ) 2 6s/5s (mager/fett) be 35 C Ba(NO3)2.2.2 x[m] t[s] 2 Bunsentagung 26, Erlangen 26
27 Smulaton der Bedeckung von Ba(NO 3 ) 2 6s/5s (mager/fett) be 35 C Ba(NO3)2 x[m] t[s] 2 Bunsentagung 26, Erlangen 27
28 Zusammenfassung Instatonäres und ortsaufgelöstes Modell enes Specherkatalysators zur Mnderung der NO x -Emsson Verwendung enes mkroknetschen Modells, gekoppelt mt der zwedmensonalen numerschen Smulaton des Massentransports durch Strömung und Dffuson Heutge Modelle ermöglchen de detallerte Smulaton von Abgaskatalysatoren und lefern enen Betrag zur Auslegung von Autoabgassystemen und zur Optmerung von Katalysatorzusammensetzung und Morphologe Bunsentagung 26, Erlangen 28
29 Danksagung: Forschungsverengung Verbrennungskraftmaschnen e.v. (FVV) V. Schmeßer,, G. Egenberger vom ICVT, Unverstät Stuttgart Velen Dank Für Ihre Aufmerksamket Jan Koop, 721/ Bunsentagung 26, Erlangen 29
30 Zylndersymmetrsche Erhaltungsglechungen Boundary-Layer Ansatz Gesamtmasse ( ρu) 1 ( rρv ) z + r r = Impuls (axal) ( ρuu) 1 ( rρvu) p = + 1 z r r z r r ηr u r + ρ g z Enthalpe ( ρuh) 1 ( rρvh) p = + u 1 z r r z r r ( ) rq r Spezes-Massen ( ρuy ) 1 ( rρvy ) = 1 z r r r r ( r ) + M j ω Bunsentagung 26, Erlangen 3
31 Kopplung von heterogenen chemschen Reaktonen mt der umgebenden Gasphase De Kopplung der Prozesse an reaktven Oberflächen (heterogene Katalyse) mt der Strömung kann m statonären Zustand über Randbedngungen erfolgen: j surf = η F cat/geo R het R het = M s berückschtgt Transportlmterung m Washcoat (poröse Struktur, n der de aktve Komponente stzt) berückschtgt aktve katalytsche Oberfläche De Prozesse m Washcoat können auch durch gekoppelte Reaktons-Dffusonsglechungen gelöst werden. Bunsentagung 26, Erlangen 31
32 Catalyst loadng and transport lmtaton of the reacton by dffuson n the washcoat A geo A cat mcroscopc surface ste densty Γ macroscopc surface area F cat/geo j, s = F cat/geo η M s Effectveness factor = L s D γ c eff,, η = tanh( ) Bunsentagung 26, Erlangen 32
33 Modelng heterogeneous reactons: Mechanstc approach (mean feld approxmaton) Adsorbed speces are randomly dstrbuted Rate expresson for sngle reacton results from averagng over nhomogenetes and lateral nteractons Surface coverage Θ Surface reacton rate s cσ = Γ = k R ν k k f k j S t c ν j ' jk = s M Rate coeffcents k fk β E k ak = AkT exp fk ( Θ1,..., ΘN ) s RT µ ε Θ k k fk ( Θ1,..., ΘN ) = Θ exp s S RT k k ( T ) r = k K f k c k ( T ) ( T ) Bunsentagung 26, Erlangen 33
34 Aufklärung heterogener Reaktonsmechansmen Surface scence Untersuchungen (TPD, XPS, AES, TEM, FEM, FIM STM, SFG ) Analogen zur Gasphase, Organometallen Theore (ab-nto, BOC-MP, UBI-QEP, Übergangszustände, Stoßtheore) Mechansmus (Idee) Laborexpermente (Umsatz, Selektvtät, Zünd/Löschtemperaturen, zetlche & räumlche Profle, Bedeckungen) Verglech von gemessenen und berechneten Daten Modellerung von Laborreaktoren (nklusve adäquate Modelle für Gasphasencheme & Transport) Senstvtätsanalysen & Evaluerung der senstvsten Parameter Revderter Mechansmus Bunsentagung 26, Erlangen 34
35 Funktonswese von DETCHEM RESERVOIR Enspecherung RESERVOIR Separaton der Zetskalen > 1 ms < 1 ms Specher-Konzentraton DETCHEM- Lbrary Gasphasen-Konzentraton c storage t transent statonär surface c t = s = Strömungssmulaton CHANNEL Bunsentagung 26, Erlangen 35
36 Thermodynamsch konsstente Anpassung von Oberflächen-Reaktonsmechansmen (DETCHEM ADJUST ADJUST ) Berechne Geschwndgketskoeffzenten der Rückreaktonen Berechne K p, R H, R S aus thermodynamschen Daten Verglech Experment und Smulaton Reaktonsmechansmus Thermodynamk unbekannt bekannt Manuelle Anpassung der Geschwndgketskoeffzenten Berechne K p, R H, R S für reversble Reaktonspaare Bestmme H, S durch lneare Regresson Substtuere bekannte H, S lneares Glechungssystem für unbekannte H, S Bunsentagung 26, Erlangen 36
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