P. Knoll, Vorlesung: Raman- und Infrarot-Spektroskopie, 2std. SS 2004 Seite 1. VORLESUNG und UE. P. Knoll. Vorbesprechung

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1 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 1 VORLESUNG und UE P. Knoll RAMAN- UND INFRAROT-SPEKTROSKOPIE LVA: (VO) std., 4377 (UE) std. Vobespechung Ot: HS411, Univesität Salzbug, Hellbunnestaße 34, A-5 Salzbug Zeit: Vobespechung: Mi , Uh Raman- und Infaotspektoskopie sind die wohl am meisten vebeiteten optischen Spektoskopieaten in de wissenschaftlichen Foschung. Zunächst waen sie nu Spezialisten in de physikalischen Gundlagenfoschung und chemischen Analytik vobehalten, abe duch imme anwendefeundliche Geäte finden diese spektoskopischen Untesuchungsmethoden eine weite Vebeitung auch in de Minealogie und Geologie, Biologie, Phamazie, Medizin und vielen technischen Übewachungs- und Pozesssteueanlagen. Inzwischen können entspechende Geäte mit eine Robustheit konstuiet weden, welche Anwendungen in de Raumfaht, wie z.b. bei den stattfindenden und geplanten Masexpeditionen, emöglichen. De Einsatzbeeich diese in jedem Labo ealisiebaen Spektoskopieaten liegt hauptsächlich im analytischen Beeich, wo kleinste Molekülmengen hochempfindlich und meist zestöungsfei an kleinsten Pobenmengen duchgefüht weden können. Bei entspechenden Detailkenntnissen liefen diese Spektoskopieaten abe auch weitee wetvolle diekte Hinweise (Molekülaufbau, Molekülkäfte, elektonische Konfiguation, etc.) in den veschiedensten Spaten de wissenschaftlichen Foschung. Die Volesung soll zunächst einen Übeblick übe gängige Spektoskopieaten mit ihen Vound Nachteilen geben und dann hauptsächlich jene Kenntnisse vemitteln, um efolgeich mit Raman- und Infaotspektoskopie abeiten zu können. Dabei weden sowohl die paktischen Voaussetzungen fü die expeimentelle Duchfühung (Geätekunde) als auch die theoetischen Gundlagen diese Spektoskopieaten genaue bespochen. Die Übungen dienen zu paktischen Epobung in einfachen Beispielen an den Foschungsgeäten.

2 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite Zeiten: Vobespechung: Mi , Uh Ot: HS411 Volesung: Do Uh Ot: Kaffeeaum E.9 Do Uh Ot: Kaffeeaum E.9 F Uh Ot: Pakt.aum E.8 Do Uh Ot: Kaffeeaum E.9 F Uh Ot: Pakt.aum E.8 Do Uh Ot: Kaffeeaum E.9 F Uh Ot: Pakt.aum E.8 Übungen: Do Uh Raman Labo (Kelle) F Uh Raman Labo (Kelle) Die Volesung soll eine leicht veständliche Einfühung in das Gebiet de Ramansteuung und de Infaotspektoskopie geben. Zielsetzung ist, die heutigen Einsatzmöglichkeiten de Ramansteuung in den veschiedensten Disziplinen wie z.b. de Biologie, Biomedizin, Geologie und Minealogie nähe zu bingen, ihe Vo- und Nachteile aufzuzeigen und in paktischen Anwendungsbeispielen diese spektoskopischen Methoden den HöeInnen vetaute zu machen. Zielguppe: StudentInnen im.studienabschnitt, Voaussetzungen: Allgemeine Physikkenntnisse des 1. Studienabschnittes

3 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 3 Inhaltsvezeichnis: 1. Einleitung Was ist IR und Raman-Spektoskopie Einige Beispiele Polymee Kohlenstoffphasen magnetische Mateialien beta-caotene Die Fingepint-Methode Gundlagen Ekenntnisgewinn in den Natuwissenschaften Symmetien Symmetieopeationen und Symmetieelemente Punktsymmetieguppen Bestimmung de Symmetieguppe mit Beispielen Das Abeiten mit Chaaktetafeln Beispiel H O Was sind Photonen? Welle-Teilchen-Dualismus Beispiele aus de Optik Aufbau de Mateie Atome Moleküle Festköpe Veschiedene Spektoskopieaten im Übeblick Allgemeines Pinzipielle expeimentelle Aufbau fü die Spektoskopie Schwingungsspektoskopie Einfühung in die Infaot-Spektoskopie Funktionspinzip Technik de IR-Spektoskopie Stahlquelle Spektomete IR-Detektoen: Kalibieung von IR-Spektometen Paktische Duchfühung de IR-Spektoskopie Intepetation de IR-Spekten: Einfühung in die Raman-Spektoskopie Was ist Raman Steuung? Mechanismus und Pinzip de Raman Steuung De expeimentelle Aufbau eines Raman-Steuexpeimentes Lase Spektomete Detektoen Kalibieung von Raman Spektometen Intepetation von Raman Spekten Anwendungen... 83

4 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 4 Liteatu: C.V. Raman Scatteing of Light, Indian Academy of Science 1978, D.A.Long Raman Spectoscopy, McGaw-Hill 1977, ISBN F.Matossi De Raman Effekt, 1959 G.Placzek Reyleigh-Steuung und Raman-Effekt, Ak.Vel.Ges.Leipzig1934 M.C. Tobin Lase Raman Spectoscopy, Wiley-Intescience 1971 T.R.Gilson et al. Lase Raman Spectoscopy, Wiley-Intescience 197 P. Gans Vibating Molecules, Clowes&Sons, London, 1971 Topics in Applied Physics, Spinge Velag Advances in Infaed and Raman Spectoscopy, Heyden, London Poceedings of the...intenat. Confeence of Raman Spectoscopy, Wiley S.K.Feeman Applications of Lase Raman Spectoscopy, Wiley 1974 C.B. Mooe Chemical and Biochemical Applications of Lases,198

5 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 5 1. Einleitung 1.1 Was ist IR und Raman-Spektoskopie IR-Spektum H O Raman-Spektum H O Fig. 1.1: Typisches IR-Spektomete und IR- Spektum von H O Fig. 1.: Typisches Raman-Labo und Raman Spektum von H O Die obeen Abbildungen zeigen im Vegleich den expeimentellen Aufbau und das ehaltene Spektum zwischen IR- und Raman-Spektoskopie. In diesem Fall liefen die beiden Spetoskopieaten ähnliche Egebnisse. Dies muss nicht imme de Fall sein und hängt von de Symmetie de untesuchten Substanz ab. Im allgemeinen ist die Ramanspektoskopie in de Lage, oft detaillietee und umfangeichee Infomationen zu liefen; Expeiment und Intepetation sind dann abe bedeutend umfangeiche und schwieige als in de IR- Spektoskopie. Liegt ein Invesionszentum in de Symmetie de untesuchten Substanz vo, so sind IR- und Raman-Spektoskopie gegenseitig ausschließend, d.h., dass IR- und Raman- Spektoskopie unteschiedliche und sich gegenseitig egänzende Infomationen liefen. Die Abbildungen Fig. 1.1 und Fig. 1. lassen vemuten, dass fü die Raman-Spektoskopie ein viel gößee expeimentelle Aufwand betieben weden muss, als fü die IR-Spektoskopie. Dies ist vo allem dann de Fall, wenn das gesamte Potential de Raman-Spektoskopie auch tatsächlich ausgenützt weden will. Inzwischen sind abe schon Ramangeäte auf dem Makt,

6 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 6 welche als Tischgeäte ähnlich den IR-Spektometen einfach und unkompliziet zu beteiben sind. Ohne viel übe den Hintegund und ein tiefees Veständnis übe die Spektoskopieaten zu vefügen, kann mit Hilfe de "fingepint" Methode aus den ehaltenen Spekten qualitative und quantitative Analysen de Stoffzusammensetzung gewonnen weden. Dies stellt einen seh weit vebeiteten Einsatz diese Spektoskopieaten da. Mit tiefeem Veständnis und theoetischen "ab-initio" Beechnungen de Spekten untestützt, können jedoch seh feinfühlige Untesuchungen in den veschiedensten Beeichen duchgefüht und mikoskopische Modelle estellt weden. In solchen mikoskopischen Modellen bestimmen die elementaen Anegungen (elekonische Übegänge, Schwingungen, Spin-Anegungen etc.) die jeweiligen Stoffeigenschaften; die Spektoskopie dient dann zu Bestimmung und Chaakteisieung diese elementaen Anegungen. 1. Einige Beispiele 1..1 Polymee Polymee weden in einem weiten Lebensbeeich in den unteschiedlichsten Anwendungsbeeichen vewendet. Insbesondee die kostengünstige Hestellung und die beite Vielfalt de ezielten Mateialeigenschaften sind fü die stake Vebeitung veantwotlich. Von de Feinstumpfhose, dem elektisch isolieenden Gehäuse bis hin zu den veschiedenst gefomten Kunstoffteilen in Automobilindustie, Maschinenbau, Haushaltsgeäten, Wekzeugen eicht das Spektum. Dass Polymee auch elektisch leiten können egab sich zunächst scheinba zufällig. Physike expeimentieten mit dem Dotieen von Halbleiten und suchten nach Altenativen zu Si und Ge. Vo allem von oganischen Vebindungen ewatete man sich vielvespechende Egebnisse. Quasi eindimensionale Ketten (ähnlich de Polymee) zeigten estaunliche Eigenschaften wie z.b. das legendäe (SN) x, welches soga supaleitend wude. Die einfachste Kohlenstoffkette, welche ein gap vegleichba mit den konventionellen Halbleiten hat, wa das Polyme des Azetylengases, Polyazetylen. Dieses wa bekannt als Pulve und somit venünftigen physikalischen Messungen schlecht zugänglich. Shiakawa in Japan gelang die Hestellung eines dichten Filmes dieses Polymes duch einen extem hoch konzentieten Katalysato (Ziegle-Natta-Katalysato, Nobelpeis Chemie 1966). Zusammen mit McDiamid und Heege in Philadelphia (USA) gelang ihnen duch Dotieen die elektische Leitfähigkeit um ca. 1 Gößenodnungen zu ehöhen. Dafü wude de Nobelpeis fü Chemie im Jah vegeben. Duch diese Entdeckung wude ein beites Gebiet de elektisch leitenden Polymee geöffnet. Die heißesten Ewatungen de Physike, in diesen Polymeeketten Supaleitung bei Raumtempeatu zu finden, wude bishe nicht efüllt, obwohl duchaus enstzunehmende Theoien daübe entwickelt wuden. Ebenso die utopischen Täume, elektonische Geäte auf nun molekulae Ebene zu designen, Schlagwot "molecula electonics", sind von eine paktischen Realisieung seh weit entfent. In de Anwendung egaben sich bishe viel banalee Gebiete wie z.b. das sogenannte "packaging", die Vekpackung von konventionellen elektonischen Schaltkeisen in Kunststoffgehäusen, (de Chip), wo man nun seh gezielt die Leitfähigkeit zwecks Abschimung und Vemeidung elektostatische Aufladungen einstellen kann. Ebenfalls vielvespechend scheinen Anwendungen im opto-elektonischen Beeich, Solazellen und Displays, wie auch elektochemische Anwendungen in Batteien und Akkus. Vo allem das geinge Gewicht de Polymee ist hie ein entscheidende Voteil.

7 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 7 Fig. 1.3: Biegsame Polymefolie als Display Fig. 1.4: Kommeziell ehältliches Polymedisplay In den Abbildungen Fig. 1.3 und Fig. 1.4 sind beeits funktionieende Displays auf Polymebasis gezeigt. Basis solche Bauteile sind vo allem Ketten von Phenylingen. In Fig. 1.5 ist das geechnete Ramanspektum eines solchen endlichen Polymes gezeigt und kann diekt mit gemessenen Spekten veglichen weden. De Voteil des Vegleiches de Messung mit geechneten Spekten ist, dass man den einzelnen Peaks de Messung gezielt Schwingungen de Atome zuodnen kann. Dies zeigt z.b. Fig. 1.6 fü die Mode bei cm -1. Duch gezielte spektoskopische (Raman) Beobachtung diese Mode wähend

8 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 8 des Betiebes eines Polymedisplays ode wähend de natülichen Alteung an Luft können wetvolle Hinweise übe Funktionsweise, Stabilität und Lebensdaue eines solchen Bauteiles gewonnen weden. Fig. 1.5: ab-initio beechnetes Ramanspektum eines Ladde-oligo-paa-phenylens mit 16 Phenylingen Fig. 1.6: Auslenkungsvektoen de Atome bei de Schwingung v 4 mit cm Kohlenstoffphasen Kohlenstoff als Reinsubstanz kommt in den veschiedensten Modifikationen, mit den unteschiedlichsten Eigenschaften vo. Von Gaphit, einem seh weichen, elektisch

9 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 9 leitfähigem Mateial, bis zum Diamant, einem seh haten und gut isolieenden Wekstoff, eicht dabei das Spektum. In letzte Zeit sind vo allem die sogenannten nano-phasen des Kohlenstoffes (Fulleene, Kohlenstoff-nano-Röhen) in den Blickpunkt des Inteesses geückt. Feldemission-Displays weden inzwischen schon mit Hilfe von Kohlenstoff-nano- Röhen hegestellt. Raman-Spektoskopie ist dabei eine de wenigen Methoden, mit deen Hilfe man die veschiedensten Kohlenstoffphasen untescheiden und chaakteisieen kann, wie in den Abbildungen Fig. 1.7 und Fig. 1.8 deutlich zu sehen ist. Fig. 1.7: Ramanspektum veschiedenste Modifikationen von Kohlenstoff

10 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 1 Fig. 1.8: Deutliche Unteschied in den Ramanspekten de beiden Kohlenstoff-nano-phasen C 6 (Fulleen) und SWCNT (single-wall-cabon-nano-tube) 1..3 magnetische Mateialien Zunächst escheint es etwas sondeba, dass mit optische Spektoskopie auch magnetische Mateialien hinsichtlich ihe magnetischen Eigenschaften untesucht weden können. Nomaleweise ist die Wechselwikung von Licht mit Magnetfelde seh geing. Dies liegt daan, dass das elektische Feld des Lichtes keine diekte Wechselwikung mit einem magnetischen Feld hat und die Wechselwikung des magnetischen Feldes des Lichtes mit einem magnetischen Moment um die Feinstuktukonstante (,79) geinge ist, als die Wechselwikung des elektischen Feldes mit eine Ladung (bezogen auf ein Elekton im H- Atom). Wie jedoch Fig. 1.9 am Beispiel des anti-feomagnetischen Kistalls NiO zeigt, ehält man ein Raman Spektum, dessen stäkste peak von de Anegung benachbate magnetische Momente heüht (M). Alle andeen Signale bis auf den 1M Peak stammen von Schwingungen und sind deutlich schwäche als das M Signal. Gund dafü ist ein spezielle Steumechanismus, welche bei antipaallel angeodneten magnetischen Momenten übe den quantenmechanischen Austausch zu staken Raman Signalen füht. Gleichzeitig ist das "einfache" Signal von den Schwingungen aus Symmetiegünden nicht beobachtba,

11 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 11 sodass nu meh die Obetöne von den Schwingungen, welche entspechend schwäche sind, übig bleiben. L* To+Lo Lo To M x(yy)-x Intensity [ ab. Units] 1M x(zz)-x x(y z )-x x(yz)-x Ramanshift [ cm ] Fig. 1.9: Raman Spekten von NiO mit veschiedenen Polaisationen von einfallendem und gesteutem Licht. M und 1M bezeichnet Signale, welche von de magnetischen Odnung heühen. Das ebenfalls beobachtete 1M Signal stammt ebenfalls von de antifeomagnetischen Odnung, und ist in Fig. 1.1 deutliche expeimentell heausgeabeitet. Es handelt sich dabei um die kollektive Anegung einzelne magnetische Momente (nicht um Paae wie beim M Signal), welche duch elativistische Effekte (Spin-Bahn-Kopplung) im Raman Spektum beobachtet weden können.

12 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 1 Selection ules one magnon at 33.3 cm -1 one magnon at 1.5 cm -1 one magnon at 1.5 cm -1 Billouin signal suface magnon? at 8.5 cm -1 suface magnon? at 8.5 cm -1 one magnon at 33.3 cm -1 (x'x') (xx) Fequency shift [cm -1 ] (xy) (x'y') Fig. 1.1: Genauee Analyse des 1M Signals bei deutlich höhee spektale Auflösung Dass das beobachtete 1M Signal tatsächlich mit de magnetischen antifeomagnetischen Odnung zusammenhängt kann man daan ekennen, dass es obehalb de Néel-Tempeatu (ca. 55K) veschwindet, wo auch die magnetische Ondung veschwindet. Dies ist in Fig deutlich als Veschiebung de Fequenzen de Linien zu ekennen.

13 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite Fequency [cm -1 ] Sum 14cm cm -1 Mode (x x ) 44cm -1 Mode (x y ) 38cm -1 Mode (x y ) 14cm -1 Mode Tempeatue [K] Fig. 1.11: Tempeatuvehalten des 1M Signales Ein weitee Hinweis auf den magnetischen Uspung de beobachteten Raman Signale kann daaus gewonnen weden, dass innehalb eines Models aus den spektoskopisch bestimmten Daten das magnetische Phasendiagamm (Fig. 1.1) beechnet weden kann, in gute Übeeinstimmung mit weiteen unabhängigen Messungen. citical magnetic field [kg] Spin-flop Anti-feo- Paa-magnetic h_sf1 h_sf h_pa Tempeatue [K] Fig. 1.1: Aus den spektoskopischen Daten beechnetes magnetisches Phasendiagamm von NiO

14 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite beta-caotene In biologisch elevanten Mateialien leistet die optische Spektoskopie beeits ebenfalls einen übe die einfache "finge pint" Methode hinausgehende wetvolle Hilfestellung. Um das volle Potential de Raman und IR-Spektoskopie zu demonstieen, soll zunächst ein möglichst einfaches Molekül betachtet weden, wie es in Fig dagestellt ist. Sein Gundgeüst besteht aus eine zig-zag-kohlenstoffkette mit abwechselnden Einfach- und Doppelbindungen. Betakaoten bildet kleine Kistalle, welche in de Nähe des Zellken veschiedenste Pflanzen (Tomaten, Papika, Edbeeen, veschiedenste Blütenblätte) vokommen und als Fabstoff fungieen (UV-Schutz des Zellkens). Das Molekül ist dabei noch einfach genug, um mit heutigen schnellen Supecomputen, das Raman und IR- Spektum ab-initio beechnen zu können. Fig. 1.13: Molekülstuktu von betacaotene Diese beechneten Spekten sind in Fig und Fig gezeigt und können mit den gemessenen Spekten veglichen weden. Auf Gund de Rechnungen können nun veschiedenste Abweichungen von beta-caotene in den veschiedensten pflanzlichen Zellen besse intepetiet weden.

15 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 15 Fig. 1.14: ab-initio beechnetes IR-Spektum von beta-caotene Fig. 1.15: ab-initio beechnetes Raman-Spektum von beta-caotene 1.3 Die Fingepint-Methode Jedes Mateial besitzt ein chaakteistisches Spektum I(f) (z.b. Schwingungsspektum bei IR- und Raman-Spektoskopie), quasi einen "fingepint". Vewendung fü analytische Zwecke: Supeposition de Spekten bei Stoffgemischen (Annahme: venachlässigbae Wechselwikung). Das Gesamtspektum egibt sich aus: I ges ( f ) = ni I i ( f ). Daaus lässt sich bei Kenntnis de chaakteistischen Spekten I i (f) die i n i bestimmen. (Σ i n i = 1). Die I i (f) müssen an Reinsubstanzen emittelt weden.

16 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 16 Computevefahen basieend auf othogonalen Spekten sind möglich. Liegt de einfache Fall vo, dass po Spezies eine chaakteistische spektoskopische Bande an de Stelle f i voliegt, an de von keine andeen Spezies spektoskopisches Signal geliefet wid, so kann I ges ( f i ) die Emittlung de Anteile n i auf einfache Weise mit: n i = efolgen. Oft ist es echt I i ( f i ) aufwendig und schwieig das spektoskopische Signal eine Stoffmischung in absolute Intensität zu bestimmen und mit dem Signal de Reinsubstanzen zu vegleichen. Dann n I ges ( f i ) I j ( f ) i j begnügt man sich meistens mit den elativen Konzentationen: =. n I ( f ) I ( f ) Voaussetzungen sind de lineae Zusammenhang zwischen Konzentation de i-ten Spezies mit dem spektoskopisch beobachteten Signal I( f ) = ni I i ( f ) und die Wechselwikungsfeiheit de veschiedenen Spezies. Diese Voaussetzungen müssen nicht imme efüllt sein. Die Abbildung zeigt als Beispiel den nicht ganz lineaen Zuwachs des Ramansignals mit de Molekülkonzentation. Duch entspechende nichtlineae Behandlung am Compute können auch solche Abweichungen beücksichtigt weden. j ges j i i Raman efficiency S 331cm -1 [1-9 cm -1 s -1 ] linea Y =,589E-7 X this wok Wang et al. fit Y =.51E-7 X+4.59E-6 X pue N -,5,,5,1,15,, 5 paticle density [mole/cm 3 ] Fig. 1.16: Nichtlineae Zuwachs de Ramanintensität mit zunehmende Konzentation an N.

17 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 17. Gundlagen.1 Ekenntnisgewinn in den Natuwissenschaften Duch Beobachtung (zunächst nu unte Ausnutzung de Sinnesogane) weden eine Fülle von einzelnen Ekenntnissen gewonnen. Zugelassen weden nu jene Beobachtungen, welche bei Wiedeholung an veschiedenem Ot und Zeit abe sonst gleichen Randbedingungen die gleichen Egebnisse liefen. Diese aus den Beobachtungen gewonnenen Ekenntnisse vesucht man duch Modelle in Zusammenhang zu bingen. Dabei entfent man sich mit diesen Modellen imme meh von de Ebene de unmittelbaen Beobachtung zu höheen Abstaktionsstufen. Voaussetzung fü diese Modelle ist, dass sie in sich und unteeinande nicht im Widespuch stehen. Dass kein logische Widespuch voliegt vesucht man daduch sichezustellen, dass man sich eine auf den Gesetzen de fomalen Logik aufbauenden Spache bedient (z.b. de Mathematik). Ein weitee mögliche Widespuch ist de dialektische Widespuch. Diese kann duch Veeinigung von These und Anti-These in de Synthese efolgen; (Bsp. Welle-Teilchen-Dualismus). Beziehung Physik-Mathematik: Die physikalischen Beobachtungen (Egebnisse von Expeimenten) chaakteisieen einen physikalischen Zustand. Diese wid mathematisch als Skala, Zustandsvekto, Matix, ode allgemein als Tenso (und somit als Element eines Vektoaumes) dagestellt. Ändeungen des Zustandes sind Opeatoen, die auf die Elemente des Vektoaumes wiken. Die in Expeimenten gefundenen Kausalitäten und Zusammenhänge müssen sich in mathematischen Zusammenhängen zwischen den Opeatoen und Zustandsvektoen widespiegeln. Ziel ist eine möglichst genaue Abbildung (im Sinne eines Isomophismus) de physikalischen Beobachtungen und Eeignisse in Opeatoen und Vektoen. Jede mathematische Schitt sollte dahe seine entspechende physikalische Bedeutung haben. (Wid jedoch nicht vollständig eeicht.). Symmetien..1 Symmetieopeationen und Symmetieelemente Def..1: Symmetieopeationen Eine Symmetieopeation ist eine Bewegung im Raum (de Atome des Moleküls ode Festköpes im 3 dim. Otsaum) in eine dem Ausgangszustand äquivalente Konfiguation, welche ununtescheidba (gleiche Eigenschaften) abe nicht notwendigeweise identisch dem Ausgangszustand ist. Mit diese Definition weden andee Symmetien, die ebenfalls mit de Guppentheoie behandelt weden (z. B. Zeitumkeh), zunächst ausgeschlossen, wenn als Raum de gewöhnliche Otsaum angesehen wid. Weites impliziet de Ausduck ununtescheidba, dass dabei das Molekül ode de Festköpe nicht seine Lage im Raum in untescheidbae Weise geändet haben daf. De Spezialfall von keine Veändeung (wid meist mit dem

18 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 18 Symbol E bezeichnet), und dahe identischem Endzustand ist ebenfalls inkludiet. De eigentliche tiefee Sinn de Def..1 liegt in de unteschiedlichen Bedeutung von ununtescheidba (ode auch äquivalent) und identisch. In Fig..1 sind z.b. die gleichseitigen Deiecke mit ununtescheidbaen Ecken aufgebaut. Davon fühen die esten beiden Opeationen zu ununtescheidbaen Positionen, wähend die letzte eine identische ist. Fig..1: Unteschied zwischen identisch und äquivalent (ununtescheidba). Die Vetauschung de Ecken - z.b. duch Dehungen um 1 = π/3 - füht das Deieck in äquivalente Konfiguationen II und III übe, die abe nicht identisch sind. Nu die Anodnung de Ecken in Konfiguation IV und I sind zueinande identisch. Die ununtescheidbaen äquivalenten Konfiguationen haben auch ununtescheidbae physikalische Eigenschaften gemäß Def..1. Die identischen Konfiguationen sind dabei nicht in ihen physikalischen Eigenschaften ausgezeichnet, sonden sind nu fiktiv duch eine Duchnummeieung de Ecken von den "nu" äquivalenten Konfiguationen untescheidba. Die Eigenschaft von äumlichen Objekten ununtescheidba (ode äquivalent) zu sein efüllt alle Bedingungen eine Äquivalenzelation. Daduch kann eine Klasseneinteilung nach äquivalenten Objekten duchgefüht weden. Wichtig ist jedoch die Tansitivität de Eigenschaft äquivalent zu sein, weil daduch die Hinteeinandeausfühung von Symmetieopeationen wohldefinieba wid. Def..: Symmetieelemente

19 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 19 Symmetieelemente sind geometische Elemente (Unteäume des 3 dim. Otsaumes) wie Punkte, Geaden, Ebenen, bezüglich denen Symmetieopeationen ausgefüht weden. Def..3: Punktsymmetien Punktsymmetien weden Symmetieopeationen genannt, welche zumindest einen Punkt des Raumes invaiant lassen. Bemekung: Die Symmetieelemente sind die Invaianten de zugehöigen Punktsymmetieopeationen. Zu Bescheibung von Symmetien in Molekülen weden die Punktsymmetieopeationen heangezogen, wähend zu Bescheibung von Festköpen weitee Symmetieopeationen (Tanslationen im Raum und ihe Kombination mit Punktsymmetieopeationen) betachtet weden müssen... Punktsymmetieguppen Auftetende Punktsymmetien sind in Tabelle.1 beschieben und die dafü vewendeten Symbole angegeben (Schönflies, Hemann-Mauguin). Alle weiteen Punktsymmetien können aus diesen geneiet weden. Die Hinteeinandeausfühung von Symmetieopeationen kann als Veknüpfung im guppentheoetischen Sinn definiet weden. Def..4: Veknüpfung von Symmetieopeationen Die Veknüpfung von Symmetieopeationen wid als Hinteeinandeausfühung definiet. Tabelle.1: Punktsymmetien (Schönflies und Hemann-Mauguin Bezeichnungen) Symmetieelement / Symbol Ebene Spiegelebene / σ, m Punkt Invesionszentum / i, 1 Geade Dehachse / C n, n n=, 3, 4,... Opeation / Symbol Spiegelung an Ebene / σ, m Invesion (Punktspiegelung) / i, 1 Dehung um Achse / C n, n n=, 3,... Bescheibung Eine Symmetieebene geneiet genau eine Symmetieopeation. σ =E, ist zu sich selbst inves. Ein Symmetiezentum geneiet genau eine Symmetieopeation. i =E, ist zu sich selbst inves. n bezeichnet die Zähligkeit de Achse. De Dehwinkel n ist π/n. C n = E. Geneiet

20 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite Geade+Ebene Dehspiegelachse / S n, n/m n=, 3, 4,... fü n=4k auch n n=k (k ungeade) auch k Dehung um Achse und Spiegelung um Ebene nomal zu Achse. (Hoizontale Spiegelebene σ h ) / S n, n/m n=, 3, 4,... n, k n ist π/n. C n = E. Geneiet n Opeationen. Man scheibt imme den niedigsten 3 Tem an: z.b. anstelle C 6 scheibt man C. Inveses Element : (C m n ) -1 = C n-m n. Die unabhängige Existenz von Dehung und Spiegelung gaantiet die Zusammensetzung zu eine S n. Sie kann jedoch existieen, ohne daß C n und σ unabhängig davon existieen. n=geade: S m n =C m n (m geade) S n n =E. S m m = i (m ungeade). (S m n ) -1 = S n-m n. n=ungeade: C n und σ existieen auch getennt: S n n =σ und S n σ = C n. S n n =E. Geneiet n Symmetieopeation en. (S m n ) -1 =C n-m n (m geade) (S m n ) -1 n-m =S n (m unge.) Satz.1: Symmetieguppen Die Symmetieopeationen nach Def..1, welche ein Objekt im Raum invaiant escheinen lassen, bilden mit de Veknüpfung aus Def..4 eine Guppe. Die Punktsymmetieopeationen bilden eine endliche Guppe nu, wenn sie mindestens einen gemeinsamen Punkt im Raum invaiant lassen. Beweis: De Beweis von Satz.1 baucht nicht in de üblichen mathematischen Stenge duchgefüht weden. Vielmeh kann anschaulich kla gemacht weden, dass die Guppenaxiome mit Symmetieopeationen nach Def..1 und de Veknüpfung nach Def..4 efüllt sind. Die Wohldefinietheit de Veknüpfung (ode Abgeschlossenheit) folgt aus de Tansitivität de Eigenschaft ununtescheidba. Das assoziative Gesetz kann aus dem assoziativen Gesetz fü allgemeine Bewegungen (Rotationen, Spiegelungen, Tanslationen) im Raum (nu die Reihenfolge ist wichtig) übenommen weden. Inveses und neutales Element

21 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 1 haben zwangsläufig auch die Eigenschaft ununtescheidbae Objekte zu geneieen und existieen dahe. Punktopeationen bilden nu dann endliche Guppen, wenn sie einen gemeinsamen invaianten Punkt im Raum besitzen, ansonsten gilt nicht meh, dass ein Symmetieelement endlich oft hinteeinande ausgefüht die Identität egibt. Bei Festköpen wo auch Tanslationen (unendliche zyklische Guppe) hinzugenommen weden, gibt es mehee Möglichkeiten fü invaiante Punkte bei Punktsymmetien, ode auch ga keine invaianten Punkte. Im mathematischen Sinne können die Symmetieopeationen duch othogonale (unitäe) Matizen dagestellt weden. Demnach sind die Symmetieopeationen eine Unteguppe de Guppe de othogonalen (unitäen) Matizen. Da die invese Symmetieopeation existiet, und die Symmetieopeationen so zusammengefasst weden, dass Abgeschlossenheit gewähleistet ist, ist die Guppeneigenschaft gegeben. Die Hinteeinandeausfühung von Symmetieopeationen ist im allgemeinen nicht kommutativ. Folgende Punktsymmetieopeationen jedoch vetauschen miteinande: 1) Dehungen um die selbe Achse: C n m C l k = C nl lm+nk. ) Spiegelung an Ebenen die senkecht zueinande sind: σ 1 σ = C. 3) Invesion mit igendeine Dehung ode Spiegelung: 1 = i C n = S n (n=4k); 1 = i C n = S n (n=k). 4) Zwei C Dehungen um Achsen senkecht zueinande: C (x) C (y) = C (z). 5) Dehung und Spiegelung an Ebene senkecht zu Dehachse: σ h C n = S n. (Hoizontale Spiegeleben σ h ) Die Guppen de endlichen Punktsymmetien können als Unteguppen eine übegeodneten goßen Symmetieguppe angesehen weden. Bezeichnungsweise, und Einteilung kann aus Tabelle., Tabelle.3, Tabelle.4 und Tabelle.5 entnommen weden. Die Bezeichnung nach Schönflies (ältee Bezeichnung, bei Molekülen auch heute üblich) oientiet sich dabei nach dem Symmetieelement mit höchste Symmetie (Dehung vo Spiegelung, Dehspiegelung und Invesion) und eine weiteen Klassifikation (falls notwendig) wie zusätzliche Spiegelebenen ode weitee othogonale Dehachsen, welche mit einem eigenen Buchstaben (D) gekennzeichnet weden. Hochsymmetische Guppen weden mit eigenen Symbolen belegt (z.b. T von Tetaede, O von Oktaede etc.). Die intenationale Bezeichnungsweise (Hemann-Mauguin) ist vowiegend bei Festköpen heute üblich und gibt die Geneatoen (ezeugende Elemente) de Guppe an. Dies ist keineswegs eindeutig. Tabelle.: Punktsymmetieguppen allgemeine Moleküle C 1, 1 E (Tiviale Guppe) C s, m σ,σ =E (zyklische Guppe de Odnung ) C i, 1 i,i =E (Alle Guppen.dnung sind isomoph!) C n, n C n,...,c n n =E (zyklische Guppe mit n Elementen); Spezialfall n=1 egibt: C 1

22 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite S n, k (n=k) S n, n (n=4k) (n ungeade=c nh ) C nh, n/m (n geade) n (n ungeade) C nv, nmm (n geade, n ) nm (n ungeade) D n, n (n geade) n (n ungeade) E,S n,s n-1 n =C n/,..,s n C n,σ h, S n C n, n mal σ v, C n, C,... (zyklische Guppe mit n Elementen); Spezialfall n= egibt: C i (abel'sche Guppe aus n Elementen, die Spiegelebene steht senkecht zu Dehachse); Spezialfall n=1 egibt: C s Bei geadem n titt ein Invesionszentum auf. (Guppe mit n Elementen.) Die Spiegelebenen beinhalten die Dehachsen und weden Vetikalebenen genannt. Insgesamt ezeugt die Dehung n veschiedene Vetikalebenen, wenn n ungeade ist. Bei geadem n ezeugt C n n/ Vetikalebenen, abe zusätzliche teten noch n/ weitee Spiegelebenen (Diagonalebenen) als Winkelhalbieende auf (σ d ). (Guppe mit n Elementen) Die C sind senkecht zu C n. Insgesamt ezeugt bei ungeadem n die n-zählige Dehung n C, die mit C benannt weden. Bei geadem n weden n/ diekt duch die Dehung ezeugt (C ), abe zusätzlich teten noch C als Winkelhalbieende auf. D nh, n/mmm (n geade, n ) n/mm (n ungeade) C n, C, S n, σ h, n mal σ v (Guppe mit 4n Elementen) Die Guppe besteht aus eine D n mit eine zusätzlichen σ h, welche die C s enthält. Dies ezeugt weitee σ v s und eine S n. Bei geadem n titt ein Invesionszentum auf. D nd, n m (n geade) n /m (n ungeade) C n, C, S n, n mal σ d (Guppe mit 4n Elementen) Die Guppe besteht aus eine D n mit zusätzlichen σ d s, welche die Winkel zwischen den C s halbiet. Zusätzlich titt noch eine S n auf. Fü ungeade n titt eine Invesion auf. Um mit möglichst wenigen Geneatoen auszukommen, weden Kombinationen aus Symmetieelementen mit eigenen Bezeichnungen belegt: n/m fü n-zählige Dehung und hoizontale Spiegelebene, nm fü n-zählige Dehung und vetikale Spiegelebene, n fü n- zählige Dehung und senkechte -zählige Dehung, n fü Dehinvesion (Dehung mit Invesion). Fü einige Guppenbezeichnungen weden Abküzungen anstelle des Full Symbol s benützt.

23 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 3 C3 v C4 v D3 D4 D3 h D d D3 d Fig..: Symmetieelemente in einigen Symmetieguppen Zu besseen Veanschaulichung weden in Fig.. die veschiedenen Symmetieelemente fü einige Punktsymmetieguppen gezeigt. Lineae Moleküle besitzen keine endlichen Punktsymmetieguppen sonden unendlich viele Dehungen, Spiegelungen etc. und haben dahe eigene Bezeichnungen. Tabelle.3: Punktsymmetieguppen lineae Moleküle D h, ( /m) C, viele C, σ h, viele σ v, Molekül besteht aus gleichen Hälften S, (Invesionszentum) C v, ( m) C, viele σ v Molekül besteht aus ungleichen Hälften

24 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 4 Tabelle.4: Punktsymmetieguppen eguläe Polyede und daaus abgeleitete Guppen T, 3 Tetaedeguppe T d, 43m Tetaede: 4 gleichseitige Deiecke 4 Ecken 6 Kanten T h, m3 Full Symbol: 3 m O, 43 Oktaedeguppe O h, m3m Full Symbol: 4 3 m m Wüfel: 6 Quadate 8 Ecken 1 Kanten Oktaede: 8 gleichseitige Deiecke 6 Ecken 1 Kanten I, (53) Ikosaedeguppe I h, ( 53m ) Dodekaede: 1 gleichseitige Fünfecke Ecken 3 Kanten Ikosaede: gleichseitige Deiecke 1 Ecken 3 Kanten

25 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 5 Die in den wichtigsten Punktsymmetieguppen enthaltenen Symmetieopeationen geodnet nach Klassen konjugiete Elemente, als auch gebäuchlich Bezeichnungen (Schönflies, intenational shot Symbol, intenational Full Symbol) können de Tabelle.5 entnommen weden. (Angegeben ist: Bezeichnung Schönflies, bei den kistallogaphischen Guppen auch die Bezeichnungen nach Hemann-Mauguin (Intenational) und das Full Symbol ) Tabelle.5: Die wichtigsten Punktguppen und ihe Klassen konjugiete Elemente: C 1, 1 C s, m E E, σ h E, i C i, 1 C, E, C C 3, 3 E, C 3, C 3 C 4, 4 3 E, C 4, C, C 4 C 5 E, C 5, C 5, C 3 4 5, C 5 C 6, 6 E, C 6, C 3, C, C 5 3, C 6 C 7 E, C 7, C 7, C 3 7, C 4 7, C 5 6 7, C 7 C 8 E, C 8, C 4, C, C 3 4, C 3 8, C 5 7 8, C 8 D, E, C (z), C (y), C (x) D 3, 3 E, C 3, 3C D 4, 4 E, C 4, C (=C 4 ), C, C D 5 E, C 5, C 5, 5C D 6, 6 E, C 6, C 3, C, 3C, 3C C v, mm E, C, σ v (xz), σ v (yz) C 3v, 3m E, C 3, 3σ v C 4v, 4mm E, C 4, C, σ v, σ d C 5v E, C 5, C 5, 5σ v C 6v, 6mm E, C 6, C 3, C, 3σ v, 3σ d C h, /m E, C, i, σ h C 3h, 6 E, C 3, C 5 3, σ h, S 3, S 3 C 4h, 4/m E, C 4, C, C 3 4, i, S 3 4, σ h, S 4 C 5h E, C 5, C 5, C 3 5, C 4 5, σ h, S 5, S 3 5, S 7 9 5, S 5 C 6h, 6/m E, C 6, C 3, C, C 3, C 5 6, i, S 5 3, S 5 6, σ h, S 6, S 3 E, C (z), C (y), C (x), i, σ(xy), σ(xz), σ(yz) D h, mmm, m m m D 3h, 6m E, C 3, 3C, σ h, S 3, 3σ v D 4h, 4/mmm, E, C 4, C, C, C, i, S 4, σ h, σ v, σ d 4 m m m D 5h E, C 5, C 5, 5C, σ h, S 5, S 3 5, 5σ v D 6h, 6/mmm, E, C 6, C 3, C, 3C, 3C, i, S 3, S 6, σ h, 3σ v, 3σ d 6 m m m D 8h E, C 8, C 4, C, C 3 8, 4C, 4C, i, S 8, S 3 8, S 4, σ h, 4σ v, 4σ d D d, 4m E, S 4, C, C,σ d

26 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 6 D 3d, 3 m, 3 m D 4d D 5d E, C 3, 3C, i, S 6, 3σ d E, S 8, C 4, S 8 3, C, 4C,4σ d E, C 5, C 5, 5C, i, S 3 1, S 1, 5σ d S 4, 4 3 E, S 4, C, S 4 S 6, 3 E, C 3, C 3, i, S 5 6, S 6 S 8 E, S 8, C 4, S 3 8, C, S 5 8, C 3 7 4, S 8 T, 3 E, 4C 3, 4C 3, 3C T h, m3, 3 m E, 4C 3, 4C 3, 3C, i, 4S 6, 4S 6 5, 3σ h T d, 43m E, 8C 3, 3C, 6S 4, 6σ d O, 43 E, 6C 4, 3C (= C 4 ), 8C 3, 6C 4 E, 6C 4, 3C (= C 4 ), 8C 3, 6C, i, 6S 4, 8S 6, 3σ h, 6σ d O h, m3m, 3 m m I E, 1C 5, 1C 5, C 3, 15C I h E, 1C 5, 1C 5, C 3, 15C, i, 1S 1, 1S 3 1, S 6, 15σ C v E, C Φ..., σ v D h E, C Φ..., σ v, i, S Φ..., C..3 Bestimmung de Symmetieguppe mit Beispielen Beispiele fü Moleküle veschiedene Symmetie wäe das CH 4 -Molekül, welches die H- Atome in den Ecken eines Tetaedes angeodnet hat und das C-Atom im Schwepunkt sitzt. Damit hat dieses Molekül die T d -Symmetie des Tetaedes. Wid diese Tetaede stak vezet, wie dies z.b. beim FClSO-Molekül de Fall ist (Fig..3), dann veschwinden bald die Symmetieelemente. FClSO hat keine Symmetieelemente meh und gehöt dahe zu C 1 - Symmetieguppe. Fig..3: FClSO-Molekül Füht man eine nicht ga so dastische Reduktion de Symmetie duch, indem man z.b. vom Tetaede nu an eine Ecke ein Atom austauscht (z.b. CH 3 Cl), so eduziet sich die

27 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 7 Symmetie zu C 3v. Veschiebt man nun die ausgetauschte Ecke in die Ebene de andeen ununtescheidbaen Ecken so gelangt man zum AB 3 -Molekül, wie es in Fig..4 dagestellt ist. Daduch, dass nun alle Atome in eine Ebene liegen, wuden zu C 3 -Achse senkechte C und eine hoizontale Spiegelebene geneiet (Symmetie des gleichseitigen Deiecks). Daduch wude die Symmetie deutlich ehöht und die Symmetieguppe ist D 3h. Fig..4: Ebenes AB 3 -Molekül Ein weitees einfaches Molekül, bei dem die Symmetieguppe leicht zu ekennen ist, ist das Wassemolekül H O. Es besitzt offenba eine -zählige Achse, welche duch den Sauestoff hinduchgeht, keine hoizontale Spiegelebene, abe eine leicht ekennbae vetikale Spiegelebene, welche die beiden H-Atome ineinande übefüht. Die Molekülebene selbst ist ebenfalls Symmetieebene und die Punktguppe ist somit C v. Nicht bei allen Molekülen ist die Punktguppe so leicht ekennba, deshalb ist es nützlich sich eine systematische Vogangsweise zuechtzulegen. Eine Möglichkeit ist ein Vogehen nach Fig..5.

28 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 8 Fig..5: Schema zu Bestimmung de Punktguppe bei Molekülen Es wid in 5 Schitten vogegangen: 1. Bestimme ob das Molekül zu eine de Spezialguppen gehöt. Die lineaen Moleküle mit den Guppen D h und C v beeiten mit Hilfe von Tafel 3.3.b keine Schwieigkeiten. Ebenso sind die kubischen Guppen (velangen 4 C 3 ) und die Ikosaedeguppen ( velangen 1 C 3 und 5 C 5 ) mit Hilfe von Tafel 3.3.c und den dain enthaltenen Figuen leicht zu ekennen.. Suche nach eine Deh- ode Dehspiegelachse. Findet man keine, so liegen die Sondefälle von nu Spiegelebene (C s ), nu Invesionszentum (C i, seh selten) ode ga keine Symmetie (C 1 ) vo. 3. Reine geadzahlige Dehspiegelachse. (keine Symmetieebene ode Dehachse auße eine kolineaen.) Dies liefet die Guppen S n (n geade). Diese Guppen besitzen außedem noch C n/ Achsen.

29 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 9 4. Suche nach de Dehachse höchste Odnung. Möglich sind auch dei C -Achsen, wobei man, wenn vohanden jene nimmt, die eine ausgezeichnete Lage einnimmt (z.b. Molekülachse). Existiet ein Satz von n C -Achsen senkecht zu C n so geht man zu Schitt 5. Ansonsten gehöt das Molekül zu eine de Guppen C n, C nv, C nh. Kein Symmetieelement auße de C n : C n n vetikale Spiegelebenen: C nv eine hoizontale Spiegelebene: C nh 5. Diese letzte Schitt liefet die Guppen D n, D nh und D nd. Kein Symmetieelement auße de C n und den C s: D n eine hoizontale Spiegelebene: D nh (außedem besitzt eine D nh Guppe noch n vetikale Spiegelebenen, welche die senkechten C s beinhalten) keine hoizontale Spiegelebene, abe n vetikale Ebenen, zwischen den C -Achsen: D nd Mit Hilfe diese Pozedu lassen sich auch komplizietee Moleküle leicht zu eine Symmetieguppe zuodnen. Als Beispiel nehmen wi das Feocene, welches in veschiedenen Konfiguationen vokommen kann, wie sie in Fig..6 gezeigt sind. Fig..6: Feocene Einmal sind die 5-Ecke unvedeht übeeinande angeodnet (dies füht zu eine hoizontalen Spiegelebene), das andee mal sind sie vedeht, bzw. spiegelbildlich übeeinande gestapelt. Letztees venichtet die eine Existenz eine Spiegelebene, sie kommt nu meh in Kombination mit eine 1-zähligen Achse vo. Wenn man nach de obigen Pozedu aus Fig..5 vogeht, so kann man die esten 3 Schitte übespingen. Fü beide Modifikationen findet man eine 5-zählige Achse als höchste Symmetie und weitee senkechte -zählige Achsen. Wähend jedoch die Modifikation mit den unvedeht übeeinande gestapelten 5-Ecken eine hoizontale Spiegelebene besitzt und somit zu D 5h gehöt, liegen bei de andeen Modifikation nu vetikale Spiegelebenen vo, woaus die Symmetieguppe D 5d folgt. Eine Übepüfung de Zuodnung kann mit Hilfe de detaillieten Auflistung de Symmetieelemente de Tabelle.5 efolgen. Demnach muss die D 5d auch eine S 1 und ein Invesionszentum besitzen, welche in D 5h nicht vohanden sind.

30 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-Spektoskopie, std. SS 4 Seite 3..4 Das Abeiten mit Chaaktetafeln Um nun mit den emittelten Symmetieguppen weite abeiten zu können ist folgende fundamentale Zusammenhang de beobachtbaen Eigenschaften eines Objektes (Molekül ode Festköpe) mit den Symmetien des Objektes besondes wichtig:

31 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-... std. SS 4 Seite 31 Satz.: Satz von Neumann - Minnigeode und P. Cuie a) Die beobachtbaen Eigenschaften (Obsevablen) des Gundzustandes sind invaiant gegenübe Symmetieopeationen. ode b) Die Symmetieguppe eines Objektes (Molekül, Festköpe) ist eine Unteguppe de Symmetieguppe jede beobachtbaen Eigenschaft des Objektes. Beweis: In seine esten Fom a) ist de Beweis tivial, da ja beeits in Def. 3.1 festgelegt wude, dass Symmetieopeationen das Objekt ununtescheidba (also keine Ändeung in seinen beobachtbaen Eigenschaften) lassen müssen. Da die Bestimmung de Symmetieguppe im allgemeinen im Gundzustand des Objektes efolgt, wude Satz. auf die Eigenschaften des Gundzustandes eingeschänkt. In de zweiten Fomulieung b) ist lediglich zu zeigen, dass dies de Fomulieung a) entspicht. Dazu betachten wi eine beliebige Eigenschaft (z.b. das Dipolmoment) im homogenen, isotopen Raum. Alle Symmetieeigenschaften, welche die betachtete Eigenschaft (Dipolmoment) invaiant lassen, bilden eine Guppe (z.b. C v fü das Dipolmoment). Soll nun ein Objekt im homogenen, isotopen Raum diese Eigenschaft besitzen, so düfen nu Symmetieopeationen aufteten, welche auch diese betachtete Eigenschaft invaiant lässt. Also sind die Symmetieopeationen des Objektes auf jeden Fall eine Teilmenge de Symmetieopeationen de Eigenschaft. Da aus Satz.1 die Symmetieopeationen, die ein Objekt ununtescheidba lassen eine Guppe bilden, ehalten wi eine Teilmenge aus de Symmetieguppe de beobachtbaen Eigenschaft, welche eine Guppe bildet, also eine Unteguppe. Bemekung: Es ist auch sofot kla, dass im allgemeinen die Symmetieguppe des Objektes viel kleine als die Symmetieguppe eine beobachteten Eigenschaft ist, also eine echte Unteguppe voliegt. Die Infomation, ob nun eine physikalische Eigenschaft mit den Symmetieopeationen eines Objektes vetäglich ist, kann mit Hilfe de Chaaktetafeln, welche beeits ausgeechnet und tabelliet fü alle elevanten Symmetieguppen voliegen, ehalten weden. In de nächstfolgenden Tabelle.6 sind die Chaaktetafeln fü die meisten Punktguppen angegeben:

32 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-... std. SS 4 Seite 3 Tabelle.6: Chaaktetafeln de wichtigsten Punktguppen

33 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-... std. SS 4 Seite 33

34 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-... std. SS 4 Seite 34

35 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-... std. SS 4 Seite 35

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38 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-... std. SS 4 Seite 38

39 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-... std. SS 4 Seite 39

40 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-... std. SS 4 Seite 4

41 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-... std. SS 4 Seite 41

42 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-... std. SS 4 Seite 4 Bei den Chaaktetafeln sind zunächst als Spaltenübeschiften die jeweiligen Symmetieopeationen, zusammengefasst nach Klassen konjugiete Elemente, angegeben. Die einzelnen Zeilen beinhalten die sogenannten ieduziblen Dastellungen. Diese enthalten fü jede Symmetieopeation Zahlen (eell ode komplex) bzw. Matizen (mehdimensionale ieduzible Dastellungen) welche angeben, um welchen Fakto die entspechende physikalische Göße bei Duchfühung de Symmetieopeation zu multiplizieen ist. Bei mehdimensionalen ieduziblen Dastellungen weden anstelle de Matizen meist nu deen Spuen angegeben, welche Chaaktee genannt weden. Daaus leitet sich die Bezeichnung Chaaktetafeln ab. Die Chaaktee (Spuen) von Dastellungen sind fü alle Symmetieopeationen eine Klasse konjugiete Elemente gleich, weshalb in den Chaaktetafeln nicht alle Symmetieopeationen sonden nu die veschiedenen Klassen konjugiete Elemente angegeben sind. Außedem gibt es nu so viele veschiedene ieduzible Dastellungen wie Klassen konjugiete Elemente. Diese veschiedenen ieduziblen Dastellungen weden mit Buchstaben und Indizes chaakteisiet. Dabei wid de Buchstabe A fü ieduzible Dastellungen vegeben, bei denen das

43 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-... std. SS 4 Seite 43 Hauptsymmetieelement, welches die Bezeichnung de Symmetieguppe bestimmt (Schönflies) ehalten bleibt, also invaiant ist (z.b. +1 bei eindimensionalen ieduziblen Dastellungen). Ist dieses nicht ehalten, so wid de Buchstabe B vegeben, solange die ieduzible Dastellung eindimensional ist. Bei mehdimensionalen Dastellungen wid E ( Dimensionen), F (3 Dimensionen), G (4 Dimensionen) und H (5 Dimensionen) vegeben. Eine wichtige Eigenschaft diese ieduziblen Dastellungen ist, dass sie zueinande othogonal sind. Fü die Chaaktee lautet diese Othogonalität: Satz.3: Othogonalität de Chaaktee 1/g Σσ(G) χi(σ)χj(σ-1) = δij Dabei bedeutet g die Odnung de Guppen (Anzahl an Symmetieopeationen) und i und j bezeichnet jeweils eine ieduzible Dastellung (Zeile in de Chaaktetafel). Zu beachten ist auch, dass die Summe übe alle Symmetieopeationen σ zu bilden ist, und nicht nu übe die Klassen konjugiete Elemente die in den Chaaktetafeln angegeben sind. Die Othogonalität de ieduziblen Dastellungen ist von zentale Bedeutung in de Guppentheoie. Insbesondee hilft sie in de Auffindung de einzelnen ieduziblen Dastellungen. Zusammen mit de Tatsache, dass es nicht meh veschiedene ieduzible Dastellungen als Klassen konjugiete Elemente gibt, stellt die Othogonalitätselation ein stak einschänkendes Kiteium fü die ieduziblen Dastellungen da, woduch ihe Auffindung stak veeinfacht wid. Fü zyklische Guppen (weden duch Hinteeinandeausfühung eine einzelnen Symmetieopeation geneiet, z.b. die Tanslationen in Festköpen) haben die ieduziblen Dastellungen bezogen auf den Köpe de komplexen Zahlen eine einfache Gestalt. Die m-te ieduzible Dastellung (m =, 1,... N-1) fü das Element a n (n =,1,... N-1) lautet: e imnπ/n. Eine weitee wichtige Tatsache ist, dass nun die Dastellung de Symmetieopeationen fü jede beliebige physikalische Eigenschaft (beliebige Tensogöße) als Summe aus den ieduziblen Dastellungen aufgebaut weden kann. Dies heißt zum Beispiel, dass auch die Schwingungen eines Moleküls nach den ieduziblen Dastellungen klassifiziet weden können, bzw. dass jede beliebige Auslenkungsvekto fü die Atompositionen sich aus den veschiedenen ieduziblen Dastellungen zusammensetzt. Das bedeutet, dass de Chaakte χ eine beliebigen Dastellung Γ fü jede Symmetieopeatione σ sich als Lineakombination aus den Chaakteen de ieduziblen Dastellungen scheiben lässt: χγ(σ)=σj cjχj(σ). Mit Hilfe de Othogolnalitätselationen von Satz.3 kann man echt einfach die Anteile de einzelnen ieduziblen Dastellungen ausechnen: Satz.4: goldene Regel Wie oft eine ieduzible Dastellung in eine eduziblen enthalten ist egibt sich aus: cj = 1/g Σσ(G) χγ(σ) χj(σ-1) Wie mit diesen Beziehungen einfach geabeitet weden kann, soll am Beispiel von Schwingungen einfache Moleküle gezeigt weden.

44 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-... std. SS 4 Seite Beispiel H O Fü das Molekül H O sieht man echt einfach, dass eine -zählige Dehachse (Dehung um 18 ) duch das Sauestoffatom geht und auch eine vetikale Spiegelebene voliegt. Nach dem Schema gemäß Fig..5 egibt sich die dazugehöige Punktguppe zu C v. Laut Tabelle.1 und Tabelle.6 ekennt man, dass neben diesen beiden Symmetieopeationen auch noch die Molekülebene selbst und die Identität vohanden sind. Man wählt nun ein Achsensystem, in dem die z-richtung die Achse de Dehachse ist, und yz die Molekülebene. Die Wahl ist hie willkülich und kann auch in andee Weise efolgen, abe dann muss de Unteschied im Achsensystem zu den tabellieten Chaaktetafeln exta beücksichtigt weden. Fig..7: Symmetiebestimmung und Reduzieung nach den ieduziblen Dastellungen fü die Schwingungen des H O-Moleküls.

45 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-... std. SS 4 Seite 45 Das gleiche Achsensystem legt man nun duch jedes de Atome und ehält somit die Basisvektoen fü alle Feiheitsgade de Auslenkungen de Atome. In diesem Fall ist das ein 9-dimensionale Vekto. In de obigen Beispielechnung (Fig..7) wuden die Chaaktee de Dastellung de Auslenkungsvektoen übe die entspechenden Matizen gebildet, um nochmals den zugunde liegenden Hintegund zu vedeutlichen. Abe es genügt alleine die Kenntnis de Chaaktee de Dastellung de nomalen Tanslation im 3-dim. Raum (ehältlich aus de Chaaktetafel), um zusammen mit de Kenntnis de Anzahl an Atomen, welche bei den Symmetieopeationen nicht vetauscht weden, die Chaaktee de Dastellung mit χ feiheitsgad = χ tansl. n atom zu bilden. Dies ist in folgende kuzen Tabelle veanschaulicht. Tabelle.7: Bestimmung de Chaaktee de Dastellung fü die Feiheitsgade von H O z H / C v E C Γ tansl n atom Γ feiheitsgad Man ehält somit die Chaaktee fü die Dastellung de Feiheitsgade, welche nun mit de goldenen Regel von Satz.4 nach den einzelnen ieduziblen Dastellungen auseduziet weden müssen. Das Egebnis lautet: Γ feiheitsgad =3A 1 +1A +B 1 +3B. Davon müssen noch die Tanslationen mit Γ tansl. =1A 1 +A +1B 1 +1B und Rotationen Γ ot =A 1 +1A +1B 1 +1B mit abgezogen weden, um zu den Schwingungen Γ schwing =A 1 +A +B 1 +1B zu kommen. Man kann diese Analyse jedoch auch fü einzelne Feiheitsgade duchfühen, wenn sichegestellt ist, dass die Gesamtsymmetie nicht veletzt wid. So kann z.b O in allen 3 Feiheitsgaden einzeln analysiet weden, da O auf einem Platz im Molekül liegt, wo es gegen alle Symmetieopeationen invaiant ist. Man ehält: O x : 1B 1, O y : 1B und O z : 1A 1. Bei den H Atomen geht dies jedoch nicht, da sie bei einigen Symmetieopeationen gegenseitig vetauschen, woduch die einzelnen Feiheitsgade de H-Atome nu paaweise vewendet weden düfen. Ähnlich zu Tabelle.7 ehält man fü die Chaaktee de Dastellungen fü die paaweise zusammengefassten Feiheitsgade de beiden H-Atome: σ xz σ yz Tabelle.8: Analyse nach Lagesymmetie de beiden H-Atome z H in H / C S E C σ xz σ yz Γ x Γ y Γ z n atom Γ Hx - Γ Hy Γ Hz Daaus ehält man duch Auseduzieen mit de goldenen Regel (Satz.4), dass die x- Auslenkungen de beiden H-Atome zu 1A +1B 1, die y Auslenkungen zu 1A 1 +1B. und die z- Auslenkungen zu 1A 1 +1B beitagen. Man ehält wiede das gleiche Gesamtegebnis, von dem die Tanslationen und Rotationen abzuziehen sind. In diesem Fall sind wi abe in de

46 P. Knoll, Volesung: Raman- und Infaot-... std. SS 4 Seite 46 Lage auszusagen, dass die beiden totalsymmetischen Schwingungen (A 1 ) nu duch Bewegungen des O-Atoms in z und de beiden H-Atome in y und z- Richtung veusacht wid. In gleiche Weise lässt sich nun auch die B -Schwingung analysieen, bei de nu Anteile von O-y und den beiden H-yz Bewegungen involviet sind. Es muss noch angemekt weden, dass diese At de Analyse nu fü endliche Symmetieguppen duchgefüht weden kann, da sonst in Satz.3 und Satz.4 unendliche Summen aufteten wüden. Dies ist z.b. bei CO de Fall..3 Was sind Photonen?.3.1 Welle-Teilchen-Dualismus iωt ik i( ωt+ k ) Welle: peiodisch in Raum und Zeit: A(, t) = Ae e = Ae. ω = πf : Keisfequenz, k k = π λ k : Wellenvekto, k π = = k. λ Teilchen: Ein mit Masse behaftetes Objekt, das duch Enegie E und Impuls p im Bewegungszustand chaakteisiet weden kann. Die Bewegungsändeung wid dabei duch die Newton schen Axiome (F=Mb) beschieben. In de Quantenmechanik Veeinigung von Teilchen und Wellenbild; Konzentation auf die Ewatungswete von Enegie und Impuls. Zusätzlich benützt man in de Quantenmechanik noch die Statistik um Wahscheinlichkeitsaussagen von Beobachtungen teffen zu können. Zusammenhang zwischen Teilchen und Wellenbild (z.b. in de Optik): (1) Enegie: E f hf h c π = hω = hπ = = = h c = hkc. λ λ π k h k () Impuls: p = hk = h =. λ k λ k Aus (1) und () folgt gleich Null. E = p c, die elativistische Enegie-Impuls-Beziehung fü Ruhemasse (3) Fü klassische Teilchen ist hingegen die Enegie p E =. m Diese scheinbae Diskepanz wid duch die elativistische Mechanik aufgeklät. Hie ist die Enegie mit Ruhemasse und Impuls auf folgende At vebunden: Relativistische Enegie: E = pc + m c ( ) ( ).

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