Bandstrukturen II: NFE-Ansatz (nearly free electron)
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- Friederike Bretz
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1 Bndstrukturen II: NFE-Anstz (nerly free electron) Quntenchemische Rechenmethoden: Grundlgen und Anwendungen Croline Röhr, Universität Freiburg M+K-Kurs,
2 1-dimensionler Fll Teilchen im Ksten, potentilfrei (Wdh. Montg) Teilchen im Ksten, mit periodischem Potentil der Rümpfe 2-dimensionler Fll Allgemeines Beispiel: Squrium Reziproke Gitter, k-flächen/-rum, BZ 3-dimensionler Fll, einfche Metlle Allgemeines Bndstrukturen Fermiflächen Zustndsdichten Zusmmenfssung
3 Litertur Lehrbücher der Festkörperphysik: Ch. Kittel: Festkörperphysik, Oldenbourg. R. Gross, A. Mrx: Festkörperphysik, De Gruyter, G. Grosso, G. P. Prrvicini: Solid Stte Physics, Acdemic Press. Richrd M. Mrtin, Electronic Structure, Cmbridge University Press. Uichiro Mizutni: Introduction to the Electron Theory of Metls, Cmbridge University Press, 2001.
4 1-dimensionler Fll 1-dimensionler Fll Teilchen im Ksten, potentilfrei (Wdh. Montg) Teilchen im Ksten, mit periodischem Potentil der Rümpfe 2-dimensionler Fll Allgemeines Beispiel: Squrium Reziproke Gitter, k-flächen/-rum, BZ 3-dimensionler Fll, einfche Metlle Allgemeines Bndstrukturen Fermiflächen Zustndsdichten Zusmmenfssung
5 1-dimensionler Fll Teilchen im Ksten, potentilfrei (Wdh. Montg) Teilchen im Ksten, potentilfrei: Anstz Modell 1D Kiste der Länge L kein Potentil im Ksten Eigenwertproblem der Energie vergleichsweise einfch, d nur kinetische Energie der Elektronen zu berücksichtigen Ĥψ(x) = Eψ(x) us der kinetischen Energie p = m ev und E = 1 2 mev2, d.h. E = p2 2m e folgt für die Schrödingergleichung ˆp 2 2m e ψ(x) = Eψ(x) bzw. mit dem Impulsopertor ˆp = i d dx 2 d 2 2m e dx 2ψ(x) = Eψ(x) tomre Einheiten bleibt ls Eigenwertproblem: ψ(x) = Eψ(x) = 1; Msse: me = 1 Länge in Bohr (1 Bohr = 52.9 pm); E in Hrtee ( 1 H = 1 Ryd = 13.6 ev) 2
6 1-dimensionler Fll Teilchen im Ksten, potentilfrei (Wdh. Montg) Teilchen im Ksten, potentilfrei: Lösungen des Eigenwertproblems mit der Rndbedingung 0 x L (L = Kstenlänge ) Eigenwerte: E Qudrt der Quntenzhl n 2 E n = h2 n 2 8m el 2 mit k = ± 2π L n wird die Lösung uf die Kstenlänge L normiert: E = 2 k 2 2m e tomre Einheiten E = 1 2 k2 Eigenfunktionen: ebene Wellen (PW) sinx und cosx bzw. e ikx ψ n = e ikx = cosk nx +i sink nx mit k n = ± 2π L n
7 1-dimensionler Fll Teilchen im Ksten, potentilfrei (Wdh. Montg) Teilchen im Ksten, potentilfrei: grphische Drstellung der Lösungen Ψ Eigenfunktionen n=1 x n=2 x n=3 x n=7 x Eigenfunktionen stehende Wellen mit der Quntenzhl n = Zhl der Bäuche jv-applet
8 1-dimensionler Fll Teilchen im Ksten, potentilfrei (Wdh. Montg) Vergleich mit Wellengleichung/Bedeutung von k Vergleich der Lösung ψ n = e iknx = cosk nx +i sink nx mit der llgemeinen Wellengleichung zeigt, dss k n = 2π λ n k... y = cos 2π λ x normierte Quntenzhl k n 1 λ n (Wellenzhl) Einheit einer reziproken Länge k = 1D Vektor im Reziproken k Impuls der Elektronen (p = k), d E = p2 2m e }{{} hinein = 2 k 2 2m e }{{} Ergebnis
9 1-dimensionler Fll Teilchen im Ksten, potentilfrei (Wdh. Montg) Energie-Eigenwerte (rechts) Ψ Eigenfunktionen n=1 E x n=2 x Bndstruktur Fermi energie k Fermipunkt k n=3 x Zustndsdichte E N(E)dE n=7 Fermi energie E-Eigenwerte (rechts) x Fermi energie Plot: E k = Bndstruktur (hier E k 2 ) Zustndsdichte (DOS) = Zhl der Niveus im E-Intervll (s. 3D-Fll) Besetzung nch Puli-Prinzip mximle Energie = Fermienergie E F k mx = k F = Fermipunkt E DOS
10 1-dimensionler Fll Teilchen im Ksten, potentilfrei (Wdh. Montg) Fermi-Energie, Impuls und Wellenlängen der VE E F und k F Fermienergie E F: mximle Energie der Elektronen Fermipunkt k F: mximles k = Impuls der Vlenzelektronen typische Werte für E F bei k F für Metlle: Metll e -Konzentrtion E F k λ [cm 3 ] [ev] [m 1 ] [m] E F: 1.5 bis 15 ev N Cu C Al Sn λ (de-broglie-wellenlänge) 100 pm in der Größenordnung der Atombstände Wechselwirkung mit Kern/Rumpf-Potentilen
11 1-dimensionler Fll Teilchen im Ksten, mit periodischem Potentil der Rümpfe Teilchen im Ksten: mit periodischem Potentil der Rümpfe λ Gitterbstände WW mit Kern/Rumpf-Potentilen qulittiv: für λ = 2 d.h. wegen k = 2π λ bei k = π günstige und ungünstige Coulomb-WW Bndlücke (Bsp: n = 7) ungünstig Ψ Ψ 2 Ψ 2 E E L/2 günstig Ψ Ψ 2 Ψ Ψ 2 L/2 L/2 Ψ L/2 π π 2 k Bndstruktur ψ 2 Aufenthltswhrscheinlichkeit für e DOS Gesmt zustndsdichte bei λ = 2 zwei Fälle unterscheidbr: 1. unten: günstig (Coulomb, Kompenstion der Ldung der Kerne durch e ) E günstiger ls im potentilfreien Fll 2. oben: ungünstig E höher ls im potentilfreien Fll
12 1-dimensionler Fll Teilchen im Ksten, mit periodischem Potentil der Rümpfe Teilchen im Ksten: mit periodischem Potentil der Rümpfe ungünstig Ψ Ψ 2 Ψ 2 E E L/2 günstig Ψ Ψ 2 Ψ Ψ 2 L/2 L/2 Ψ L/2 π π 2 k Bndstruktur DOS Gesmt zustndsdichte Bndstruktur (Plot E k) gestrichelt = potentilfreie Prbel durch Potentile: Energie/Bnd-Lücken bei π, 2π,...
13 1-dimensionler Fll Teilchen im Ksten, mit periodischem Potentil der Rümpfe Teilchen im Ksten: mit periodischem Potentil der Rümpfe ungünstig Ψ Ψ 2 Ψ 2 E E L/2 günstig Ψ Ψ 2 Ψ Ψ 2 L/2 L/2 Ψ L/2 π π 2 k Bndstruktur DOS Gesmt zustndsdichte Bndstruktur (Plot E k) gestrichelt = potentilfreie Prbel π durch Potentile: Energie/Bnd-Lücken bei, 2π,... Zhl der e bei k = π?? us k = 2πn folgt für die Zhl der Zustände bei k: n = kl L 2π m reziproken Ort k = ± π = 2π sind dmit n = 2π L 2π = L Zustände besetzt bei 1 Atom/Gitterprmeter entspricht n dmit der Gesmtzhl der Atome N (pro Atom 1 e -Pr) mit konkretem Beispiel von oben z.b. = 100 pm, L = 700 pm Kiste enthält 7 Atome (1 Atom/EZ) n = 7 insgesmt 14 e 2e /AO
14 1-dimensionler Fll Teilchen im Ksten, mit periodischem Potentil der Rümpfe Drstellungen der Bndstruktur π π 2π π π 2π reduziertes Schem erweitertes Zonenschem 2π π π 2π k periodisches Zonenschem erweitertes Zonenschem direkte Auftrgung von k reduziertes Schem in kleinste Einheit im reziproken (1. BZ, Wigner-Seitz-Zelle) zurückgefltet jedes Bnd = 2 e /EZ periodisches Zonenschem neinndergesetzte reduzierte Schemt für elektronische Trnsporteigenschften verwendet (s. V)
15 1-dimensionler Fll Teilchen im Ksten, mit periodischem Potentil der Rümpfe Fltung, reziproke Gitterpunkte, 1. Brillouin-Zone ungünstig Ψ Ψ 2 Ψ 2 E 1.BZ Wigner Seitz Zelle ungünstig Ψ Ψ 2 Ψ 2 L/2 günstig L/2 Ψ Ψ 2 Ψ Ψ 2 L/2 Ψ L/2 reziproke Gitterpunkte L/2 günstig λ = reziproker Gitterpunkt π π 2 k Bndstruktur L/2 bei k = 2π ist λ = reziproker Gitterpunkt llgemein: n reziproken Gitterpunkten ht ψ die gleiche Trnsltionsperiode wie ds rele Gitter (λ = n ) 1. BZ = Wigner-Seitz-Zelle gefltet wird bei k = π (λ = 2, 2 e /Atom) llgemein n der Mittelsenkrechten zwischen Γ und einem reziproken Gitterpunkt 1. BZ = Wigner-Seitz-Zelle des reziproken Gitters (s.u. für 2D und 3D) Ψ Ψ 2 Ψ Ψ Ψ 2 L/2 L/2
16 1-dimensionler Fll Teilchen im Ksten, mit periodischem Potentil der Rümpfe Mthemtisches zum Zurückflten (in 1D) 1. BZ K g = K + k π π reduziertes Schem n reziproker Gitterpunkt Γ n 2π π 1. BZ (Wigner Seitz Zelle) π 2π g K erweitertes Zonenschem k Definition eines reziproken Gitters mit Gittervektoren K (1D: reziproke Linie mit Gitterpunkten lle 2π ) jeder beliebige reziproke Vektor g wird usgedrückt ls: n: Bndindex k g = K + k n 0 * k = g K K k-rum ist zentrosymmetrisch (1D: nur Betrg entscheidend) k = g K K lle k n in der Wigner-Seitz-Zelle (1. BZ) (Konstruktion: Mittelsenkrechte) k = g K
17 8 Bndstrukturen II: NFE-Anstz (nerly free electron) 1-dimensionler Fll Teilchen im Ksten, mit periodischem Potentil der Rümpfe Vergleich mit LCAO der 1s-Kette (vgl. I, Hückel) ntibindend λ=2, k= π/ E E ntibindend nicht bindend bindend nichtbindend nichtbindend bindend λ =, k=0 bindend DOS 0 k Bndstruktur π/ COOP LCAO-Lösung, nur für 2 e /Atom (LC von nur 1s-AO) E k = α+2βcosk α: Coulomb -Integrl; β Austusch -Integrl; : Atombstnd E cosk, für k zwischen π und +π π π 2π π π 2π reduziertes Schem erweitertes Zonenschem
18 2-dimensionler Fll 1-dimensionler Fll Teilchen im Ksten, potentilfrei (Wdh. Montg) Teilchen im Ksten, mit periodischem Potentil der Rümpfe 2-dimensionler Fll Allgemeines Beispiel: Squrium Reziproke Gitter, k-flächen/-rum, BZ 3-dimensionler Fll, einfche Metlle Allgemeines Bndstrukturen Fermiflächen Zustndsdichten Zusmmenfssung
19 2-dimensionler Fll Allgemeines Allgemeines für 2D E = f(k x und k y), d.h. 2 Quntenzhlen k = g spnnt reziproke Fläche uf E = f(k) noch in 3D drstellbr mximles E im k-rum: Fermilinie (potentilfrei: Kreis) k ist Vektor Konstruktion reziproker Gitter Flten nlog 1D-Fll: g = K + k n (n: Bndindex) jv-applet stehende Wellen in 2D
20 2-dimensionler Fll Beispiel: Squrium Squrium: Qudrtische Anordnung von Kernen rel: reziprok: E E E k x 10 ky 01 π X π 1. BZ Fermi linie A Fermi Linie B M 10 kx A B 1. BZ Γ T X T M Σ Γ k B A DOS 3 2 S 1 Γ T B A M T X 2. BZ 3. BZ jv-applet 2D-Kristll
21 2-dimensionler Fll Beispiel: Squrium NFE/LCAO-Vergleich E E 3 2 M Γ T X T M Σ Γ k B A DOS S 1 Γ T B A E T X ky Γ IBZ M X kx E p x p y p z s Γ X M Γ
22 2-dimensionler Fll Reziproke Gitter, k-flächen/-rum, BZ Definition(en) reziprokes Gitter Zu jedem relen (Brvis-)Gitter mit den Gittervektoren rel periodisch Rumgruppe b {21} Elementr zelle {21} R 2,1 R = u +v b +w c (u, v, w: gnzzhlig) reziprokes Gitter mit Gittervektoren: K = h +k b +l c (h, k, l: gnzzhlig) so dss gilt (! Definition 1!) reziprok nicht periodisch Punktgruppe (Lueklsse) 0 Wigner Seitz Zelle b* 0 * K 2,1 e i K R = 1 bzw. K R = 2πn ist erfüllt für (! Definition 2!) = 1 usw. und b = 0 usw. d.h. b und c usw. bzw. exkt: = 2π V EZ ( b c) usw. Vorteil: Jede ebene Welle ψ K ( r) = ψ 0e i K r ist gitterperiodisch, denn ψ K ( r) = ψ K ( r + R) ( Periodizität) ψ K ( r) = ψ 0 e i K r = ψ 0 e i K( r+ R) = ψ 0 e i K r e i K R }{{} =1!
23 2-dimensionler Fll Reziproke Gitter, k-flächen/-rum, BZ weitere Eigenschften des reziproken Gitters punktsymmetrisch (Lueklsse) rel periodisch Rumgruppe reziprok nicht periodisch Punktgruppe (Lueklsse) b 0 Wigner Seitz Zelle {21} Elementr zelle b* 0 * {21} R K 2,1 2,1 Ursprung im Zentrum des reziproken Gitters (Γ-Punkt) Elementrzelle : Wigner-Seitz-Zelle (Polyeder mit den Mittelsenkrechten zwischen dem Ursprung und llen benchbrten Gitterpunkten ls Flächen) enthält genu einen reziproken Gitterpunkt 1. Brillouin-Zone für die Beugung: der reziproke Gittervektor K hkl steht senkrecht uf der Netzebenenschr {hkl} ds Sklrprodukt K r = hx +ky +lz beschreibt den Abstnd des Punktes x von der Netzebenenschr h (Phsendifferenz).
24 2-dimensionler Fll Reziproke Gitter, k-flächen/-rum, BZ Konstruktion der 1. BZ in 2D, Bndindex g spnnen reziproke Fläche uf mximles E im k-rum: Fermilinie (potentilfrei: Kreis) Flten nlog 1D-Fll: g = K + k n (n: Bndindex) kn liegen in der Wigner-Seitz-Zelle (1. BZ) 1. BZ: begrenzt durch Mittelsenkrechte zwischen Γ und nächsten K 1. BZ Γ K g = K + k * k b* ebene Wellen mit g = K (d.h. k n = 0) hben die Periodizität des Gitters
25 2-dimensionler Fll Reziproke Gitter, k-flächen/-rum, BZ Bedeutung von k r ls Phse bei Streuprozessen Elektronische Strukturen e (E: [ev]) LCAO (Blochsummen): ψ = j φjei kn mit: k = 2π k = 0: MO-Schem (M: E: UV/vis-Spektroskopie) k beliebig: Bndstruktur E( k)
26 2-dimensionler Fll Reziproke Gitter, k-flächen/-rum, BZ Bedeutung von k r ls Phse bei Streuprozessen Elektronische Strukturen e (E: [ev]) LCAO (Blochsummen): ψ = j φjei kn mit: k = 2π k = 0: MO-Schem (M: E: UV/vis-Spektroskopie) k beliebig: Bndstruktur E( k) Beugung Photonen (Röntgen); e (E: [kev]); n positive Interferenz (Reflex) Streuvektor s = reziproker Gittervektor K M: Intensitätsgewichtetes reziprokes Gitter F h = N j=1 fje2πi( h x j ) = ρ x e 2πi h x dv
27 2-dimensionler Fll Reziproke Gitter, k-flächen/-rum, BZ Bedeutung von k r ls Phse bei Streuprozessen Elektronische Strukturen e (E: [ev]) LCAO (Blochsummen): ψ = j φjei kn mit: k = 2π k = 0: MO-Schem (M: E: UV/vis-Spektroskopie) k beliebig: Bndstruktur E( k) Beugung Photonen (Röntgen); e (E: [kev]); n positive Interferenz (Reflex) Streuvektor s = reziproker Gittervektor K M: Intensitätsgewichtetes reziprokes Gitter F h = N j=1 fje2πi( h x j ) = ρ x e 2πi h x dv Gitterdynmik Phononen (E: [mev]) Elemente der dynmischen Mtrix: D kk = mit: q: Wellenvektor 1 mk m k l V kl,k l ei q r l l q = 0: Schwingungsenergien (M: E: IR/Rmn-Spektroskopie) q beliebig: Phononendispersion E( q) (M: inelstische n-streuung)
28 2-dimensionler Fll Reziproke Gitter, k-flächen/-rum, BZ Reziprokes Gitter und Eigenwertprobleme mit/ohne Trnsltion rel E (Molekül) E Dispersion (FK) periodisch Rumgruppe b Elementr zelle 1. BZ 0 reziprok nicht periodisch Punktgruppe (Lueklsse) Wigner Seitz Zelle b* 0 * IR/Rmn UV/vis Γ π Elektronen [ev] Phononen [mev] k Impuls Wellenvektor
29 3-dimensionler Fll, einfche Metlle 1-dimensionler Fll Teilchen im Ksten, potentilfrei (Wdh. Montg) Teilchen im Ksten, mit periodischem Potentil der Rümpfe 2-dimensionler Fll Allgemeines Beispiel: Squrium Reziproke Gitter, k-flächen/-rum, BZ 3-dimensionler Fll, einfche Metlle Allgemeines Bndstrukturen Fermiflächen Zustndsdichten Zusmmenfssung
30 3-dimensionler Fll, einfche Metlle Allgemeines Allgemeines k: 3 Komponenten Vektoren im k-rum mit Endpunkten kx,y,z Plot E g würde 4D erfordern nur Spghetti -Plots möglich k F: Fermifläche (Potentilfrei: Kugel) Konstruktion der 1. BZ nlog 2D-Fll lle BZ prkettieren den reziproken Rum Benennung spezieller Punkte und Pfde Bilbo Crystllogrhic Server!! eigene Benennungen im Umluf Beispiel: 1. BZ des f.c.c.-gitters Σ L Λ Γ K Q U S Z X W
31 3-dimensionler Fll, einfche Metlle Bndstrukturen Brillouin-Zonen der drei Metllpckungen P F Λ Γ Σ N H L Γ A S H M T P K L Λ U Q Γ S Σ K W Z X b.c.c. h.c.p. f.c.c.
32 3-dimensionler Fll, einfche Metlle Bndstrukturen f.c.c.: Bndstruktur von Aluminium Al Energie [Rydberg] Energie [ev] E F L Λ U Q S Γ Σ Z X K W Γ X W Γ schemtisch (gestrichelt: potentilfrei) U X Γ X W Γ L U X berechnet (s-fat-bnddrstellung)
33 3-dimensionler Fll, einfche Metlle Fermiflächen f.c.c.: Fermiflächen von Kupfer (1 VE) und Al (3 VE) (Schnitte) X U X U L 2 2 L Γ Γ K 3 K Kupfer: 1 Vlenzelektron Cu (vrml) Fermiflächen ller metllischen Elemente Aluminium: 3 Vlenzelektronen 2. Bnd (vrml) 3. Bnd (vrml)
34 3-dimensionler Fll, einfche Metlle Fermiflächen f.c.c.: Fermifläche des 2. und 3. Bnds von Aluminium (3 VE) 2. Bnd 3. Bnd
35 3-dimensionler Fll, einfche Metlle Zustndsdichten DOS für Teilchen im 3D-Ksten (potentilfrei, ungefltet, k = g) Anlog dem 1D-Fll (k = 2π L n) ergibt jeder Wellenvektor k x,y,z im 3D-Fll ein Volumeninkrement V von ( 2π L )3 im reziproken Rum. Drus folgt für die Gesmtzhl erlubter Niveus in einer Kugel mit dem Rdius k und dem Volumen V = 4 3 πk3 : N = 2 V 4 V = 2 3 πk3 ( = V ( 3π 2 N und dmit: k = 2π L )3 3π 2k3 V Durch Einsetzen in E = 2 2m e k 2 folgt ( E = 2 3π 2 N 2m e V ) 2/3 Die Gesmtzhl N der Zustände bis zu einer Energie E ist lso: N = V ( ) 3/2 2meE 3π 2 2 ) 1/3 Dmit folgt für die Zustndsdichte DOS (D(E)) D(E) = dn de = V ( ) 3/2 2me E 1/2 bzw. llgemein: D(E) E 2π 2 2
36 3-dimensionler Fll, einfche Metlle Zustndsdichten DOS bei Elementen mit den drei Metllpckungen (Beispiele, schemtisch) N Mg Al DOS DOS DOS Energie N, b.c.c. Energie Mg, h.c.p. Energie Al, f.c.c.
37 3-dimensionler Fll, einfche Metlle Zustndsdichten DOS von Aluminium (f.c.c., berechnet) ,6 totl Aluminium DOS/eV 0,4 0,2 0, E-E F [ev] (FP-LAPW, PBE-GGA, Progrmm Wien2k, 1000 k-punkte)
38 Zusmmenfssung Zusmmenfssung NFE-Anstz = Teilchen im Ksten ψ k = PW k ls Quntenzhl, Wellenzhlvektor, Impuls E-Änderungen bei periodischen Potentilen n den Stellen π Zurückflten der Bänder Trnsltionssymmetrie reziprokes Gitter NFE- (II) und LCAO-Anstz (I) führen zu ähnlichen Ergebnissen und der gleichen Drstellung von Bndstrukturen LCAO (z.b. Hückel, LMTO-ASA usw.) günstig für kovlentere Systeme (I) NFE/PW günstiger für metllische Systeme (II = hier) prktikble Festkörpertheorie: Mischung us LCAO (Atom-rtige Bsisfunktionen) und NFE (PW, ebene Wellen) (III = gleich!)
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